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块共聚物（BCP）薄膜的垂直与水平层状结构稳定性通过耗散粒子动力学（DPD）模拟研究。发现线性BCP与环状BCP在非偏好表面均形成垂直层状结构，但环状BCP的层状结构转向平行所需表面偏好更低。链末端在表面的富集导致线性BCP平行排列比例更高，表明链末端取向对垂直结构形成敏感性起关键作用。
拉胡尔·库马尔（Rahul Kumar）|亨利·S·阿什鲍（Henry S. Ashbaugh）|朱莉·N·L·阿尔伯特（Julie N.L. Albert）
路易斯安那州新奥尔良杜兰大学化学与生物分子工程系，邮编70118
摘要
具有垂直于基底表面排列的层状纳米结构的嵌段共聚物（BCP）薄膜为纳米级结构的图案化提供了一种潜在的替代光刻技术。此外，研究表明分子环化可以减小BCP的特征尺寸并提高薄膜的稳定性。然而，对于光刻而言，还需要控制环状BCP层片的取向。在这里，我们使用耗散粒子动力学（DPD）模拟来比较由线性BCP和两种环状BCP类似物形成的垂直层片与水平层片的稳定性。为了模拟薄膜实验，BCP链被限制在基底和由DPD珠子组成的“气体”流体之间。当表面相互作用不具优先性时，线性和环状BCP都会形成垂直层片。随着对某一BCP组分的表面偏好增加，聚合物最终会重新定向为平行于基底。对于环状BCP，这种从垂直到水平的转变发生在较低的表面偏好下，这表明获得垂直层片的基底中性条件对于线性BCP来说比对于环状BCP更为宽松。对无序相中链取向的分析显示，与两种环状BCP相比，线性BCP有更大比例的链平行于基底排列，这很可能是由于链端在表面附近的积累所致。我们认为，平行于基底排列的链在决定垂直层片在优先基底上的形成敏感性方面起着关键作用。
章节摘录
引言
嵌段共聚物（BCP）由两个或多个化学性质不同的聚合物块通过共价键连接而成。由于各块之间的化学不相容性，BCP熔体可以根据组成块的体积分数以及它们之间的排斥程度（由Flory-Huggins参数与聚合度的乘积表征）组装成不同的有序相，如层状、圆柱状、球状、陀螺状等[1]。
方法
我们进行了DPD模拟，研究了BCP薄膜与硬质基底以及“气体”颗粒 bulk 流体接触的情况，具体细节见补充材料（另参考文献[26]、[27]、[28]、[29]）。请注意，此处使用的所有单位均为参考文献[29]中定义的无量纲DPD单位。在含有特定BCP块的BCP链中，相同类型珠子之间的相互作用参数在所有模拟中均固定为某个值，而不同类型珠子之间的相互作用参数则有所不同。
结果与讨论
BCP在薄膜中的自组装及其层状取向。 图3展示了在不同基底上组装的BCP薄膜的代表性模拟快照。我们观察到，大多数获得的纳米结构都具有良好的层状取向，层片要么垂直于基底法线排列（即层状取向垂直于基底），要么平行于基底法线排列（即层状取向平行于基底）。我们还发现少数情况下...
结论
在这项研究中，我们利用DPD模拟研究了线性BCP及其两种环状类似物（分子量相等和两倍）自组装成垂直层片和水平层片的过程。当基底对某一组分的偏好足够高时，观察到了层状取向的转变，这与先前的实验趋势一致。此外，我们还根据基底偏好表征了薄膜中两种层状取向之间的转换位置。
作者贡献声明
亨利·S·阿什鲍（Henry S. Ashbaugh）：撰写、审稿与编辑、软件开发、方法论设计、资金筹集。朱莉·N·L·阿尔伯特（Julie N. L. Albert）：撰写、审稿与编辑、实验研究、资金筹集、概念构思。拉胡尔·库马尔（Rahul Kumar）：撰写初稿、实验研究、数据分析、数据管理、概念构思
利益冲突声明
? 作者声明以下可能被视为潜在利益冲突的财务利益/个人关系：朱莉·N·L·阿尔伯特表示获得了美国国家科学基金会的财务支持；拉胡尔·库马尔和亨利·S·阿什鲍也表示获得了美国国家科学基金会的财务支持。如果还有其他作者，他们声明没有已知的财务利益或个人关系可能影响本研究的结果。
致谢
我们衷心感谢美国国家科学基金会（Grant No. NSF CMMI–1825881）对这项研究的支持。
