全球脱碳努力越来越多地转向零碳燃料，氨及其衍生物被视为有前景的能量载体。例如，在新加坡，国家氢能战略和2030年绿色计划得到了诸如低碳能源研究（LCER）计划等重大研发项目的支持，这些项目旨在推进氢能和氨能利用技术的发展。然而，作为一种燃料，氨的反应性较低，其层流燃烧速度（Sl）相对较低，最小点火能量（MIE）较高[1]。部分裂解的氨会产生残余氨（NH3）、氢（H2）和氮（N2）的混合物，反应方程为2NH3 → 3H2 + N2。燃料中氢的存在通常可以促进点火[2]并提高燃烧速度[3,4]。因此，部分裂解的氨（PCA）被提出作为一种潜在的解决方案，以提高燃烧效率并扩大氨燃料发动机的运行范围[5]。
图1总结了PCA与纯氨相比的热效应、动力学效应和传输效应的差异。通过热处理或催化过程，氨被转化为双燃料混合物，其温度通常在500-1000 K范围内升高，这是由于裂解器中吸收了显热[6]。氢提高了燃料混合物的质量基低位热值（完全裂解时可提高多达10%），并通过更有效的热回收提高了涡轮机或发动机系统的整体能量效率。混合物预热和裂解比例γ增加的综合作用，使得绝热火焰温度更高[3]。此外，在旋流燃烧器中，即使是0.1的较低裂解比例也能通过改善火焰稳定性和扩展稳定当量比?的范围（从纯氨的0.6-1.2增加到0.4-1.6）来提高燃烧性能[7]。
从化学动力学的角度来看，氢的添加促进了自由基的产生（例如H和OH），并提高了Sl，使得在贫燃和富燃条件下都能实现稳定燃烧[3,7]。然而，这种增强的反应性也可能通过燃料-NOx和热-NOx途径导致NOx的生成增加[8]，Shi等人和Kim等人的实验也证实了这一点[9,10]，他们发现部分裂解的氨会提高OH和NOx的浓度。此外，在氨裂解过程中，连续的N-H键断裂会产生自由基中间体，如NH和H；然而，这些物种具有高度反应性且寿命短暂，会迅速重新结合生成H2和N2[11]。
就传输效应而言，氢在PCA中的高分子扩散性显著改变了火焰前沿附近的物种传输，从而拓宽了可燃性极限[8]。氢分率的增加降低了混合物的有效路易斯数，使得在贫燃侧的热扩散不稳定性增强，促进了蜂窝状火焰结构和火焰加速[12,13]。
尽管PCA燃烧在实际应用中越来越受到关注，但其成功最终取决于可靠的点火和火焰形成，这是与内燃机（ICEs）、燃气轮机（GTs）和消防安全系统相关的基础研究课题[14,15]。在实际燃烧系统中，由于混合时间有限，很难实现完全均匀的混合物；相反，火焰点火和膨胀通常发生在成分不均匀的条件下。这也适用于局部裂解的氨气，无论是通过原位还是外部方式产生的裂解，其裂解程度可能在空间和/或时间上有所不同。例如，如果PCA混合物在空间上分层（例如，裂解比例不同），则可能发生分层燃烧。在本研究中，分层指的是燃料混合物中裂解比例的空间变化，即使在均匀当量比下也会产生反应性梯度。这与基于当量比分层的传统定义不同，Lipatnikov[16]和Masri[17]的综述文章中对此进行了讨论。
通常，高裂解比例区域的反应性会比低裂解比例区域更强，因为其中含有更多的氢。分层混合物可以通过不同的方式影响火焰点火，这取决于混合物在点火源附近和内部的反应性。具体来说，如果被点燃的混合物比周围区域的反应性更强，火焰的增长会使其扩散到反应性较低的区域。这一过程降低了整体MIE，扩展了可燃性极限，并可能增强发动机中的火焰稳定性[18,19]。相反，如果点火核周围区域的MIE较高，则整体MIE会增加，从而抑制了点火核的生长。
已经有多项研究通过数值[13,20]和实验[[21], [22], [23], [24]]方法研究了PCA或NH3/H2混合物在层流条件下的强制点火，以确定MIE。需要注意的是，数值模拟和实验测量中对MIE的定义有所不同。在模拟中，MIE被定义为新生火焰核能够在混合物中生长并维持自传播燃烧的阈值能量[15]。而在实验测量中，MIE通常以统计意义上定义为50%点火概率对应的点火能量[24]。
Qu等人[13]研究了氨裂解比例对均匀条件下PCA混合物MIE的影响，并报告即使是很小的裂解程度（因此氢含量较少）也能显著降低MIE。Fernández-Tarrazo等人[20]研究了不同压力下NH3/H2混合物的MIE，发现对于纯氨，MIE大约与初始压力的平方成反比[20]。Essmann等人[21]和Wu等人[24]使用电容放电在恒容燃烧容器中点燃富氢氨/空气混合物，发现添加10%的氢可以将氨的MIE降低10倍。Yu等人[22]测量了NH3/H2混合物的点火极限和MIE，观察到尽管MIE随着氢含量的增加而降低，但在高压下的降低速率变得不那么显著。Lesmana等人[23]研究了火花间隙对PCA MIE的影响，发现存在最佳的火花间隙和持续时间。当任一参数小于最佳值时，电极会损失大量热量，导致MIE升高。
在实际燃烧设备（如ICEs和GTs）中，强制点火通常发生在湍流条件下。然而，关于PCA或NH3/H2在湍流条件下的点火的研究仍然非常有限。尽管如此，简要总结湍流强度对MIE的影响仍然是有指导意义的。Shy及其同事[14,25,26]使用风扇搅拌燃烧容器研究了湍流强度（u’）对湍流MIE（MIET）的影响。他们报告说，对于中等或较大的火花间隙（通常>1 mm），湍流MIE（MIET/MIE）与归一化湍流强度u’/Sl的增加呈单调递增关系，表明湍流通常会抑制点火。相反，对于足够小的火花间隙（< 1 mm）和有效路易斯数大于1的混合物，观察到了非单调依赖性，即MIET/MIE最初随着u’/Sl的增加而减小，直到达到临界湍流强度后再次增加。
尽管取得了这些进展，但在不同成分条件下PCA混合物的强制点火和MIE的研究仍然有限。特别是，关键分层参数（分层半径和裂解比例差异）对MIE和点火核形成的影响尚未得到定量评估。为了缩小这一差距，本研究旨在：（1）研究具有空间均匀裂解比例的PCA混合物的点火特性，包括最小点火半径和MIE，考虑裂解比例、当量比和压力的变化；（2）研究分层参数（即裂解比例和半径）对分层PCA混合物的MIE和点火核形成的影响。为了实现这些目标，将进行结合详细化学动力学和传输特性的数值模拟。研究结果为设计可靠的PCA燃料燃烧设备点火系统和抑制消防安全应用中的不希望发生的点火提供了宝贵的指导。
