Fe?O?-CNFs@MXene复合材料结合封装的磁性纳米颗粒，通过双电磁波损耗途径实现可调的高性能微波吸收

通过电纺技术制备核壳结构碳纳米纤维@Fe3O4@MXene复合材料，有效调控磁性纳米单元的微尺度分散（长程隔离、短程分散、紧密堆积），优化微波吸收性能，在4%铁氧体填充量、1.5mm厚度下实现-70.87dB反射损耗和6.56GHz有效吸收带宽，并验证隐身性能与微观损耗机制。

　　

王宇|李晓|周浩伟|黄子琳|穆斯塔法·阿德尔·达尔维什|M.M. 萨勒姆|周涛|穆拉特·伊尔马兹|阿齐姆·乌丁|周迪

多功能材料与结构，教育部重点实验室及国际介电研究中心，西安交通大学电子科学与工程学院，中国西安，710049

摘要

磁性微波吸收材料广泛应用于电磁兼容性、国防隐身、环境保护等领域，是应对现代电磁环境挑战的关键材料。然而，磁性纳米颗粒的自聚集现象严重限制了其微波吸收性能的提升。为解决这一问题，本研究提出了一种可控分散磁性纳米单元的制备策略。通过静电纺丝技术成功制备了核壳碳纳米纤维（CNFs）-Fe₃O₄@MXene复合材料，实现了磁性纳米单元的微观尺度可控分散，表现为长距离隔离、短距离分散和紧密堆积。通过简单调整磁性纳米单元的装载量，可以调节不同的磁损耗水平，从而优化复合材料的微波吸收性能。在Fe₃O₄填料含量为4 wt.%、薄膜厚度为1.5 mm的条件下，CNF-Fe₃O₄@MXene复合材料获得了-70.87 dB的高反射损耗（RL）和6.56 GHz的宽有效吸收带宽（EAB）。此外，雷达截面（RCS）模拟证实了该复合材料在现实环境中的隐身性能。电磁模拟进一步揭示了CNF-Fe₃O₄@MXene优异微波吸收特性的微观损耗机制。本研究为磁性微波吸收材料的设计与优化提供了新的见解和策略。

引言

减轻电磁污染的关键在于开发高性能的微波吸收材料。[1]、[2]、[3] 磁性纳米单元因其优异的磁损耗特性、纳米级结构的独特优势、低成本和简单的制备方法，已成为重要的候选材料。[4]、[5] 然而，由于磁性纳米单元固有的磁矩，在组装过程中颗粒容易通过“磁偶极”相互作用聚集，导致组分分布不均和局部阻抗不匹配，严重影响微波吸收性能。[6]、[7] 为解决这一问题，常采用表面修饰和模板辅助组装技术。[8]、[9]、[10]、[11]、[12] 表面修饰的核心是在磁性纳米单元表面引入功能基团或涂层，通过空间位阻或静电排斥作用防止颗粒聚集。[13] 但这种方法仅在低浓度下能促进磁性纳米单元的均匀分布，从而削弱其磁性能。[14] 另外，模板辅助方法常受到不可控的热处理过程和结构塌陷的影响。[15]、[16]、[17] 因此，开发一种能够在实际装载水平下稳定、可控地分散磁性纳米单元的策略，同时保持其磁完整性并实现磁-介电协同效应，仍然非常有必要。[18]

静电纺丝技术因其“限制组装”特性而具有显著优势。[19]、[20]、[21]、[22]、[23]、[24] 该技术利用电场诱导聚合物溶液或熔体静电纺丝成连续的一维（1D）纳米纤维，在这些纤维中，纳米级网络结构或通道为磁性纳米单元提供了精确的“空间限制”位点。[19] 郭等人利用静电纺丝技术构建了一种由二维Ti₃C₂ MXene包裹的中空Fe₃O₄纳米球组成的二维纳米结构。[23] 阿尔瓦雷斯等人通过调整Fe₃O₄与聚丙烯腈（PAN）的质量比，实现了磁性纳米单元在纳米纤维中的均匀分散。[25] 在这种系统中，连续的纤维支架作为物理屏障，即使在较高浓度下也能保持稳定的分散。[23] 除了抑制聚集外，限制作用还创造了丰富的磁-基体界面，促进了界面极化，并将磁损耗与纤维框架的介电响应耦合，有利于阻抗匹配和整体衰减。[26]、[27]

此外，结构设计在优化微波吸收性能方面起着关键作用。[28]、[29]、[30]、[31] 核壳结构可以结合介电和磁性的互补作用，引入丰富的异质界面以促进极化松弛，并通过多次反射延长波的传播路径，从而提高衰减和带宽。[32]、[33]、[34]、[35] 然而，在许多报道的复合材料中，性能“调节”主要依赖于改变整体磁组分的比例，而磁性单元的空间组织和耦合状态仍较难控制。因此，合理的设计不仅应分散磁性纳米单元，还应调节它们之间的间距，构建可调耦合度的磁网络，并将其与合适的介电损耗框架匹配，以实现目标频段的阻抗匹配。

本文采用静电纺丝技术调节Fe₃O₄纳米颗粒的分布，从而在核壳CNFs-Fe₃O₄@MXene复合材料中建立可调的磁耦合网络。在这种结构中，连续的碳纳米纤维限制了Fe₃O₄纳米颗粒的聚集，同时保持了其固有的磁性能，实现了可控的磁损耗路径。同时，外表面涂覆的少层MXene形成了连续的导电网络和丰富的异质界面，提供了高效的电荷传输和增强的界面极化。得益于间距控制的耦合和磁-介电衰减的协同效应以及改进的阻抗匹配，该复合材料在仅含4 wt.% Fe₃O₄的厚度下，实现了-70.87 dB的最小反射损耗和6.56 GHz的有效吸收带宽。这些结果表明，均匀的微观尺度分散能够有效调节磁耦合，平衡衰减和阻抗匹配，为高性能磁性微波吸收器的微观损耗机制提供了见解。

Fe₃O₄纳米颗粒的制备

将2.16 g FeCl₃·6H₂O和6 g醋酸钠加入60 mL乙二醇中，搅拌至获得均匀的黄色分散液。将混合物转移至带有聚四氟乙烯（PTFE）内衬的不锈钢水热高压釜中，在200 °C下加热8小时。离心、洗涤和干燥后，获得Fe₃O₄纳米颗粒。

少层MXene的制备

通过LiF/HCl选择性刻蚀Ti₃AlC₂粉末中的Al层，制备了Ti₃C₂T_x MXene纳米片。

CNFs-Fe₃O₄@MXene复合材料的制备

CNFs-Fe₃O₄@MXene复合材料的制备过程如图1a所示。通过水热法合成的Fe₃O₄纳米颗粒与PAN在DMF溶液中均匀分散。在随后的静电纺丝过程中，纳米颗粒被聚合物射流物理携带，并在电场产生的高剪切应力下轴向排列。随着溶剂快速蒸发，射流收缩并固化，从而形成有效的

结论

总结来说，本研究提出了一种可控分散磁性纳米颗粒单元的制备策略，通过静电纺丝技术构建了“限制耦合”的协同系统。该方法实现了Fe₃O₄磁性纳米颗粒在CNFs@MXene复合结构中的纳米尺度均匀分散（长距离隔离、短距离分散和紧密堆积）。Fe₃O₄的有效分散实现了连续的三维磁耦合

CRediT作者贡献声明

黄子琳：方法学。穆斯塔法·阿德尔·达尔维什：研究。M.M. 萨勒姆：研究。周涛：可视化、软件。王宇：撰写——审阅与编辑、撰写——初稿、数据分析、概念化。李晓：撰写——审阅与编辑、撰写——初稿、资源获取、资金申请、数据分析、概念化。周浩伟：研究、数据分析。穆拉特·伊尔马兹：资源。阿齐姆·乌丁：监督、方法学、数据

利益冲突

作者声明没有利益冲突。

竞争利益声明

作者声明没有已知的竞争财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。

致谢

王宇和李晓对这项工作做出了同等贡献。该工作得到了国家自然科学基金（52202114）、国家重点研发计划（2024YFE0103900）、科技与创新资助机构（STDF，埃及（项目编号49341）、陕西省重点研发计划（2024GX-YBXM-399）、陕西省咸阳市重点研发计划（L2023-ZDYF-QYCX-004）的支持。