可调电荷的Au25纳米团簇用于从海水中电化学提取铀

金纳米簇的电荷状态调控对其铀吸附性能的影响研究显示，带负电的Au25?1纳米簇在1-20 ppm模拟海水中铀酰离子吸附效率超过95%，最大吸附容量达887.9 mg/g。理论计算和实验均证实电荷状态显著影响吸附亲和力，负电荷态通过电子吸引增强铀捕获能力，并在外加电场下实现高效电化学还原。该成果揭示了单电子层面结构-性能关系，为核废料处理吸附剂开发提供新思路。

　　

摘要

具有可调节电荷状态（-1、0、+1）的原子级精确Au₂₅(SR)₁₈（SR：硫醇配体）纳米簇为研究带电活性位点的化学性质以及揭示单电子水平上的结构-性能关系提供了理想平台。由于带电活性位点对特定反应物的亲和力不同，这激发了我们探究Au₂₅^q纳米簇（q = -1、0、+1）对UO₂₊₂的吸附能力，而UO₂₊₂是核能的重要原料。在本研究中，合成了三种具有相似晶体结构但电子构型不同的Au₂₅^{-1, 0, +1纳米簇，并通过电化学脉冲技术研究了它们的铀提取能力。首先，理论计算预测Au₂₅-1对UO₂₊₂的结合能力比Au₂₅0和Au₂₅+1更强。实验结果表明，在含有1–20 ppm UO₂(NO₃)₂的模拟海水中，Au₂₅-1纳米簇的去除效率超过95%；其铀提取能力可达887.9 mg g-1，在含有50 ppm UO₂(NO₃)₂的模拟海水中，去除效率可达88%。Au₂₅-1纳米簇优异的提取性能可能归因于其通过电子吸引力增强了对UO₂₊₂的捕获能力，并且在外加电场作用下能够进一步有效电还原。这项工作深入揭示了金属纳米簇与单电子水平铀提取性能之间的结构-性能关系，为开发高效吸附剂提供了宝贵的指导。}