开启超声波和光源:探索三嗪碳氮化物的压电和光催化特性在环丙沙星降解中的应用

《Solid State Sciences》:Switch on ultrasound and light: Exploring the piezo and photocatalytic properties of triazine carbon nitride towards the degradation of ciprofloxacin

【字体: 时间:2026年02月11日 来源:Solid State Sciences 3.3

编辑推荐:

  研究聚三嗪亚胺(PTI)和石墨相氮化碳(g-C3N4)的光催化、压电催化及其协同效应对环丙沙星的降解性能,发现PTI压电催化活性优于g-C3N4,而g-C3N4光催化性能更优,为设计高效异质结催化剂提供依据。

  
安贾利·维奈(Anjali Vinay)、P·哈里普里亚(P. Haripriya)、E.V. 安贾娜(E.V. Anjana)、维拉·V.E. 拉梅什(Veera V.E. Ramesh)、B.N. 雷迪(B.N. Reddy)、R.S.S. 斯里坎斯·维穆里(R.S.S. Srikanth Vemuri)、达尔巴·V. 拉维·库马尔(Darbha V. Ravi Kumar)
印度阿姆利塔世界大学(Amrita Vishwa Vidyapeetham)科伊姆巴托尔分校物理科学学院化学系

摘要

g-C3N4(g-CN)的光催化活性会因其改性方式而有所不同。这些改性方法包括元素掺杂、晶体结构调整、表面积改变,以及最近引入的三嗪和七嗪环结构。特别是含有三嗪环的碳氮化物——即聚(三嗪亚胺)(PTI),已成为一类新型碳氮化物材料。本研究探讨了PTI在光催化、压电催化及压电光催化条件下对环丙沙星(ciprofloxacin)的降解效果,并将其与未经改性的g-CN进行了比较。结果表明,PTI在压电催化方面表现出更强的活性,而g-CN则在光催化方面更具优势。这种差异为构建具有优异催化效率的同质/异质结结构提供了可能性。

引言

近年来,抗生素的使用量激增,这已成为全球性的问题。大量用于人类和动物的抗生素无法在体内完全代谢,从而导致抗生素进入环境,进而引发人类和动物的抗菌素耐药性(AMR)。这是对公共卫生的最大威胁之一。这些抗生素存在于污水处理厂的废水中,而传统处理方法无法有效去除它们[1,2]。此外,抗生素在水资源中的不当处理导致许多水体中残留了这些物质,进而对生物体造成严重影响[3]。不幸的是,由于抗生素消耗量的增加,印度被称为“全球抗菌素耐药性之都”[4]。环丙沙星(CIP)属于氟喹诺酮类药物,广泛用于治疗人类和动物的感染性疾病。其他同类药物如氧氟沙星(Ofloxacin,OFL)、诺氟沙星(NOR)和恩氟沙星(Enrofloxacin,ENR)也得到广泛应用[5,6,7]。由于CIP的广泛使用和不当处理方式,其在印度水体中的浓度较高[8,9,10],对水生环境造成了严重危害[11]。传统的污水处理方法(如厌氧消化、混凝、吸附等)[11]难以有效降解氟喹诺酮类药物,因为它们具有稳定性且不可生物降解[12]。化学方法可能产生有毒副产物且缺乏选择性;生物方法则容易受到外部环境因素的影响[13]。
半导体光催化在可持续能源生产和通过高级氧化过程(AOP)进行环境修复方面发挥了重要作用[14,15]。基于半导体的AOP通常被认为比传统方法更有效,因为它能在不产生有害副产物的情况下降解污染物。这类半导体AOP过程通常在活化剂(如NaBH4、过氧化单硫酸盐[17,18]等)的存在下进行,或者仅依靠半导体光催化剂及其复合材料[20,21]实现。
基于半导体光催化的AOP方法因成本低廉、操作简便,以及能够将有害污染物转化为环保化合物而备受关注[4,13,22,23]。因此,选择高效且低成本的催化剂对于成功降解抗生素至关重要。近年来,石墨碳氮化物g-C3N4(g-CN)及其复合材料满足了这些要求,成为有机化合物光催化修复的首选材料。然而,它们也存在一些局限性,如光生载流子复合速率高、氧化电位低、光吸收能力不足[24,25]。这些缺点可通过元素掺杂、晶体结构与形貌改性、与贵金属结合以及设计异质结构等方法加以克服[20,26]。
最近,含有七嗪和三嗪单元的结晶碳氮化物(如聚(七嗪亚胺)(PHI)和聚(三嗪亚胺)(PTI)[27,28,29,30]的出现,为碳氮化物家族增添了新的成员。
这些材料因其独特的结构、高晶体度、低复合速率以及高效的电荷传输能力而成为降解环丙沙星的理想候选材料,有望克服传统g-CN的局限性。
有趣的是,g-CN不仅具有光催化性能,还因三嗪单元中的非中心对称空穴而具备压电性质,这一特性已通过理论研究得到证实[31,32]。PTI同样具有高晶体度和氮缺陷,也具有光催化活性[33,34]。与g-CN类似,PTI也具有压电催化性能,但其压电性质源于其三嗪单元的非对称结构[35]。然而,关于g-CN的压电性质的研究较少,而PTI的相关报道更为罕见。
因此,了解g-CN和PTI在光催化、压电及压电光催化应用中的性能至关重要。这有助于评估这两种材料的潜力,并为设计高效压电光催化材料(尤其是针对环丙沙星的环境修复)提供理论基础。据我们所知,目前文献中尚无关于CIP降解的相关研究。
因此,本研究通过探索PTI和未经改性的g-CN在光催化、压电及压电光催化条件下对环丙沙星的降解效果,来填补这一空白。这些研究结果为进一步改进碳氮化物基材料或其复合材料提供了方向,旨在开发低成本、可见光驱动的压电光催化剂及其异质/同质结结构,以实现CIP的有效降解。

材料

使用高纯度溴化锂(98%,Avra Chemicals,印度)和三聚氰胺(Loba Chemie,印度),无需进一步纯化。商业化的环丙沙星(0.3 w/v%)购自当地药店。

聚(三嗪亚胺)(PTI)的合成

将1克溴化锂(LiBr)溶解在20毫升水中,并通过机械搅拌进行溶解。随后加入3克三聚氰胺,继续搅拌2小时。将所得溶液加热至60°C

结果与讨论

图1和图2展示了PTI的合成过程及样品照片。合成的PTI和g-CN样品分别呈现均匀的黄色和浅黄色。通过XRD、FTIR和SEM等仪器分析进一步确认了样品的结构和形态特征。
合成样品的XRD图谱见图3。在g-CN样品中,27.6°处出现明显峰峰

结论

本研究探讨了含有三嗪亚胺链接的碳氮化物PTI在光催化、压电催化及压电光催化条件下对环丙沙星的降解效果。通过与未经改性的g-CN进行对比,发现两种催化剂在压电光催化条件下的降解效率显著提高,表明光照和超声波刺激具有显著的协同作用。

CRediT作者贡献声明

安贾利·维奈(Anjali Vinay):撰写初稿、可视化处理、验证、方法论设计、实验实施、数据分析。P. 哈里普里亚(P. Haripriya):审稿与编辑、可视化处理、验证、方法论设计、实验实施、数据分析。E.V. 安贾娜(E.V. Anjana):验证、方法论设计、实验实施、数据分析。维拉·V.E. 拉梅什(Veera V.E. Ramesh):撰写、审稿与编辑、数据分析。B.N. 雷迪(B.N. Reddy):撰写、审稿与编辑。R.S.S. 斯里坎斯·维穆里(R.S.S. Srikanth Vemuri):撰写、审稿与编辑。达尔巴·V. 拉维·库马尔(Darbha V. Ravi Kumar):撰写、审稿与

利益冲突声明

作者声明不存在可能影响本文研究的财务利益冲突或个人关系。

致谢

我们感谢阿姆利塔世界大学(Amrita Vishwa Vidyapeetham)先进材料与绿色技术卓越中心的生物传感器研究实验室以及Satheesh Babu T.G教授提供的宝贵支持和设施。本研究得到了AMRITA Seed基金的资助(提案编号:ASG2022108)。
相关新闻
生物通微信公众号
微信
新浪微博
  • 搜索
  • 国际
  • 国内
  • 人物
  • 产业
  • 热点
  • 科普

热点排行

    今日动态 | 人才市场 | 新技术专栏 | 中国科学人 | 云展台 | BioHot | 云讲堂直播 | 会展中心 | 特价专栏 | 技术快讯 | 免费试用

    版权所有 生物通

    Copyright© eBiotrade.com, All Rights Reserved

    联系信箱:

    粤ICP备09063491号