基于休克尔规则和贝尔德规则调控芳香性的、重原子嵌入的窄带多共振热激活延迟荧光发射体

本研究通过将含重原子的五元芳香环外围融合至经典MR-TADF框架BCzBN中，设计了新型发射体。该结构保持刚性6π电子环的平面性，抑制光谱展宽并增强自旋轨道耦合，实现窄带纯绿发光（FWHM=27 nm，y=0.72）和高RISC速率（>10^6 s?1）。优化OLED器件外量子效率达31.3%，效率衰减低。

　　

摘要

具有快速反向体系间跃迁（RISC）特性的多共振热激活延迟荧光（MR-TADF）发射体对于高效捕获三重态光子非常理想。传统的重原子策略通常会增强RISC效果，但会带来光谱宽化的问题，尤其是在重原子嵌入到8π电子六元环中时，Hückel规则与Baird规则之间的芳香性反转会导致结构重组。在这里，我们提出了一种设计策略：将含有重原子的五元芳香环通过外围融合的方式引入到经典的BCzBN多共振框架中。这些刚性芳香六π电子环在基态和激发态下都能保持平面性，从而使得结构重组能量很小，有效抑制了由结构松弛引起的光谱宽化，同时增强了自旋-轨道耦合（SOC）。由此产生的发射体实现了窄带纯绿色电致发光，其半高宽（FWHM）为27纳米，国际照明委员会的y坐标值为0.72，RISC速率为大于10^6 s^-1。经过优化的有机发光二极管器件最大外部量子效率（EQE）达到了31.3%，并且效率衰减很小，在1000和10000 cd m^-2的亮度下分别保持了31.2%和25.6%的EQE。这项工作展示了π电子计数在重原子整合中的关键作用，并为同时实现窄带发射和快速RISC动力学的高性能MR-TADF材料提供了一个通用设计原则。

图形摘要

通过外围融合含有重原子片段的五元芳香环设计的多共振发射体，同时实现了高反向体系间跃迁速率（≥10^6 s^-1）和25纳米的窄半高宽。该有机发光二极管器件具有31.3%的外部量子效率，并且效率衰减较小，能够发出纯绿色光。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。

数据可用性声明

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