采用g-C3N4/MXene结构修饰的CuO纳米颗粒，用于高效电化学CO2还原为乙烯

CO?电催化还原为乙烯的二维异质结构催化剂设计。通过喷涂层技术制备g-C?N?-CuO@MXene异质结构，实现CuO纳米颗粒（~8 nm）高分散锚定于氮位点，MXene层抑制聚集并增强导电性。XPS证实Cu?/Cu?协同作用，其中g-C?N?-CuO@MXene(SP)在-0.84 V vs. RHE时获得87% Faradaic效率，展现高活性和稳定性，为可持续碳制造提供新方案。

　　

摘要

将二氧化碳（CO₂）电化学还原为多碳产物为碳的利用和增值化学品生产提供了一条可持续的途径。在本研究中，通过顺序喷雾涂层（SP）技术，将CuO纳米颗粒集成到石墨碳氮化物（g-C₃N₄）和MXene（Ti₃C₂T_x）的二维夹层异质结构中，形成了g-C₃N₄–CuO@MXene(SP)和MXene–CuO@g-C₃N₄(SP)复合材料。结构分析显示，CuO纳米颗粒（粒径约为8纳米）在g-C₃N₄的氮位点上牢固地锚定，并受到MXene覆盖层的稳定作用，这抑制了颗粒的聚集并提高了导电性。CuO在Ti₃C₂T_x和g-C₃N₄的扩展表面上牢固锚定，促进了乙烯生成的优异活性和C–C键的形成，从而产生了大量暴露的活性位点，提高了转化效率和运行稳定性。X射线光电子能谱证实了Cu⁰和Cu⁺物种的共存，这两种离子在CO吸附和C–C键形成过程中发挥着互补作用。电化学评估表明，这两种夹层催化剂的表现均优于二元（MXene–CuO和g-C₃N₄–CuO）及超声处理的三元复合材料。其中，g-C₃N₄–CuO@MXene(SP)的性能最为突出，在流动电池系统中，其在-0.84 V（相对于标准氢电极RHE）的电压下对C₂H₄的法拉第效率达到了约87%。这些发现表明，g-C₃N₄–CuO@MXene(SP)是一种高效且选择性的电催化剂，适用于CO₂向乙烯的转化，为可持续的化学品制造和碳管理提供了有前景的途径。