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研究采用异质结叠层薄膜设计策略，通过溶液法制备高迁移率In?O?层与高稳定性Mo-PrInO层，优化堆叠顺序以调控界面势垒和载流子分布，显著提升器件迁移率（39.3 cm2/V·s）和稳定性（阈值电压漂移-0.77 V至0.61 V），解决传统氧化物半导体中迁移率与稳定性难以兼顾的问题，为柔性电子器件开发提供理论依据。
金少杰|杨月新|罗东翔|朱振南|宁宏龙|苏国平|何瀚|郑家豪|姚瑞辉|彭俊彪
中国南方科技大学材料科学与工程学院，发光材料与器件国家重点实验室，能源与信息高分子材料广东省卓越基础研究中心，广州，510640
摘要
异质结构通道设计被认为是提高当前氧化物半导体TFT器件性能的有效策略。因此，为了克服单层系统的固有局限性，本研究采用了一种基于能带工程的层状薄膜设计策略。通过溶液处理制备了具有不同堆叠顺序的高迁移率层（In2O3）和高稳定性层（Mo-PrInO），并制造了相应的TFT器件。系统地研究了异质结结构对TFT器件性能的影响。所设计的In2O3/Mo-PrInO（IM）异质结构利用界面带隙位移，在In2O3一侧的界面势阱中诱导电子局域化，形成了类似二维电子气（2DEG）的高载流子浓度区域，实现了39.3 cm2/V·s的迁移率。同时，防止了暴露在环境中的高稳定性Mo-PrInO层形成势阱。Mo-PrInO层利用Mo6+和Pr3+之间的强氧键合效应来抑制氧空位的扩散并钝化界面缺陷，从而确保了器件的稳定性。在NBS和PBS下的ΔVth分别为?0.77 V和0.61 V，而在NBIS下的ΔVth仅为?0.84 V。本研究不仅为氧化物TFT中的“迁移率-稳定性”协同优化提供了创新解决方案，也为低成本、大面积电子器件的制造奠定了理论基础。
引言
随着可穿戴电子产品的向轻量化、智能化和多功能化发展，透明电子技术因其独特的视觉兼容性和空间集成优势而成为克服传统刚性电子系统限制的关键方向。目前，基于硅基或有机半导体的器件通常面临光透射率和电性能之间难以协同优化的挑战。金属氧化物薄膜晶体管（MO-TFT）凭借其高载流子迁移率、优异的光学透明性和低温溶液处理特性，为透明可穿戴电子产品的开发提供了支持[[1], [2], [3]]。与真空方法相比，溶液法因其工艺简单、大规模制备能力强、成本低以及易于控制薄膜组成而得到广泛应用[[4], [5], [6], [7]]。
在众多金属氧化物半导体中，基于氧化铟的半导体由于其合适的带隙、高迁移率和高透明度而受到广泛关注[[8], [9], [10]]。它们的高迁移率源于In 5s轨道的重叠以及难以控制的固有氧空位缺陷，这导致栅极偏压/光照稳定性差、关态电流大和功耗高[[11], [12], [13], [14]]。因此，引入合适的氧空位抑制剂是提高基于In2O3的TFT电性能和稳定性的有前景策略[[15], [16], [17], [18], [19], [20], [21]]，尽管这会在迁移率和稳定性之间产生权衡。单元素掺杂的In2O3基TFT通常只能提高其中一项性能而牺牲另一项，无法满足电子器件的高性能要求。因此，研究人员转向了双元素共掺杂系统，认为元素之间的协同作用可能解决这一问题[22]。例如，邓等人通过溶液工艺制备了铽-锆共掺杂的In2O3基半导体薄膜晶体管[23]。在5摩尔%的共掺杂浓度下，优化后的样品（Tb:Zr = 1:2）表现出5.91 cm2/V·s的迁移率、0.17 V/dec的亚阈值摆幅（SS）和1.01 × 108的电流开/关比（Ion/Ioff），并在负栅压光照应力（NBIS）下显示出最小的阈值电压位移（ΔVth）为?3.22 V。程等人通过溶液工艺制备了钼-镨共掺杂的In2O3基半导体薄膜晶体管，表现出整体更优异的电性能（μsat = 12.2 cm2/V·s、SS = 0.47 V/dec和Ion/Ioff = 2.17 × 106）和高稳定性[24]。在负/正栅压应力（NBS/PBS）下的ΔVth分别为?0.77 V和0.61 V，而在NBIS下的ΔVth仅为?0.84 V。Mo和Pr的金属-氧结合能大于In（Mo-O: 560 kJ/mol, Pr-O: 753 kJ/mol, In-O: 320 kJ/mol），使它们在氧结合时形成更稳定的金属-氧键，从而抑制氧空位的形成。XPS结果表明，适当的Mo-Pr共掺杂可以有效抑制氧空位并增强M-O-M网络。同时，Mo与In的价差较大，使其在进入晶格时能够贡献更多电子，这在一定程度上提高了载流子浓度，减轻了氧空位减少导致的迁移率下降。Pr作为蓝光下转换介质，吸收入射光并将其转换为非辐射跃迁或红光，从而提高了TFT器件的光稳定性[17]。因此，Mo-Pr共掺杂在降低迁移率的同时提高了器件稳定性。
然而，这样的迁移率水平仍不足以满足电子器件的高性能要求。需要开发具有更高迁移率同时保证稳定性的TFT器件。过去的研究表明，构建双层异质结构是提高TFT器件迁移率和稳定性的有效方法[[25], [26], [27]]。然而，在这一研究领域，利用异质结构通道提高器件性能的精确机制尚不明确。尽管如此，对此现象最有力的解释是导带（CB）偏移促使电子在异质界面处转移，并将电子限制在界面势阱内，从而在异质界面处形成二维电子气[[28], [29], [30]]。
在本研究中，基于以往的工作，我们采用了基于能带工程的层状薄膜设计策略。通过溶液处理，制备了由高迁移率层（In2O3）和高稳定性层（Mo-PrInO）组成的层状薄膜及其相应的TFT器件。我们系统研究了异质结结构对TFT器件性能的影响，揭示了堆叠顺序对界面势垒和载流子分布的关键调节机制。研究结果表明，对于IM层状结构（In2O3靠近栅极绝缘体，Mo-PrInO靠近源/漏极），Mo-Pr共掺杂抑制了氧空位的迁移，并与均匀的In2O3界面结合，实现了高迁移率（39.3 cm2/V·s）和高稳定性（NBS-ΔVth = ?0.77 V, PBS-ΔVth = 0.61 V, NBIS-ΔVth = ?0.84 V），以及开/关比提高了两个数量级。这一策略解决了传统氧化物半导体中平衡迁移率和稳定性的瓶颈问题，为高性能电子器件的结构设计提供了理论基础。
前驱体溶液制备
称取0.2407克水合硝酸铟（In(NO3)3·xH2O，并将其溶解在4毫升由乙二醇和水组成的混合溶剂中，乙二醇与水的体积比为7:3。在室温下搅拌溶液12小时后，获得了0.2 mol/L的In2O3前驱体溶液。称取0.0042克四水合钼酸铵（(NH4)6Mo7O24·4H2O，并将其溶解在1.5毫升水中。然后将混合物放置在80°C的热板上搅拌1小时，以获得
表面形态和结构特性
图2显示了II、MM、MI和IM层状薄膜的XRD和XRR测试结果。通过拟合XRR测试曲线获得了层状薄膜的密度、厚度和粗糙度，相关参数总结在表1中。XRD结果表明，经过2小时的退火处理后，所有层状薄膜都显示出了In2O3的晶体峰（JCPDS卡片编号06-0416）。因此，足够的退火时间使得In2O3和Mo-PrInO都能结晶。最显著的主峰
结论
本研究系统研究了基于共掺杂氧化铟（In2O3/Mo-PrInO）的层状半导体薄膜的界面特性，以及基于溶液处理的能带工程策略对TFT器件性能的调节机制。研究重点关注了不同堆叠结构（II、MM、MI、IM）的设计和优化。通过材料表征、电性能测试和能带结构分析，揭示了能带工程的关键作用
CRediT作者贡献声明
金少杰：撰写——原始草稿，正式分析，数据整理。杨月新：可视化。罗东翔：资源获取。朱振南：可视化。宁宏龙：撰写——审阅与编辑。苏国平：研究。何瀚：研究。郑家豪：研究。姚瑞辉：方法论，概念化。彭俊彪：监督。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的可能会影响本文报道工作的财务利益或个人关系。
致谢
本工作得到了国家重点研发计划（项目编号2024YFB3614400）、国家自然科学基金（项目编号62375057）、广东省科技计划（项目编号2024A0505040026）、广东省基础与应用基础研究基金（项目编号2023B1515120046和2024A1515012019）、广东省科技计划（项目编号2024B0101040006）、广州市科技计划（项目编号2025B01J4004）和广东省自然科学基金的支持
