近年来,抗生素的使用量激增,这已成为全球性的问题。大量用于人类和动物的抗生素无法在体内完全代谢,从而导致抗生素进入环境,进而引发人类和动物的抗菌素耐药性(AMR)。这是对公共卫生的最大威胁之一。这些抗生素存在于污水处理厂的废水中,而传统处理方法无法有效去除它们[1,2]。此外,抗生素在水资源中的不当处理导致许多水体中残留了这些物质,进而对生物体造成严重影响[3]。不幸的是,由于抗生素消耗量的增加,印度被称为“全球抗菌素耐药性之都”[4]。环丙沙星(CIP)属于氟喹诺酮类药物,广泛用于治疗人类和动物的感染性疾病。其他同类药物如氧氟沙星(Ofloxacin,OFL)、诺氟沙星(NOR)和恩氟沙星(Enrofloxacin,ENR)也得到广泛应用[5,6,7]。由于CIP的广泛使用和不当处理方式,其在印度水体中的浓度较高[8,9,10],对水生环境造成了严重危害[11]。传统的污水处理方法(如厌氧消化、混凝、吸附等)[11]难以有效降解氟喹诺酮类药物,因为它们具有稳定性且不可生物降解[12]。化学方法可能产生有毒副产物且缺乏选择性;生物方法则容易受到外部环境因素的影响[13]。
半导体光催化在可持续能源生产和通过高级氧化过程(AOP)进行环境修复方面发挥了重要作用[14,15]。基于半导体的AOP通常被认为比传统方法更有效,因为它能在不产生有害副产物的情况下降解污染物。这类半导体AOP过程通常在活化剂(如NaBH4、过氧化单硫酸盐[17,18]等)的存在下进行,或者仅依靠半导体光催化剂及其复合材料[20,21]实现。
基于半导体光催化的AOP方法因成本低廉、操作简便,以及能够将有害污染物转化为环保化合物而备受关注[4,13,22,23]。因此,选择高效且低成本的催化剂对于成功降解抗生素至关重要。近年来,石墨碳氮化物g-C3N4(g-CN)及其复合材料满足了这些要求,成为有机化合物光催化修复的首选材料。然而,它们也存在一些局限性,如光生载流子复合速率高、氧化电位低、光吸收能力不足[24,25]。这些缺点可通过元素掺杂、晶体结构与形貌改性、与贵金属结合以及设计异质结构等方法加以克服[20,26]。
最近,含有七嗪和三嗪单元的结晶碳氮化物(如聚(七嗪亚胺)(PHI)和聚(三嗪亚胺)(PTI)[27,28,29,30]的出现,为碳氮化物家族增添了新的成员。
这些材料因其独特的结构、高晶体度、低复合速率以及高效的电荷传输能力而成为降解环丙沙星的理想候选材料,有望克服传统g-CN的局限性。
有趣的是,g-CN不仅具有光催化性能,还因三嗪单元中的非中心对称空穴而具备压电性质,这一特性已通过理论研究得到证实[31,32]。PTI同样具有高晶体度和氮缺陷,也具有光催化活性[33,34]。与g-CN类似,PTI也具有压电催化性能,但其压电性质源于其三嗪单元的非对称结构[35]。然而,关于g-CN的压电性质的研究较少,而PTI的相关报道更为罕见。
因此,了解g-CN和PTI在光催化、压电及压电光催化应用中的性能至关重要。这有助于评估这两种材料的潜力,并为设计高效压电光催化材料(尤其是针对环丙沙星的环境修复)提供理论基础。据我们所知,目前文献中尚无关于CIP降解的相关研究。
因此,本研究通过探索PTI和未经改性的g-CN在光催化、压电及压电光催化条件下对环丙沙星的降解效果,来填补这一空白。这些研究结果为进一步改进碳氮化物基材料或其复合材料提供了方向,旨在开发低成本、可见光驱动的压电光催化剂及其异质/同质结结构,以实现CIP的有效降解。