福岛近海底栖鱼类体内放射性铯浓度下降趋势的十年变化

《Journal of Environmental Radioactivity》：Decadal shift in the decreasing trends of radiocesium concentrations in demersal fishes off Fukushima

福岛海域七种底栖鱼类2011-2020年铯-137浓度监测显示显著下降趋势，其中五类鱼需双指数模型描述，生态半衰期差异达19倍（16-1034天），证实生物累积与食物链传递影响显著，同时环境因子（海域位置、水深、体长）与浓度存在相关性。

　　

天野洋辅|铃木翔太郎|高田洋江|坂本圭|松本彰|岩崎隆|森岡良明|上山京一|平田豊彦|高崎和之|香山秀树|森田貴美|和田敏宏

日本福岛县渔业与海洋科学研究中心，福岛市岩木，970-0316

摘要

为了促进沿海渔业的恢复并防止福岛县出现有害谣言，需要更好地了解海产品中放射性铯（¹³⁴Cs和¹³⁷Cs）浓度的下降趋势。在这项研究中，我们测量了2011年至2020年间在福岛县沿海捕获的七种底栖鱼类（脂肪绿鱼Hexagrammos otakii、日本比目鱼Paralichthys olivaceus、日本岩鱼Sebastes cheni、大理石比目鱼Pseudopleuronectes yokohamae、太平洋鳕鱼Gadus macrocephalus、黏液比目鱼Microstomus achne、柳叶比目鱼Tanakius kitaharai）的放射性铯含量（样本数量n = 10199）。所有2018年4月至2020年9月期间采集的样本均检测了¹³⁷Cs浓度。从2011年到2020年，所有物种的¹³⁷Cs浓度均呈现显著下降趋势。然而，单组分和双组分指数模型拟合结果显示，五种物种（脂肪绿鱼、日本比目鱼、日本岩鱼、太平洋鳕鱼和柳叶比目鱼）的下降趋势更符合双组分指数模型。在这五种物种中，双组分指数模型中第二组分的生态半衰期（T_eco）为729至1034天，远长于第一组分（16至396天）。此外，2018年至2020年间采集的样本中观察到¹³⁷Cs浓度与采集区域、水深和鱼体大小之间存在特定关系。这些结果表明，某些底栖鱼类中¹³⁷Cs浓度的下降趋势已经放缓，但仍受到沿海地区微高放射性铯水平的影响，这反映了各物种的生态特性。

引言

2011年3月11日，东京电力公司（TEPCO）的福岛第一核电站（FDNPP）事故对日本东北部太平洋沿岸的海洋环境和人类活动产生了深远影响。事故后释放了大量放射性核素，尤其是半衰期分别为2.06年和30.1年的放射性铯（¹³⁴Cs和¹³⁷Cs），污染了广泛的海洋环境，如海水（Tsumune等人，2013年；Kaeriyama等人，2013年；Aoyama和Inomata，2023年；Aoyama等人，2023年）、沉积物（Kusakabe等人，2013年；Ambe等人，2014年；Otosaka等人，2023年）以及海洋生物（Buesseler等人，2011年；Wada等人，2013年、2016a年、2022年）。据估计，进入北太平洋的¹³⁷Cs总量为15-18 PBq，其中3-6 PBq直接泄漏到海洋中（Aoyama等人，2020年）。福岛县沿海地区的海洋环境中¹³⁷Cs浓度迅速下降（Kaeriyama，2017年；Kusakabe，2017年；Otosaka，2017年）；因此，鱼类和其他海洋生物体内的¹³⁷Cs浓度也随时间显著降低（Wada等人，2016a年）。然而，这些沿海地区捕获的底栖鱼类体内的¹³⁷Cs浓度仍高于事故前，这体现在2016年它们的表观浓度比率较高（Takata等人，2019年；Wada等人，2019年）。这些发现表明，低水平的放射性污染仍在持续，这些沿海水域尚未达到平衡状态。因此，了解¹³⁷Cs浓度的下降趋势及其在每种鱼类体内的积累机制对于评估渔业产品的安全性和加速福岛沿海渔业的恢复至关重要。

FDNPP事故后，福岛县的监测调查显示海产品中的放射性铯浓度显著下降。2011年低于检测限的¹³⁷Cs比例（约7 Bq kg^?1-湿）从14.9%增加到2015年的89.5%（Wada等人，2016a年），并在2020年达到99.9%（Wada等人，2022年）。FDNPP事故后鱼类中放射性铯浓度的快速下降主要归因于物理衰变（尤其是¹³⁴Cs）、渗透调节过程中的主动排泄（Kaneko等人，2013年；Kaneko，2015年）、底栖食物网中放射性铯转移强度的降低（Sohtome等人，2014年）、鱼类的迁移（Nakamura等人，2018年）、世代更替（Kurita等人，2015年；Narimatsu等人，2015年）以及生长稀释效应（Fujimoto等人，2015年）。需要注意的是，这些因素与每种物种的生态特性密切相关。例如，底栖鱼类中放射性铯浓度的下降趋势比浮游鱼类更为缓慢。先前的研究表明，通过食物链吸收放射性铯是导致这些底栖鱼类中¹³⁷Cs浓度延迟增加和逐渐下降的主要原因（Tateda等人，2013年；Kurita等人，2015年；Bezhenar等人，2016年；Wang等人，2016年；Fiévet等人，2017年）。

此外，最近的研究表明，沿海海水（Takata等人，2020年）和沉积物（Suzuki等人，2022年）中的¹³⁷Cs浓度仍高于事故前，并指出海洋环境中¹³⁷Cs浓度的变化与降雨事件导致的陆地地区¹³⁷Cs输入有关。这些结果表明，底栖鱼类中的¹³⁷Cs浓度可能受到近期沿海环境中¹³⁷Cs浓度变化的影响，这与每种物种的特定生态特性（如栖息地、生长和生活史）有关。然而，据我们所知，目前尚未有研究验证这些关系，因为近年来捕获的底栖鱼类体内的¹³⁷Cs浓度通常在几Bq kg^?1-湿或更低（Wada等人，2019年；Tateda等人，2024年），而这些浓度低于福岛县监测调查的检测限（约7 Bq kg^?1-湿）（Wada等人，2022年）。

在本研究中，为了评估FDNPP事故后底栖鱼类中的放射性铯污染水平和下降趋势，我们测量了2011年至2020年间在福岛县沿海捕获的七种底栖鱼类（脂肪绿鱼Hexagrammos otakii、日本比目鱼Paralichthys olivaceus、日本岩鱼Sebastes cheni、大理石比目鱼Pseudopleuronectes yokohamae、太平洋鳕鱼Gadus macrocephalus、黏液比目鱼Microstomus achne和柳叶比目鱼Tanakius kitahara）的放射性铯浓度，我们的检测限低于福岛县进行的监测调查。特别是，2018年至2020年间采集的所有样本均进行了¹³⁷Cs活性的分析，即使是在非常低的水平下。这七种底栖鱼类是福岛县重要的商业渔业产品，具有不同的生态特性。例如，脂肪绿鱼和日本岩鱼具有强烈的栖息地忠诚度、较长的寿命，并以甲壳类动物为食（Izumi，1999年；Nemoto和Ishida，2006年）。日本比目鱼和太平洋鳕鱼会广泛且季节性地从浅水区迁移到深水区，并随着生长改变其食性（Tomiyama和Kurita，2011年；Narimatsu等人，2017年；Tomiyama等人，2021年）。其他三种以底栖生物为食的鱼类分布在不同的深度范围内（大理石比目鱼主要分布在浅海水域，柳叶比目鱼主要分布在近海区域，黏液比目鱼的分布范围从浅海水域到近海区域）（Sohtome，2011年；Tomiyama等人，2021年）。我们还使用单组分或双组分指数模型拟合计算了这七种底栖鱼类中¹³⁷Cs浓度的生态半衰期。此外，我们通过统计比较和多元回归分析，研究了¹³⁷Cs浓度与采集区域（FDNPP北部或南部）、水深和鱼体大小之间的关系。此外，基于2018年至2020年的海水数据，我们得出了这些物种的¹³⁷Cs表观浓度比（aCR）。我们还讨论了近年来¹³⁷Cs积累如何反映每种物种的生态特性。

部分摘录

鱼类采集与处理

2011年10月至2020年9月期间，通过研究船的固定采样和渔船的随机采样，在福岛县沿海采集了这七种底栖鱼类的样本（样本数量n = 10199）（图1）。这些样本来自福岛县进行的监测调查。详细的采样方法由Wada等人（2013年，2016a年）描述。

结果

共获得了10199个样本，用于测定2011年10月至2020年9月期间这七种底栖鱼类中的¹³⁴Cs和¹³⁷Cs浓度（表S1）。此外，还使用了福岛县的监测调查数据来描述2011年4月至2020年12月期间这七种物种的下降趋势（样本数量n = 15267；表S5）。在本研究中，检测到的放射性铯浓度低于福岛县监测调查中的水平。

2011–2020年七种底栖鱼类中放射性铯水平及下降趋势概述

本研究通过精确测量¹³⁷Cs浓度，揭示了福岛第一核电站事故后这七种底栖鱼类（脂肪绿鱼、日本比目鱼、日本岩鱼、大理石比目鱼、太平洋鳕鱼、黏液比目鱼和柳叶比目鱼）中的放射性铯污染水平和下降趋势。

结论

本文的结果具有比监测结果更低的检测限，显示这七种底栖鱼类中的¹³⁷Cs浓度呈下降趋势。近年来，这种下降趋势变得更加平缓；然而，这种趋势似乎因物种的生态特性而异，同时¹³⁷Cs的活性仍足够低，确保了食品安全。底栖鱼类中¹³⁷Cs浓度的近期下降趋势

作者贡献声明

天野洋辅：撰写——审稿与编辑、撰写——初稿、可视化、资源管理、方法论、调查、数据分析、概念化。铃木翔太郎：撰写——审稿与编辑、撰写——初稿、可视化、验证、软件使用、资源管理、方法论、调查、数据分析、概念化。高田洋江：验证、方法论、数据分析、概念化。坂本圭：资源管理、调查、数据分析

利益冲突声明

作者声明没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。

致谢

我们感谢福岛县所有捕获底栖鱼类样本的渔业工作者。感谢RV Takusui和Iwakimaru的船员在样本采集方面的帮助。同时感谢福岛县渔业与海洋科学研究中心（前称：福岛县渔业实验站）和福岛县渔业资源研究所的工作人员在样本处理、技术协助和有益讨论方面的支持。