随着对能源相关应用需求的增长，开发兼具高能量密度和改善安全性的能量材料具有重要意义[1],[2],[3],[4]。高能量密度的1,3,5,7-四硝基-1,3,5,7-四唑烷（HMX）因其高能量输出和平衡的综合性能而被广泛用于固体推进剂配方和主装药[5],[6],[7]。然而，HMX对意外外部刺激的机械敏感性相对较高，这在加工、储存和运输过程中存在安全风险[8],[9],[10]。此外，其缓慢的分解动力学会降低能量释放的效率和可控性[11],[12]。
为了实现优化的安全性能和能量释放动力学，人们提出构建不对称界面[13],[14]。异质界面的引入通过紧密相互作用产生了更多的桥接位点并产生了协同效应[15],[16],[17]，从而为打破不同性能之间的矛盾提供了新的自由度，进而提高了HMX的反应活性和敏感性。最近的研究包括共晶体和HMX-聚合物复合材料，强调了这些材料在降低机械安全性能和加速反应动力学方面的独特优势[17],[18],[19]。然而，这些策略也存在一些缺点。HMX共晶体的形成需要组分按特定比例匹配，这限制了多功能性能的调节[20],[21]。加入惰性材料会削弱基于HMX的能量复合材料的系统能量，不利于保持HMX的能量水平。低敏感性的能量晶体被选用于降低HMX的敏感性，这些晶体可以按比例自由组合而不会过度浪费能量[22]。然而，关于如何协同设计HMX和低敏感性炸药以促进安全和高能量的高效新型特性，目前仍缺乏基本理解。将HMX与低敏感性炸药结合以获得更深入的见解和更好的性能仍然是一个挑战。
最近，由高能量和低敏感性炸药组成的能量共粒子（ECPs）作为一种新型的能量复合材料平台出现，这种材料兼具高能量密度和低敏感性[13],[23],[24]。包括HMX/TATB和RDX/TATB ECPs在内的研究显示，由于界面处不对称组分的紧密结合，这些复合材料在安全性和能量保持方面有显著改进。尽管之前的研究强调了高能量炸药的安全性提升，但能量释放缓慢的问题仍然存在。此外，使用TATB作为低敏感性组分的ECPs的整体能量密度仍有待提高。作为具有优异热稳定性的代表性低敏感性高爆炸药，LLM-105的能量水平高于TATB：其计算能量含量比TATB高约20%，达到HMX的约85%。此外，爆轰性能估计也表明LLM-105有望优于TATB（例如，在相同的ReaxFF力场中，预测的爆轰速度分别为8.4 km/s?1和8.1 km/s?1）。因此，将LLM-105引入基于HMX的ECPs中可能有助于保持高能量同时提高安全性并调节热分解行为[25],[26]。因此，LLM-105可能对HMX的能量释放和热分解性能产生有利影响。值得注意的是，越来越多的证据表明，ECPs的介观结构，特别是界面接触拓扑和堆积一致性，在决定整体能量-安全性平衡方面与成分同样重要。一个设计良好的界面结构可以调节缺陷分布并调节异质域间的应力/热传递，从而抑制局部化和热点聚集，同时保持高效的能量释放[27],[28],[29]。
尽管ECPs与其他能量组合形式相比具有独特优势，但在界面处组装各个炸药为调节安全性和能量性能提供了更大的灵活性[1],[30],[31]。因此，这种组装结构可以在对系统能量和稳定性影响最小的情况下改变电荷转移和分布，使我们能够研究界面电荷转移和分布如何影响ECP的整体性能[32],[33]。根据Sabatier原理（理论上认为最佳组分应具有适当的结合效应：既不太强也不太弱[34],[35]），这一原理在所谓的“火山图”中得到了直观体现，其中火山图的顶部代表了最佳性能比例。
在这项工作中，我们报告了由HMX/LLM-105共粒子中的界面电荷阈值引起的Sabatier现象（称为“HL ECPs”）。通过各种组分相互作用模型的理论预测，评估了电荷转移对HL ECPs活性和敏感性的影响，揭示了有效相互作用的阈值。进一步的水热合成、安全性表征和热分解测量证实了HL ECPs在特定界面接触下的分解活性和敏感性。这些发现为ECPs的结构理解、活性起源和合理设计提供了新的定性见解。此外，ECPs中的广泛材料空间为改进和探索不同应用领域提供了巨大潜力。这项工作不仅通过强调组分之间的关键关系扩展了能量共粒子的组成可能性，为基于HMX的复合材料的战略设计开辟了新机会，以实现能源相关领域中的可调性能，同时也为这些复合材料的未来改进指明了方向。
