二氧化硫在电喷雾脱硫系统中的吸收及界面质量传递特性

《Colloids and Surfaces A: Physicochemical and Engineering Aspects》：Absorption and interfacial mass transfer characteristics of sulfur dioxide in an electrospray desulfurization system

脱硫效率与电雾电压及雾化模式相关，高电压下NaOH和Ca(OH)?因增强物理化学效应显著提升效率，而CaCO?和DI水效果有限。研究揭示了电压调控雾化质量及界面行为对气液传质的影响机制。

　　

Jian Gao|Junfeng Wang|Ziwen Zuo|Huibin Xu|HaoJie Xu|Wei Zhang

江苏大学能源与动力工程学院，中国镇江212013

摘要

本研究在可视化电喷雾吸收塔中考察了四种吸收剂（氢氧化钠NaOH、氢氧化钙Ca(OH)₂、碳酸钙CaCO₃和去离子水DI）的脱硫性能。增加施加电压（U）显著提高了雾化质量，从而扩大了气液界面面积并提高了液滴的电荷质量比。SO₂吸收效率（η）和整体质量传递系数（K_gα）都随着U的增加而提高，这表现出对吸收剂类型的强烈依赖性。对于高溶解度的NaOH和中等溶解度的Ca(OH)₂，在10 kV电压下，η比未通电状态（U = 0 kV）提高了两倍多。这种显著提升源于两种协同效应：一是界面面积增大带来的物理增强效应，二是电场驱动OH?向液滴表面迁移带来的化学增强效应。相比之下，由于OH?的可用性不足，CaCO₃和DI水的改善效果有限（< 50%）。气相质量传递系数（K_g）取决于电液动力雾化模式，在滴状雾化模式下保持稳定，在微滴雾化模式下降低，在振荡微滴雾化模式下再次提高。这些发现建立了电喷雾特性与脱硫性能之间的明确关联，为优化高效湿法烟气脱硫系统中的吸收剂选择和操作参数提供了重要指导，从而减少水和能源消耗。

引言

化石燃料，主要是石油和煤炭，继续主导全球能源消耗，占总量的80%以上[1]、[2]、[3]。这些含碳燃料的燃烧会释放大量有害空气污染物，如二氧化硫（SO₂）、氮氧化物（NO_x）和可吸入颗粒物（PM_2.5/PM₁₀）。这些排放物严重恶化了空气质量，并对健康构成严重威胁[4]、[5]、[6]。SO₂因其对环境和公共卫生的影响而尤为臭名昭著。它会导致酸雨，破坏生态系统、农业和基础设施，并在雾霾形成中起关键作用，加剧城市空气污染并降低能见度[7]。此外，接触SO₂会刺激呼吸系统，加重哮喘和支气管炎等病症，并增加心血管疾病的风险[8]、[9]。鉴于这些多方面的威胁，开发高效的烟气脱硫（FGD）技术对于减轻环境退化和保护公共健康至关重要。

已经有多种FGD技术被工业应用，包括干法、半干法和湿法[10]、[11]、[12]。其中，湿法烟气脱硫（WFGD）因其卓越的性能而得到广泛认可[13]。在传统的WFGD过程中，烟气在喷雾塔内被净化。一种碱性浆液，如氢氧化钠（NaOH）、氢氧化钙（Ca(OH)₂、碳酸钙（CaCO₃）或水，被雾化成液滴以吸收SO₂[14]。然而，传统的压力旋流喷嘴产生的液滴较大（通常≥2毫米），这导致气液界面面积不足，无法实现高效的质量传递[14]、[15]。因此，通常需要较高的液气比（L/G ≥10 L/m3）。这导致了浆液泵送所需的能量大幅增加以及需要处理的废水量增加[13]、[16]。因此，提高界面质量传递效率和降低L/G比已成为脱硫技术研究的关键焦点。

提高WFGD系统中质量传递效率的方法包括优化吸收塔的结构和设计新型吸收剂。例如，使用逆流喷嘴可以改善气液混合，将NO_x的去除效率从75%提高到97%[17]。文丘里喷嘴通过增加喷射速度促进液滴破碎，已被证明可以将SO₂吸收效率提高6.3%[18]、[19]。在塔内添加挡板可以增强气液湍流，使脱硫和脱硝效率超过99%[20]。气液旋流吸收器利用涡流流动改善混合并延长接触时间，效率从75.1%提高到91.8%[21]。除了结构优化外，设计新型吸收剂也可以提高性能。通过电催化和热活化改性的锰基化合物表现出出色的SO₂吸收性能，同时保持较低的原材料成本[22]、[23]。多孔材料能够实现SO₂的可逆吸收，显著促进了从烟气中捕获的SO₂的利用[24]、[25]。然而，这些新型吸收剂的复杂制备过程阻碍了它们的大规模工业应用。此外，虽然这些结构优化对于均匀的单相吸收剂有效，但在处理含有固体颗粒（如CaCO₃或Ca(OH)₂）的浆液时遇到了重大挑战。具体来说，高流体速度会导致侵蚀，复杂结构容易堵塞，离心力会导致相分离，从而降低效率。因此，需要一种新的方法来提高各种吸收剂的质量传递，包括含有颗粒的浆液。

电喷雾技术作为一种有前景的解决方案，通过减小液滴尺寸、改善空间分散性和改变液气界面行为来提高气体吸收过程中的质量传递[26]、[27]、[28]。这项技术在喷墨打印[29]、喷雾冷却[30]、电纺[31]、纳米材料合成[32]和气泡聚并抑制[33]、[34]中得到广泛应用。最近的研究证实了其在烟气脱硫方面的潜力。例如，在气液喷嘴中的应用将SO₂去除效率从57%提高到69%[35]。这种提升归因于液滴尺寸减小、液滴加速增加以及表面电荷特性促进极性SO₂分子向液滴界面移动的协同效应[36]、[37]、[38]、[39]。同时，通过电晕放电对烟气进行预处理也被证明可以有效提高湿法脱硫效率[40]。工业规模的电晕放电系统实现了超过95%的SO₂去除率[41]，等离子体辅助的湿法洗涤器报告了近100%的SO₂去除率和94.4%的NO去除率[42]。电晕放电的有效性主要源于两种机制：SO₂部分氧化为更易溶解的SO₃[43]，以及产生的“离子风”增强了气液湍流和混合，从而提高了整体质量传递率[40]、[44]。

尽管取得了这些有希望的进展，但大多数现有研究都集中在整体吸收性能上，对潜在的质量传递机制关注有限。基于我们之前的工作，我们发现了不同的电喷雾雾化模式，如滴状雾化、微滴雾化和振荡微滴雾化[45]，它们对SO₂吸收动力学和质量传递特性的具体影响尚未得到探索。这一空白阻碍了吸收剂选择和操作参数的优化，以应用于工程实践。为了解决这个问题，我们设计了一个可视化电喷雾吸收塔，使用四种吸收剂（NaOH、Ca(OH)₂、CaCO₃和去离子水DI）来研究电喷雾特性、SO₂吸收性能和气液质量传递行为。通过实验分析，本研究旨在阐明关键的增强机制，并建立电喷雾特性与质量传递系数之间的关联。这些发现旨在指导在低L/G比下的脱硫效率改进，从而减少WFGD系统中的水消耗和废水排放。

实验系统

实验是在一个可视化电喷雾吸收系统中进行的，如图1所示。该装置由四个子系统组成：电喷雾吸收系统、气体供应系统、气体测量系统和可视化系统。

电喷雾吸收系统的核心是一个圆柱形吸收塔（内径65毫米，高度180毫米），由有机玻璃制成，以便进行光学观察。塔的内壁涂有疏水性特氟龙

电喷雾的雾化特性

吸收剂的雾化性能是脱硫效率的决定性因素。我们之前的研究表明，电场可以减小液滴直径并提高雾化质量[45]。本节研究了不同吸收剂的电喷雾特性，重点关注电液动力雾化（EHDA）模式、关键几何特性和电荷质量比。这些参数为理解微观机制提供了基础

结论

本研究系统地研究了使用四种吸收剂（NaOH、Ca(OH)₂、CaCO₃、DI水）在电喷雾脱硫系统中SO₂吸收的关键因素。通过结合高速可视化和气体浓度分析，阐明了电喷雾特性、脱硫性能和质量传递系数之间的关系。实验结果表明，增加施加电压（U）会驱动雾化模式的转变

未引用的参考文献

[66]

CRediT作者贡献声明

Ziwen Zuo：监督、正式分析。Junfeng Wang：撰写 – 审稿与编辑、监督、项目管理、资金获取、正式分析、概念构思。Jian Gao：撰写 – 初稿、可视化、方法论、研究、正式分析、数据管理、概念构思。Wei Zhang：撰写 – 审稿与编辑、方法论、资金获取。HaoJie Xu：撰写 – 审稿与编辑、方法论、资金获取。Huibin Xu：方法论、资金获取。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。

致谢

衷心感谢国家自然科学基金（编号52436005、52206201、52406184、52476155）和江苏省自然科学基金（BK20240857）的财政支持。