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二维范德华异质结构MnPS?/MoTe?通过降低晶格对称性实现零净磁化下的自旋分裂，自旋-轨道耦合诱导伯里曲率产生异常霍尔电导（59.2 Ω?1 cm?1）和自旋霍尔电导，弱Dzyaloshinskii-Moriya相互作用实现弱铁磁效应，为自旋电子器件提供新途径。
阿尼尔·库马尔·辛格（Anil Kumar Singh）| 普里塔姆·德布（Pritam Deb）
印度特兹普尔（Tezpur）特兹普尔大学（Tezpur University，中央大学）物理系先进功能材料实验室，邮编784028
摘要
尽管净磁化强度为零，且在没有自旋-轨道耦合的情况下，自旋极化的电子能带仍能保持稳定。此外，由于杂散场的消失和高动态速度，这些特性为下一代自旋电子器件提供了多功能平台。晶体各向异性通常通过外部刺激产生，可以加速反铁磁体中的时间反演对称性破缺；然而，这种外源性各向异性往往会影响结构稳定性。在这里，我们展示了一种有效的方法，通过设计具有高结构稳定性的原子级薄反铁磁体/非磁性范德华（vdW）异质结构来实现所需的交替磁相（alternative magnetism phase）。尽管范德华异质结构已被广泛用于调控磁性质，但其在实现交替磁相方面的潜力尚未得到充分探索。值得注意的是，这种异质结构表现出显著的自旋-轨道相互作用诱导的非零贝里曲率（Berry curvature），这有助于产生异常霍尔电导（anomalous Hall conductivity，约为59 μΩ·cm?1）。此外，这种结构还调控了自旋-动量锁定（spin-momentum locking），并导致弱的外平面Dzyaloshinskii-Moriya相互作用，从而破坏了反幺正对称性并诱导出弱铁磁性，进而实现异常霍尔响应。本研究为在解耦的空间-自旋对称系统中实现强交替磁相提供了一种新方法，并促进了新的自旋传输行为。
引言
交替磁体（alternative magnets）是近期的一项重大发现，其具有非常规的时间反演对称性（TRS）破缺特性，对基础研究和自旋电子器件应用具有重要意义。由于杂散场的减小以及动量空间中的大自旋分裂，这种由自旋对称性引导的磁相表现出前所未有的磁传输特性、异常纳恩斯特效应（anomalous Nernst effect）、非平凡的能带拓扑结构（nontrivial band topology）、自旋电流（spin current）等[1]、[2]、[3]、[4]、[5]、[6]、[7]、[8]。通过晶体对称性补偿的磁序导致了多种涌现现象，如自旋-电荷转换（spin-charge interconversion）、磁光响应（magneto-optical responses）以及通过其独特的固有物理性质实现的开关功能（switching）[3]。此外，通过自旋-晶格耦合（spin-lattice coupling）打破交替磁体中的自旋简并性，可以产生奇异的电子结构，并对自旋自由度（spin degree of freedom）实现精确控制。
迄今为止，交替磁体的实现仅限于块状（3D）磁性材料[1]。例如，研究人员已经在理论设计和实验合成的块状RuO?[3]、[5]、[9]、[10]、[11]、[12]、[13]中实现了交替磁体。在外部扰动下，块状磁性材料中也观察到了反铁磁自旋分裂[14]、[15]。此外，在施加电场、表面修饰（janusization）、晶体畸变（crystal distortion）、扭曲（twisting）和掺杂（doping）等外部扰动后，也在原始原子晶体和同质双层结构（homo-bilayers）中预测出了交替磁体[11]、[16]、[17]、[18]、[19]、[20]。随后，提出了一种用于扭曲双层系统（如CrN、2H-NiCl?[16]和CrI?[16]）中功能化交替磁体的一般堆叠理论（GST）。还提出了一个关于2D反铁磁体中交替磁体的微观模型，并通过磁振子-电子耦合（magnon–electron coupling）对其可调性进行了研究[17]。此外，海森堡交换作用（Heisenberg exchange）和Dzyaloshinskii–Moriya相互作用（DMI）等磁相互作用在稳定交替磁体的基态配置中起着关键作用[21]、[22]。然而，依赖外部扰动来诱导低维材料中的几何各向异性以实现交替磁体，会阻碍稳定2D系统的开发，增加复杂性并损害其固有性质。在这种情况下，设计由反铁磁（AFM）和非磁性（NM）原子层组成的范德华（vdW）异质结构（晶格失配小于约1%）可以通过在界面处破坏P?T对称性来实现非相对论性的自旋分裂，而无需依赖复杂的晶体学点群对称性。这种方法还可以提供最大的控制性、稳定性以及近邻诱导的自旋-轨道耦合[23]、[24]、[25]。
这种新兴的磁相可以用非平凡的自旋-空间群（spin-space group）来描述，即 RSI = [E∥H] + [C∥H]，其中E代表单位元素，G代表晶体学劳厄群（crystallographic Laue group），H代表G的半群（halving subgroup）[26]。余群G?H连接了具有相反磁矩的不等价磁子晶格。需要旋转或镜像对称性来破坏时空反演对称性（P?T），这限制了表现出交替磁性的空间群[26]、[27]、[28]、[29]。因此，只有特定的磁空间群才能支持交替磁自旋分裂。此外，二维（2D）磁性的发现揭示了丰富的物理现象，并激发了对低维磁性材料的广泛研究。最近的研究表明，2D磁性系统可以由晶体对称性、交换相互作用和自旋-轨道耦合驱动，产生多种电子和拓扑相，从而产生非传统的自旋和轨道依赖性响应[30]、[31]、[32]、[33]、[34]、[35]。进一步的进展扩展了交替磁现象的研究范围，包括在2D交替磁体中实现量子霍尔效应（quantum spin Hall effect）和Floquet诱导的量子异常霍尔效应（Floquet-induced quantum anomalous Hall effect）[36]、[37]。这种低维交替磁行为可以激发具有独特物理特性的表面依赖性电子特性。
在本研究中，我们在Mn?P?/Mo?Te? vdW异质结构中展示了强交替磁体效应，该结构的反演对称性被内在地破坏。尽管宏观净磁化强度为零，但沿M1-MC-M2高对称路径仍表现出大的非相对论性自旋分裂。值得强调的是，自旋-轨道耦合的存在诱导了非零的贝里曲率，从而产生了非零的异常霍尔电导（AHC）和自旋霍尔电导（SHC）。此外，通过空穴掺杂可以在高能区域观察到著名的AHC，因为费米能量（Fermi energy）是可调的。相反，组成半导体的1H-Mn?PS?单层在平面反铁磁（in-plane AFM）配置下具有反演对称性，这保持了时间反演对称性（TRS）[18]、[28]、[38]、[39]、[40]。因此，具有零磁化和自旋简并性的原始反铁磁体不可能具有这样的特殊电子和交替磁性质。因此，设计范德华异质结构提供了一种将反铁磁体功能化为交替磁体的独特方法，以促进自旋电子应用的磁传输特性。
计算细节
为了获得设计的Mn?P?/Mo?Te? vdW异质结构的基态电子、磁性和结构性质，我们采用了基于第一性原理的密度泛函理论（DFT）计算方法。通过“DFT-D”vdW修正方法考虑了层间弱范德华力[41]。此外，还结合了Hubbard修正（DFT+U）来考虑Mn-d轨道的现场相互作用，其中U = 4，从而更准确地解释了电子结构[42]。
结果与讨论
通过垂直堆叠单层来工程化磁性范德华异质结构，可以在低维磁性和自旋电子学应用中开辟新的可能性[51]、[52]、[53]。该垂直vdW异质结构由ML-MnPS?（一种平面反铁磁体）和ML-MoTe（一种非磁性半导体基底）组成。ML-MnPS?的晶格常数为aMNPs = 6.12 ?，属于高对称性空间群P?mˉ1
结论
总之，在2D范德华异质结构中展示了具有前所未有的自旋分裂的强交替磁体效应。所设计的Mn?P?/Mo?Te?异质结构表现出卓越的热稳定性，并通过自旋-轨道相互作用和非相对论性效应保持了交替的能带结构。自旋-轨道耦合导致非零的贝里曲率，从而产生了有限的自旋霍尔电导和异常霍尔电导，其值估计约为59 μΩ·cm?1。
CRediT作者贡献声明
阿尼尔·库马尔·辛格（Anil Kumar Singh）： 负责撰写初稿、方法论、形式分析、数据整理和概念构建。
普里塔姆·德布（Pritam Deb）： 负责审稿与编辑、监督、资源协调、形式分析和概念构建。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系可能影响本文的研究结果。
致谢
作者感谢浦那先进计算中心（Centre for Development of Advanced Computing）和古瓦哈提印度理工学院（Indian Institute of Technology Guwahati）在国家超级计算任务下提供的计算支持。我们还要感谢Saransha Mohanty、Liyenda Gogoi和Deepshekhar Roy的宝贵建议。
