《Bioresource Technology》：Electric field as a priming trigger reshaping redox network for synergistic perfluorooctanoic acid degradation and humus synthesis during aerobic composting
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电场强度驱动的好氧堆肥通过阴极还原微环境促进腐殖酸合成和阳极氧化微环境加速PFOA降解，揭示电场调控微生物代谢网络形成协同降解与腐殖化机制的策略。
刘月怡|吴振超|张浩|唐轩|姚伟格|杨颖|李硕|杨彤|杜金宇|徐婷婷|苏宇|黄亚琪|涂宏举|白宇|郭宇浩|王云龙|蔡白燕|葛敬平
教育部农业微生物技术工程研究中心，黑龙江大学，哈尔滨150080，中国
摘要
电场强度驱动的好氧堆肥是一种有效的方法，用于回收有机固体废物资源并降解难降解的全氟辛酸（PFOA）。尽管电场改变了堆肥的微环境，克服了自然堆肥的局限性，但电场如何调节阴极-阳极之间的微生物代谢网络，从而协同驱动PFOA的降解和腐殖质的形成，其机制仍不清楚。本研究建立了在0、5和10伏特下运行的好氧堆肥系统。通过高通量测序和电化学分析，验证了外源性电场能够诱导空间上的氧化还原微环境差异，引导微生物功能分化，并增强腐殖质合成和污染物去除的协同作用。阴极的还原性微环境有利于与腐殖质合成相关的菌属的生长，通过莽草酸代谢途径促进腐殖质的积累和稳定。10伏特处理下的腐殖质积累量显著增加（55.61%）。阳极的氧化性微环境则富集了反硝化菌属，这些菌属利用高活性中间体促进了PFOA的降解。10伏特处理下的阳极区域表现出最佳的污染物去除效率，PFOA去除率约为98.55%。此外，电场增强了微生物间的协同作用，使群落从竞争状态转变为合作状态，最终形成了“阴极合成-阳极降解”的协同网络。本研究阐明了“氧化还原微环境差异”在电场驱动的好氧堆肥中调节微生物群落功能的作用，并为开发有机废物回收和难降解污染物去除的协同技术提供了新策略。
引言
全氟辛酸（PFOA）是一种典型的全氟化合物，由于其碳-氟键的稳定性，具有广泛的工业和日常应用。然而，PFOA在土壤和水等环境中持续存在并积累，对生态系统和人类健康构成威胁（Zhu等人，2024年）。值得注意的是，PFOA经常在有机废物中被检测到，如畜禽粪便和农业秸秆中，这进一步拓宽了其通过有机废物回收的环境扩散途径，使得在堆肥过程中对其进行原位处理变得紧迫且至关重要。现有的降解方法，包括高级氧化、光催化和微生物降解，都存在显著局限性。高级氧化和光催化能耗高且容易产生二次污染，而微生物降解对PFOA的稳定结构效果不佳，限制了现有修复方法的整体效果（Leung等人，2022年）。
好氧堆肥是一种经济高效且环保的有机废物回收技术，在此过程中，微生物的代谢活动起着核心作用（Li等人，2024年）。腐殖质作为堆肥过程的典型产物，因其芳香结构和丰富的功能基团而被视为堆肥成熟度的关键指标。此外，它通过多种途径参与难降解污染物的转化，如络合和活性氧物种的催化。值得注意的是，好氧堆肥可以去除污染物，如PFOA（Rahman等人，2025年）。这一特性表明，在堆肥系统中，腐殖质形成与污染物降解之间存在潜在的耦合关系，为PFOA的原位降解提供了可能性。通过调节堆肥堆中微生物的协同代谢活动，可以实现PFOA的有效降解。
然而，在自然堆肥系统中，堆肥堆的微环境异质性主要表现为物理化学因素的随机分布梯度，缺乏功能导向的氧化还原微环境差异，导致微生物群落结构松散，功能协同作用较弱（Van Houte等人，2020年）。这种随机的微环境异质性无法为参与腐殖质合成或PFOA降解的功能性微生物提供稳定的生态位，从而难以形成有针对性的功能微生物聚集体，限制了这两个过程的协同促进。这一限制减缓了腐殖质的形成速度，阻碍了有效降解PFOA的功能性微生物群落和代谢途径的形成，进而阻碍了“有机物腐殖化-PFOA降解”的同步进展。这一障碍已成为提高堆肥技术环境性能的主要瓶颈。为克服这一限制，将电场辅助调节引入了好氧堆肥系统。施加外部电场力可以显著提高堆肥堆的细胞外电子传递效率。这一策略促进了离子迁移和活性氧物种（如·OH和O?）的差异生成。这些过程在阴极和阳极形成了不同的微环境，其中阴极区域形成了弱还原性环境。这种环境条件有利于腐殖质合成微生物群落的定殖和代谢，为有机物的转化提供了必要的支持（Xing等人，2024年）。值得注意的是，阳极区域表现出强烈的氧化特性。此外，具有高效电子传递能力的功能性微生物群落（如Paracoccus）可以在阳极区域富集，促进PFOA中碳-氟键的氧化断裂（Gomri等人，2024年）。这种富集为PFOA降解和腐殖质积累的协同推进奠定了基础。然而，电场驱动的好氧堆肥中阴极-阳极区域微环境如何差异调节功能性微生物的代谢网络，从而驱动PFOA降解和腐殖质形成，其耦合机制仍不清楚。
因此，为了阐明电场强度驱动的好氧堆肥过程中阴极-阳极区域微环境差异对功能过程的调节作用，本研究建立了具有不同电场强度梯度的堆肥系统。本研究的具体目标是：（1）确定电场对阴极和阳极区域腐殖质积累和PFOA降解的差异影响；（2）分析特定区域功能性微生物群落的结构和网络特征；（3）阐明“氧化-还原微环境差异”如何提高堆肥堆的电子传递效率；（4）阐明阳极-阴极差异如何驱动PFOA降解和腐殖质积累的协同效应。本研究为开发有机废物回收和难降解污染物去除的微环境调控协同技术提供了理论基础，对固体废物的无害处理和环境领域的污染修复也具有重要的指导意义。
实验设置
堆肥实验设置
进行了为期35天的堆肥实验，使用实验室规模的圆柱形反应器（内径：24厘米，总高度：40厘米，有效体积：14升）。每个反应器都配备了连接到外部空气泵的底部通气管和用于通风的顶部排气口（图S1）。通气速率保持在0.45升/分钟。然后在内壁（距壁2厘米处）垂直对称放置了304块32×13×0.1厘米的不锈钢板，电极间距固定
电子传递能力对好氧堆肥物理化学指标的影响
温度和pH值用于评估堆肥的成熟度。在5伏特和10伏特电场下，嗜热阶段分别在第3天开始，并持续8天，峰值温度分别为62.3℃和65.7℃（图1b）。这一时间足以确保有效消除病原体。10伏特处理下的温度高于对照组和5伏特处理，表明电子传递增强，微生物膜通透性和代谢活动得到刺激
结论
总之，了解电场强度如何调节堆肥中微生物群落的结构和功能对于开发协同的有机废物处理技术至关重要。在本研究中，我们发现电场优化了堆肥环境，重构了微生物群落，并促进了功能分化：阴极形成了富集产腐殖质细菌的还原性微环境，促进了腐殖质的形成，
CRediT作者贡献声明
刘月怡：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原稿，数据整理。吴振超：正式分析。张浩：研究。唐轩：研究。姚伟格：研究。杨颖：研究。李硕：研究。杨彤：研究。杜金宇：研究。徐婷婷：研究。苏宇：研究。黄亚琪：研究。涂宏举：研究。白宇：研究。郭宇浩：研究。王云龙：研究。蔡白燕：方法学研究，
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的可能会影响本文所述工作的财务利益或个人关系。
致谢
本研究得到了国家自然科学基金（项目编号：32571905）；黑龙江省自然科学基金（PL2024D015）；黑龙江大学功能无机材料化学重点实验室；以及黑龙江省“双一流”学科2025年度协同创新成果项目（LJGXCG2025-P31）的支持。
