估算渤海海域的海洋大气PM2.5浓度：在中国减排政策转变背景下的时空动态变化

海洋PM2.5浓度动态评估与政策响应研究，基于深度神经网络模型PM2.5-DNN，融合气溶胶光学深度、气象再分析及时间序列数据，实现渤海2015-2023年PM2.5高精度空间时间解析，揭示末端控制（2015-2017，下降0.39 μg/m3·月）向结构性减排（2018-2023，下降0.14 μg/m3·月）转型下的污染演变规律。

　　

Renzheng Wang|Jie Zhang|Xiaohuan Liu|Xiang Gong|Jinhui Shi|Huiwang Gao

中国海洋大学前沿科学中心（深海多圈层与地球系统研究），教育部海洋环境与生态学重点实验室，青岛，266100，中国

摘要

海洋区域日益受到大气中PM_2.5（细颗粒物）的影响，这对生态可持续性和空气质量管理带来了重大挑战。然而，有限的观测覆盖范围仍然阻碍了对海洋污染动态的全面评估。本研究开发了一个深度神经网络模型（PM_2.5-DNN），用于估算2015–2023年间渤海地区的PM_2.5浓度，该模型整合了气溶胶光学厚度、气象再分析和时间指标。与再分析产品和Community Multiscale Air Quality模型（CMAQ）的模拟结果相比，PM_2.5-DNN的准确性显著更高（平均偏差≤22.43%，平均误差≤50.93%），能够对海洋大气中的PM_2.5进行稳健的时空评估。研究结果揭示了中国减排策略演变过程中的两个不同阶段：在末端控制阶段（2015–2017年），渤海地区的PM_2.5浓度迅速下降（0.39 μg/(m³·月)），同时高PM_2.5浓度事件（HPCEs）的时空范围显著缩小；从2018年到2023年，由于末端控制措施达到了技术和经济瓶颈，PM_2.5浓度进入缓慢下降阶段（0.14 μg/(m³·月)。在此期间，减排措施转向了结构性和源头控制，有效抑制了排放并持续减少了HPCEs的发生频率。这些发现突显了中国清洁空气行动的有效性和其不断发展性，表明长期结构性减排比短期末端干预措施能带来更可持续的成果。目前这些结果仅针对渤海地区，但该框架可以进一步扩展，以包括多污染物估算，提高适用范围。本研究为支持东亚沿海地区的清洁生产策略和可持续空气质量治理提供了数据驱动的证据。

引言

细颗粒物（PM_2.5）长期以来一直被视为一个重要的环境和公共卫生问题（Lu等人，2014年）。尽管在陆地上对PM_2.5的表征已进行了大量研究，但其在大海洋区域的浓度、行为和环境后果仍知之甚少。特别是，PM_2.5的大气沉降通过改变营养循环、导致酸化以及输送有害污染物而影响海洋生态系统（Chen等人，2021年；Park等人，2022年）。这些效应在受到强烈大陆气流影响的边缘海域尤为明显。然而，由于观测数据有限，我们对海洋大气中PM_2.5动态及其对减排措施的反应了解不足，因此迫切需要探索估算海洋环境中PM_2.5浓度的替代方法。

除了观测数据外，传统的估算海洋大气中PM_2.5的方法主要依赖于大气化学传输模型（CTMs），这些模型基于物理化学机制模拟气溶胶的排放、转化和传输过程（Sánchez-Ccoyllo和Alonso，2024年）。然而，CTMs在海洋大气环境中的应用通常受到空间分辨率粗糙、气溶胶参数化简化以及排放清单不完整等因素的限制，从而导致较大的不确定性。基于卫星反演的气溶胶光学厚度（AOD）的实证模型也被开发出来用于估算PM_2.5浓度（Ma等人，2016年；Wu等人，2016年）。但实证模型（如线性回归、地理加权回归）难以捕捉AOD与地表PM_2.5之间的复杂非线性关系。近年来，深度学习在提高PM_2.5估算精度方面显示出巨大潜力，其在高精度建模和强非线性拟合方面具有优势（Zhao等人，2021年；Zhou等人，2019年）。例如，Borjigen等人（2024年）使用深度神经网络（DNN）估算了疫情前后长江三角洲的PM_2.5变化，R²为0.78。Wang等人（2022年）使用深度学习模型估算了中国的PM_2.5浓度，R²在0.78-0.87之间，并在七个地理区域实现了出色的空间泛化能力。然而，深度学习方法主要集中在陆地大气环境中PM_2.5浓度的估算，其在海洋大气环境中的应用潜力仍有待探索。

中国长期以来被认为是全球PM_2.5污染最严重的国家之一，其东部边缘海域直接位于主要工业和城市排放区的下风向。季风驱动的气流将大量大气污染物输送到这些海洋区域，加剧了生态风险。为了减轻这些影响，中国实施了一系列国家清洁空气政策，特别是2013年的《大气污染防治行动计划》（APPCAP）（中华人民共和国国务院，2013年）和2015年的《船舶和港口污染防治行动计划》（中华人民共和国交通运输部，2015年）。APPCAP强调减少煤炭消耗和产业升级，导致陆地PM_2.5浓度显著下降。2015年的海洋专项计划进一步将控制措施扩展到港口运营和航运活动，特别是在渤海沿岸地区、长江三角洲和珠江三角洲等沿海经济枢纽。虽然这些政策在陆地环境中的有效性已有充分记录（Huang等人，2024年；Zheng等人，2023年），但尚不清楚海洋区域是否以及如何响应这些减排措施。

在这种背景下，渤海为评估海洋大气中PM_2.5对政策驱动的减排措施的响应提供了理想的实验场所。本研究开发了一个PM_2.5-DNN模型，用于估算2015–2023年间渤海地区的PM_2.5浓度，整合了AOD、气象再分析和时间指标。与大多数专注于具有密集监测网络的陆地环境的PM_2.5研究不同，本研究针对的是海洋大气环境。该模型捕捉了这些变量之间的复杂非线性关系，克服了传统方法（如化学传输模型和基于AOD的实证方法）的局限性。本研究的主要目标是开发PM_2.5-DNN模型，以估算2015年至2023年间渤海地区的PM_2.5浓度，并评估海洋大气中PM_2.5对中国减排策略变化的时空动态。除了方法上的进步外，本研究还提供了定量证据，以支持清洁生产策略和可持续的沿海空气质量治理。

部分摘录

PM_2.5-DNN模型

大多数基于深度学习的PM_2.5估算研究主要集中在具有密集监测网络的陆地区域，而模型向海洋环境的泛化能力相对较少。这一限制主要是由于海洋上长期PM_2.5观测数据的缺乏。然而，对海洋空气质量信息的需求不断增加，凸显了需要采用数据驱动的方法，谨慎利用陆地-海岸关系来进行推断

模型验证

模型验证从三个互补的角度进行：（1）总体准确性评估：使用基于测试数据集的密度散点图来评估模型估算的PM_2.5浓度与地面观测值之间的一致性（图3）；（2）空间分布评估：通过空间交叉验证、与独立船舶观测数据的比较以及多年平均空间分布模式的分析来检验模型的性能

结论

本研究开发了一个深度学习框架，用于估算渤海地区的大气PM_2.5浓度，从而能够在中国减排政策下对时空动态进行稳健评估。研究结果展示了两个明显的阶段：在末端控制措施下PM_2.5浓度迅速但暂时性改善（2015-2017年），随后在基于源头的结构性控制下缓慢但更可持续地下降（2018-2023年）。向清洁生产方式的转变——即产业升级和能源

CRediT作者贡献声明

Renzheng Wang：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原始草案，可视化，数据分析。Jie Zhang：验证。Xiaohuan Liu：撰写 – 审稿与编辑，监督，概念化。Xiang Gong：撰写 – 审稿与编辑，监督，软件开发，形式分析。Jinhui Shi：验证。Huiwang Gao：撰写 – 审稿与编辑，监督，资金筹集，概念化。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。

致谢

作者衷心感谢国家自然科学基金（资助编号：42430405、42175129、U1906215）和教育部数学与应用工程重点实验室的财政支持。特别感谢欧洲中期天气预报中心（ECMWF）、哥白尼气候变化服务（C3S）以及NASA全球建模与同化办公室（NASA GMAO）提供ERA5、EAC4和MERRA-2数据