《Environmental Pollution》：Source-driven vertical partitioning and stratified risk assessment of trace metals in a subtropical forest soil profile
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微量元素砷、镉、铬、铜、汞、镍、铅、锌在亚热带常绿阔叶林土壤剖面（0-100cm）的垂直分异规律及其生态风险研究表明，Cd和Pb在有机层（Oi）及表层土壤（0-5cm）显著富集，主要受大气人为输入控制；As、Cr、Cu、Ni、Zn等元素随深度增加，反映成土母质风化主导。汞呈现双源特征，表层受大气沉积影响，深层与成土过程相关。有机层对大气沉降具有高效截留作用（富集因子>6），而矿质层是长期金属储存库。潜在生态风险指数（RI）显示表层土壤（0-5cm）风险最高（RI>300），根富集指数（REI）揭示Cd即使在低总含量深层土壤中仍具高生物有效性。研究提出需分层管理策略，兼顾有机层截留效能与深层土壤迁移风险。
Juan Li|Tiantian Li|Wenrui Zhao|Xin Sun|Xun Liu|Shuai Liu|Chuansheng Wu
安徽省耕地智能监测与生产力提升重点实验室，安徽师范大学能源、环境与地理信息工程学院，中国安徽246011
摘要
了解痕量金属的垂直分布对于评估其在森林生态系统中的生物地球化学循环和生态风险至关重要。本研究系统地调查了中国西南部哀牢山亚热带常绿阔叶林中八种痕量金属（砷（As）、镉（Cd）、铬（Cr）、铜（Cu）、汞（Hg）、镍（Ni）、铅（Pb）、锌（Zn）在有机层（Oi, Oe + Oa）和矿物土层（0-100厘米）中的分布、储存、来源和风险。结果表明，这些金属具有不同的来源驱动分布模式：镉和铅在表层有机层和表土中富集，表明主要来源于大气输入；砷、铬、铜、镍和锌的含量随深度增加而增加，反映了它们来自母质风化的过程；汞则表现出双重来源特征，表层富集表明其来源于大气沉降，而深层高浓度则受到地质背景和独特地球化学行为的影响。森林地表层，特别是Oi层，对镉、铜、汞、镍、铅和锌的富集程度极高（富集因子>6），这表明它具有高效过滤大气沉降物质的作用。相比之下，矿物土层是这些金属的长期主要储存库。生态风险评估显示表土（0-5厘米）为高风险区域（潜在生态风险指数（RI）>300）。根系富集指数表明，即使在总含量较低的深层土壤中，镉的植物可利用性仍然较高，这表明根系介导的过程可以独立于总储存量增加金属的生物可利用性。土壤性质（pH值和容重）对金属分布产生了异质性影响，这种影响取决于金属的来源。这些发现强调了需要采用分层风险管理方法，同时考虑有机层的拦截能力和在持续人为压力下森林生态系统中污染物向下层土壤迁移的潜力。
引言
森林土壤是陆地生态系统中痕量金属的关键汇和调节器，控制着它们的生物地球化学循环并影响生态健康（Nakazato等人，2021；Méndez-López等人，2023；Li等人，2025）。森林土壤中的痕量金属来源于自然和人为因素的复杂相互作用，决定了它们的浓度和生态影响。自然来源主要包括母质风化，其中长石、云母和氧化物等矿物将金属释放到土壤中（Guarín等人，2024）。人为活动加剧了全球森林生态系统中的金属负荷，工业排放（如冶炼、化石燃料燃烧）、农业实践（如化肥、农药）和城市径流将镉、铅和汞等金属引入森林土壤（Nakazato等人，2021）。然而，这些元素的过度积累——无论是来自自然地质过程还是人为活动——都可能对土壤健康、植物生长和环境安全构成重大威胁。相关风险不仅取决于金属的负荷，还取决于它们在土壤环境中的分布和命运。
痕量金属如汞、镉、铅、铬、铜和锌分布在森林土壤的有机层（Oi, Oe, Oa）和矿物土层中，每种金属都表现出不同的地球化学和生物控制机制（Nakazato等人，2021；Méndez-López等人，2023）。有机层，特别是Oi层，是大气沉降和落叶输入的第一道屏障，调节着金属从生物圈向土壤圈的初始转移。同时，下层的Oe + Oa层和矿物土层作为关键储存库，金属在这些层中逐渐积累或迁移（Méndez-López等人，2023；Zeng等人，2023）。例如，森林中的分解落叶和表层土壤（0-20厘米）控制着痕量锰（Mn）向深层土壤的积累和转移（Nakazato等人，2021）。然而，以往的研究大多集中在单个土壤层上（Yue等人，2019；Kondratova和Bryanin，2021；Bai等人，2022），对整个土壤剖面中金属的垂直分层关注较少。另一方面，这些土壤层中的痕量金属可能通过地表径流、淋溶等途径进入地表水和地下水，导致水污染。因此，揭示森林土壤关键界面（如落叶-矿物土和根-土界面）中金属的迁移、转化和固定过程对于准确预测它们的长期环境命运和评估生态风险至关重要（Zeng等人，2023；Samanta等人，2025）。
尽管表层土壤是污染物积累的热点，因此成为研究的重点（?yszczarz等人，2021；Wu等人，2023；Wang等人，2025），但深层土壤可以提供关于地质背景和金属长期命运的见解。Guarín等人（2024）在200厘米深的土壤剖面中发现，表土中的平均总镉浓度（0.12毫克/千克）高于下层土壤（0.05毫克/千克）。他们的结果表明，下层土壤中的镉主要来源于下层基岩的风化。除了浓度外，深层土壤中的金属库也引起了广泛关注。例如，在 birch 森林中，矿物土层（深度达60厘米）中的汞浓度（37.0毫克/平方米）是有机层（1.0毫克/平方米）的一倍，这主要受土壤容重和厚度等参数的影响（Méndez-López等人，2023）。因此，对深层土壤剖面进行高分辨率研究对于准确探索金属动态至关重要。此外，关于土壤剖面的研究往往只关注单一元素，而忽略了多种元素的共存和相互作用（Méndez-López等人，2023；Chen等人，2024；Guarín等人，2024）。因此，迫切需要全面同时分析多种金属，以准确评估它们的综合生态影响并支持有效的污染管理策略。
除了浓度外，金属的生物可利用性也是其生态风险的关键决定因素。植物根系对痕量金属的富集能力显著影响其在土壤基质中的迁移性和固定性（Feng等人，2021；Jalali等人，2023；Jing等人，2024）。Jalali等人（2023）观察到，当小麦根系暴露在重金属环境中时，根系中的重金属含量高于地上部分，且根系（BCF_Roots）和地上部分（BCF_Shoots）的生物富集因子（BCF_Roots 和 BCF_Shoots）因金属种类而异（铅和铜的BCF_Roots 和 BCF_Shoots 最高，而钴（Co）和镍的BCF最低）。同样，研究发现，在Apocynum venetum中，根系积累了97%的总镉，表明根系是这种植物中镉的主要储存器官（Jing等人，2024）。因此，根系活动可能通过改变根际微环境（如pH值和根系分泌物）来差异性地迁移或固定来自不同来源的金属。这一过程可能在深层土壤中创造出金属生物可利用性的热点，即使总金属浓度并不特别高。然而，这种由生物过程驱动的关键区别尚未纳入基于总浓度的风险评估中。
基于上述背景，本研究旨在：（1）确定八种痕量金属（砷、镉、铬、铜、汞、镍、铅和锌）在Oi层（包括四个分解阶段的落叶成分）、Oe + Oa层、矿物土层（每隔5厘米取样至100厘米深度）和根系中的浓度和储存库；（2）阐明这些金属在土壤剖面中的垂直分布模式和相互关系；（3）量化金属的富集因子（EF）并确定重金属的不同来源；（4）通过整合地质积累指数（I_geo）、潜在生态风险指数（RI）和根系富集指数（REI）来评估污染水平和潜在生态风险。本研究在哀牢山国家自然保护区内的亚热带常绿阔叶林中进行，该地区以其保存完好的原始生态系统而闻名。这项研究将揭示痕量金属的垂直分布模式，这些模式受其来源的控制，特别是在落叶分解区和根-土界面等关键界面。研究结果有望加深我们对亚热带森林中痕量金属生物地球化学循环的理解，并有助于制定考虑污染物存量和其在受保护亚热带森林中迁移性的分层风险管理策略。
研究区域
本研究位于云南省哀牢山国家自然保护区内的亚热带常绿阔叶林中（北纬23°36′～24°56′，东经100°44′～101°30′），平均海拔2476米（图1）。作为中国最大的原始中山湿润常绿阔叶林，该保护区位于三个主要地理区域的交汇处：云南-贵州高原、横断山脉和青藏高原的东南边缘。
土壤剖面中痕量金属的浓度
在八种痕量金属中，砷、铬、铜、汞、镍和锌的浓度在Oi层、Oe + Oa层和矿物土层中的顺序逐渐增加。相比之下，镉和铅在有机层中的浓度高于矿物层（图2）。在Oi层中，八种痕量金属的浓度存在显著差异（p < 0.001），其中锌的浓度最高，平均为28.9毫克/千克，其他金属的浓度范围为0.08至6.70毫克/千克。
痕量金属来源的区分
森林土壤中的痕量金属来源于自然和人为因素，每种元素具有特定的分布模式（De Marco等人，2023；Méndez-López等人，2023；Zeng等人，2023）。在本研究中，将八种目标金属分为三组。这种分类基于垂直分布趋势、多变量统计关联（PCA和Spearman相关性）和富集因子（EF）阈值的综合。
第一组（砷、铬、铜、镍……）
结论
本研究调查了亚热带森林中八种痕量金属的垂直分布，揭示了一种受来源控制的层化机制，这种机制决定了它们在生态系统中的命运。这些金属表现出三种不同的分布模式：地质来源的元素（砷、铬、铜、镍、锌）随深度增加而增加，反映了土壤形成过程的控制；人为来源的元素（镉、铅）在表层有机层和表土中显著富集，表明主要来源于大气沉降。
作者贡献声明
Juan Li：撰写——原始草案、可视化、验证、方法论、调查、资金获取、正式分析、数据管理。Tiantian Li：验证、方法论、调查、资金获取。Wenrui Zhao：验证、方法论、调查、资金获取。Xin Sun：验证、方法论、调查、资金获取。Xun Liu：资源、资金获取、正式分析、数据管理、概念化。Shuai Liu：验证、方法论、调查、资金
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文报告的工作。
致谢
本研究得到了安徽省高等学校自然科学基金杰出青年项目（2022AH020081）、安徽省高校创新团队项目、数字农业创新团队（2023AH010039）、国家自然科学基金（42407363）和安徽省高校研究项目（2024AH051085）的支持。
