对可持续能源解决方案的迫切需求推动了对电催化水分解的广泛研究，这是一种能够大规模生产氢气和储存能量的零碳排放过程[1, 2, 3, 4, 5, 6, 7, 8]。然而，氧进化反应（OER）是一个复杂的四电子-质子耦合过程，由于O-H键断裂（约492 kJ mol?1）和O–O键形成（约204 kJ mol?1）的高能量障碍，存在显著的动力学限制[9, 10]。因此，OER仍然是水电解中的限速步骤，需要高效电催化剂来降低过电位[11, 12]。尽管像IrO2和RuO2这样的贵金属氧化物表现出优异的OER活性，但它们的稀有性和地壳中的低含量（<10?6%）限制了其应用[12, 13, 14, 15]。这一限制促使人们密集研究非贵金属电催化剂，尤其是过渡金属硫化物（TMSs）[16, 17, 18]。TMSs具有独特的优势，包括可调节的电子结构、可变的自旋态和灵活的金属-硫配位环境，这些都可以通过工程化来提升催化性能[19, 20, 21]。
然而，基于TMS的OER催化剂在操作条件下经常会发生动态表面重构，从而原位形成金属氧化物、氧硫化物或（氧）氢氧化物等活性相[22, 23, 24, 25, 26]。例如，基于Ni、Co和Fe的硫化物会经历复杂的结构演变[27, 28, 29, 30, 31]，包括电化学脱硫、金属位点蚀刻和氧化驱动的相变，所有这些都会对催化活性和稳定性产生重要影响[23, 32, 33, 34, 35]。最近的研究表明，硫化物晶格中的硫到氧的替代会导致活性（氧）氢氧化物相的形成[36, 37, 38, 39]，但这种转变的机制细节仍不够清楚。为了解决这一知识空白，张等人[40]提出了一种双位点分段协同机制（DSSM），通过在碳纳米管上设计CoFeSx纳米簇，证明了Co3+–O–O–Fe3+中间体可以增强OER动力学。尽管取得了这些进展，但仍存在两个基本挑战：（1）硫化物催化剂在阳极电位下的不稳定性；（2）表面重构与催化活性之间的不明确关系。因此，迫切需要开发构建稳定TMS基OER催化剂的策略，确保在重构过程中硫化物整体结构保持完整，从而促进高活性位点的形成。
在这里，我们提出了一种立方形的FeCoS2/FeS2异质结构，旨在应对这些OER挑战。通过硫掺杂和电化学活化，我们诱导了可控的表面重构。金属硫化物前体的牺牲性质有效控制了OER过程中高活性（氧）氢氧化物的形成。这项研究不仅阐明了TMSs中的原子级重构机制，还为设计高性能和稳定的OER电催化剂提供了有价值的设计原则。
