微通道中气液吸收反应的格子玻尔兹曼建模

《European Journal of Mechanics - B/Fluids》：Lattice Boltzmann modeling of gas-liquid absorption reactions in a microchannel

LBM模型通过优化SC模型解决高密度比下表面张力与热力学一致性难题，结合CST-LBM和质量传递模型与Arrhenius反应源项，构建可模拟微通道气液多相多组分反应的数值方法，验证了其在乙醇胺吸收CS2过程中的准确性及参数影响规律。

　　

王明远|张宁|张红|张伟|周文进|秦木轩

山西化学产品工程重点实验室，太原理工大学化学与化工学院，中国太原030024

摘要

格子玻尔兹曼方法（LBM）在模拟介观尺度下的多相流体流动方面具有显著优势，尤其是在微通道应用中。本文建立了一个具有热力学一致性和在大密度比下可独立调节表面张力的多相流动模型。在此基础上，将LBM多相多组分流动模型与CST-LBM质量传递模型和阿伦尼乌斯格式的反应源项相结合，以准确描述气液吸收反应过程中相界处的复杂质量传递行为。通过基于拉普拉斯定律和对流-扩散-反应方程的理论分析验证了LBM模型的准确性。该模型被用于模拟乙醇胺溶液在微通道中吸收二硫化碳的反应过程，并研究了气体流速、液滴半径和通道宽度对反应的影响。结果表明，本研究建立的LBM模型能够准确模拟微通道中多相多组分流体的吸收反应过程，为微反应器中的绿色化学吸收研究提供了有效的数值模拟模型。

引言

微反应器由特征尺寸在10至1000微米之间的微通道组成，通过实现快速混合、增强传热和传质过程以及精确控制，对绿色和可持续化学合成的发展做出了重要贡献[1]。研究微反应器内的动力学对于深入理解流体反应机制至关重要，并为工业应用中微反应器的设计和安全控制提供了精确高效的理论支持[2]、[3]。然而，微反应器内多相流动系统的动力学过程极其复杂，实验上获取多相流动反应过程的信息仍然具有挑战性。数值模拟方法可以在较短时间内以较低的成本提供微反应器内各点的详细信息，从而实现反应条件的准确优化[4]。 格子玻尔兹曼方法（LBM）是一种介观模拟方法，与宏观计算流体动力学（CFD）方法和分子动力学（MD）等微观模拟方法不同。它天然地便于自动分离相界面，无需使用界面捕获函数，因此在模拟微尺度多相流动方面具有天然优势[5]、[6]。其中，由Shan和Chen提出的Shan-Chen（SC）模型[7]通过简单的赝势准确描述了粒子间的相互作用，并实现了相的自动分离。因此，它已被广泛用于微通道多相流动的模拟[8]、[9]。 LBM在微反应器中模拟化学吸收反应涉及两个关键问题。首先，必须建立一个能够在大密度比条件下稳定且准确描述多相多组分流体流动的数学模型；其次，需要将质量传递和化学反应过程与流体流动模型有效地耦合起来，以建立多相多组分吸收反应模型，从而揭示微尺度下吸收反应的复杂机制。原始的SC流动模型仅适用于处理小密度比的多相流动系统，并存在较大的虚假速度、热力学不一致性、计算力的方法错误以及无法独立调节的表面张力问题。Shan[10]通过使用高阶各向同性梯度算子解决了这些问题，而Yu和Fan[11]发现，与单松弛时间（SRT）液滴边界模型相比，多松弛时间（MRT）液滴边界模型可以抑制虚假电流。Guo等人[12]比较了五种现有的处理力的方法，并提出了更准确的力格式表达式。Li等人[13]、[14]改进了模型中的力格式，并通过数值证明改进后的Guo作用力格式实现了热力学一致性。Bao和Schaefer[15]通过应用更现实的He等人[16]提出的大密度比和可调粘度比多组分伪势格子玻尔兹曼模型，开发了适用于大密度比的多组分多相（MCMP）模型。He等人[17]开发并分析了一种改进的格子玻尔兹曼伪势多组分多相模型，该模型能够在保证热力学一致性的同时模拟大密度比和粘度比，并具有可调的表面张力。Yang等人[18]提出了一种改进的格子玻尔兹曼伪势模型，能够模拟具有大密度比和粘度比的多相和多组分流动。在LBM的质量传递模拟中，可以使用碰撞算子的添加、自由能方法以及基于连续物种传递（CST）公式的建模方法。其中，基于CST的模型特别适合模拟多相流动中的质量传递过程，因为其算法复杂度低且易于与赝势LBM模型耦合[19]。至于化学反应的模拟，通常是通过引入反应源项来实现的[20]。J. Yang等人[21]使用CST-LBM进行了甲烷水合物减压分解的孔隙尺度数值模拟，Tang等人[22]使用该模型研究了CO₂和盐水之间的多相流动中的孔隙渗透质量传递。然而，目前大多数用于微通道气液两相流动的LBM模型分别考虑流动、质量传递和反应过程，缺乏能够准确表征反应性微流控流动的综合性模型。

本研究系统地将多种先进的改进技术整合到一个统一的、稳健的LBM框架中，以实现空气和液体之间大密度比下的质量传递反应模拟。它应用于解决具有实际工程意义的微通道反应器中的复杂多物理场耦合问题。本文的其余部分安排如下：在第二部分中，同时优化了SC模型在虚假速度、大密度比、热力学一致性和表面张力调整方面的性能，以准确描述大液气密度比下的多相多组分流体流动；在第三部分中，通过双分布函数方法将CST-LBM质量传递模型与多组分多相流动模型耦合，以模拟多相界面处的质量传递过程。同时，将反应源项引入粒子分布函数中以研究微观反应动力学，并构建了一个适用于多相流动反应的LBM模型，用于模拟乙醇胺溶液与CS₂的吸收反应。在第四部分中，分析了模拟结果，研究了入口流速、液滴半径和通道宽度对微反应器中CS₂化学吸收过程的流动、质量传递和反应特性的影响。

模型片段

MCMP模型

Qian等人[23]提出的D2Q9模型用于模拟微反应器中的多组分多相流动的流体动力学过程。该模型的粒子分布函数演化方程如下：