环境与室内空气中的超细颗粒物：我们的认知如何从1990年发展到2025年

《Environmental Science & Technology》：Ultrafine Particles in Ambient and Indoor Air: How Our Knowledge Has Evolved from 1990 to 2025

本文回顾了作者自1990年发现多伦多市中心超细颗粒物（UFPs）浓度异常升高起，通过开发新型仪器技术（如DMPS、SMPS及Partector2-Pro），系统研究UFPs的来源（交通、工业及自然排放）、形成机制及健康影响，推动WHO空气质量管理指南更新及欧盟政策制定，并探索低成本监测技术以建立暴露-响应关系，为全球UFPs治理奠定基础。

　　

特刊

作为《环境科学与技术》（Environmental Science & Technology）“环境科学与技术60周年”特刊的一部分而出版。

1990年，我在多伦多大学担任博士后时，出于好奇，将用于测量氡子体与颗粒物相互作用的差分迁移率颗粒分析仪（DMPS）从实验室内取出，并将其伸到实验室窗外。令我惊讶的是，多伦多市中心这条繁忙街道上的亚微米颗粒浓度极高：每立方厘米有数万到数十万个颗粒，与实验室内产生的颗粒数量相当。这些颗粒到底是什么？它们从何而来？我起初认为它们来自交通排放。我查阅了相关文献，但未能找到任何相关信息。当时，这类仪器非常少见，通常仅用于实验室研究；似乎没有人研究过环境空气中的这些微小颗粒。

在这一发现之后不久的1991年，我获得了澳大利亚布里斯班昆士兰科技大学（QUT）的讲师职位。当时，澳大利亚还没有专门研究环境气溶胶的科学机构。因此，当我们实验室引进了第一台扫描迁移率颗粒分析仪（SMPS）——这种仪器是DMPS的升级版本时，它成为了该国的首台此类设备。

我和我的团队立即投入到对超细颗粒（UFPs）各个方面的研究中，包括开发新的仪器技术；(1,2,4)量化各种污染源的排放水平，如城市车辆排放、(3,4)公交车排放、(5?11)飞机排放、(12,13)工业排放以及自然来源的排放（例如，燃烧树木引起的野火(15)；研究颗粒在空气中的生成和传输的物理化学过程；(16)海洋气溶胶及其特性；空气过滤和通风系统；(17)医疗环境中的颗粒特性；(18)学校、办公室和住宅中的颗粒情况；(19?21)颗粒在人体肺部的沉积特性；(22,23)颗粒来源与其对环境和健康风险的影响；(24,25)以及工程过程中产生的纳米颗粒（UFPs中最小的部分）等。那些年真是科学的盛宴，几乎每次测量都能带来新的发现，随后的数据分析揭示了相关过程的机制、影响程度，或是自然大气与人为活动相互作用的情况。

很多时候，这些发现纯属偶然，并非基于任何假设；起初还引起了困惑。一个典型的例子是我们发现了办公室打印机产生的颗粒。(26)后续研究表明，这些颗粒是由高温打印过程中挥发性有机化合物在空气中形成的二次有机气溶胶。(27?30)重要的是，印刷行业注意到了这一发现并对此产生了兴趣。十年后我们重新测量打印机排放时，发现其浓度远低于2007年的研究结果。(31)另一个令人难忘的发现是在布里斯班郊外的一间教室里发现了极高浓度的颗粒。后续研究表明，这些颗粒来自学校美术课上使用的材料释放的挥发性有机化合物。(32)

我们不仅关注基于粒径分布谱理解颗粒形成过程和来源，还试图将颗粒特性与其影响联系起来。例如UPTECH项目“交通排放中的超细颗粒与儿童健康”。这项跨学科研究在布里斯班大区的25所学校进行，其设计首次全面量化了人们在不同时间、不同地点接触超细颗粒的情况。(25,33)关键结论是，超细颗粒不会直接影响儿童的呼吸健康，但会通过引发全身性炎症的生物标志物产生系统性的影响，这与超细颗粒容易沉积在肺部深处并进入循环系统的特性一致。(34)

将科学知识应用于实际生活的一个关键条件是制定相应的法规。这些法规涉及空气质量、排放标准、产品规范和建筑规范等。制定标准的前提是需要明确特定污染物的因果关系以及可量化的暴露-反应关系。遗憾的是，尽管人们对超细颗粒有了更多了解，也认识到了它们对健康的影响，但目前仍缺乏足够的定量数据来建立这种关系。2005年世界卫生组织（WHO）的《空气质量指南》中有一段这样写道：“尽管有大量毒理学证据表明超细颗粒可能对人体健康有害，但现有的流行病学证据不足以确定超细颗粒的暴露-反应关系。”(35)这是该文件中唯一提及超细颗粒的部分。

多年来，这一状况几乎没有改变，主要是因为迁移率颗粒尺寸谱仪（MPSSs）复杂且昂贵，而这类仪器正是测量超细颗粒粒径分布和浓度所必需的。自我在多伦多使用第一台DMPS以来，这类仪器并未变得更简单或更便宜。在流行病学研究中使用这些仪器（需要在大量地点进行长期测量）所需的专业知识超出了许多研究团队的能力范围。

显然，在建立超细颗粒暴露-反应关系之前，相关健康指南是无法制定的。为此，我们（一群“跳出传统思维”的科学家）发表了一份题为《环境中的超细颗粒：为政策制定者提供的证据》的白皮书。(36)达成科学共识是应对超细颗粒带来的公共卫生风险的重要一步，有助于将科学研究转化为实际行动。我们的白皮书被纳入了WHO的《空气质量指南》（AQG）(37)，其中提出了超细颗粒的更广泛定义，概述了典型粒径浓度和平均暴露时间，并提出了未来的研究方向。这一基础使得全球的环境和公共卫生机构能够考虑制定减少超细颗粒污染、保护人们健康的法规。

公共卫生部门对此给予了重视。2024年10月，欧盟议会发布了一项关于欧洲环境空气质量的指令：(38)“为了科学了解超细颗粒等新兴污染物对人类健康和环境的影响，必须在农村和城市背景地点的监测站点对其进行测量，正如WHO所建议的那样。”

WHO 2021年《空气质量指南》中提出的一个建议是：“应利用新兴科学技术，推进超细颗粒暴露评估方法在流行病学研究和管理中的应用。”但考虑到上述监测仪器的复杂性和成本问题，是否应该继续采用这些仪器呢？我们提出了一种折中的方案，即使用基于单极扩散原理的简化仪器。其中最先进的设备是Partector2-Pro型号(39)，它拥有八个粒径测量通道，覆盖10至300纳米的粒径范围。这种仪器虽然不如MPSS全面，但仍能区分一次性和二次性颗粒，这对于健康风险评估至关重要。2024年，我们在全球19个地点进行了为期一年的超细颗粒监测，比较了Partector2-Pro和MPSS的测量结果，验证了CEN/TS 17434标准中规定的粒径分布测量精度要求，同时证明了这种新仪器的长期稳定性和易用性（操作更简便且成本更低）。(40)这项研究将为未来的暴露-反应研究提供依据，并为制定基于健康考虑的超细颗粒健康指南提供基础。

进行暴露-反应研究时，了解城市区域内污染物浓度的空间分布是一个重要方面。有趣的是，研究发现超细颗粒浓度在空间上的变化较小，表明城市环境中的颗粒分布相对均匀。(41)

尽管取得了显著进展，仍有许多问题亟待解决。我们需要更精确的颗粒形成模型，以便根据对前体物质和气象条件的理解来预测局部和全球趋势。我们需要了解随着社会向清洁能源转型、燃烧相关排放减少，超细颗粒浓度和特性的变化情况。目前尚不确定超细颗粒浓度是否会显著下降，或者在自然或人为排放源丰富的地区，二次性颗粒（由气态前体在空气中形成的颗粒）是否会变得更加普遍。气候驱动的野火带来的影响进一步增加了不确定性，预计这类事件将增加并加剧超细颗粒污染。关于超细颗粒的研究仍有很多空白，相关“教科书”仍在编写中。