为制备大尺寸、高质量MAPbBr3单晶而进行的稳定前驱体工程研究，旨在实现高效的高能辐射探测

通过调整前驱体配比和恒温水蒸发法，成功制备了2英寸高质量MAPbBr3单晶，增强有机阳离子双层稳定前驱体，抑制MA+去质子化并促进吸附，显著提高能分辨率（8.4%-11.1%）和灵敏度（1.65×10^4 μC Gy?1 cm?2），推动其实际应用。

　　

摘要

甲基铵铅三溴化物（MAPbBr₃）单晶在室温下的γ射线和X射线探测领域受到了广泛关注。然而，作为一种最容易制备的钙钛矿单晶，其尺寸的扩大往往会降低晶体质量。本文提出了一种策略性的前驱体化学计量工程方法，通过恒温蒸发法制备出英寸级的高质量MAPbBr₃单晶。我们发现，通过有机阳离子调节构建稳定的电双层可以有效稳定胶体前驱体。这种方法通过协同抑制MA⁺的脱质子作用并促进MA⁺作为反离子吸附到[PbBr_n]^2?n复合体上，从而增强了颗粒间的排斥力并提高了成核阈值。这种多方面的改进使得MAPbBr₃单晶的横向尺寸可达2英寸，并且在(002)面上的X射线衍射半高宽（FWHM）仅为0.0093°，从而实现了光谱级别的γ射线探测性能：对于⁵⁷Co源（122 keV），能量分辨率为8.4%；对于¹³⁷Cs源（662 keV），能量分辨率为11.1%；同时具有较高的X射线灵敏度，达到1.65 × 10⁴ μC Gy^?1 cm^?2。这项工作为MAPbBr₃单晶在高性能γ射线和X射线探测中的应用奠定了基础。

甲基铵铅三溴化物（MAPbBr₃）单晶在室温下的γ射线和X射线探测领域受到了广泛关注。然而，作为一种最容易制备的钙钛矿单晶，其尺寸的扩大往往会降低晶体质量。本文提出了一种策略性的前驱体化学计量工程方法，通过恒温蒸发法制备出英寸级的高质量MAPbBr₃单晶。我们发现，通过有机阳离子调节构建稳定的电双层可以有效稳定胶体前驱体。这种方法通过协同抑制MA⁺的脱质子作用并促进MA⁺作为反离子吸附到[PbBr_n]^2?n复合体上，从而增强了颗粒间的排斥力并提高了成核阈值。这种多方面的改进使得MAPbBr₃单晶的横向尺寸可达2英寸，并且在(002)面上的X射线衍射半高宽（FWHM）仅为0.0093°，从而实现了光谱级别的γ射线探测性能：对于⁵⁷Co源（122 keV），能量分辨率为8.4%；对于¹³⁷Cs源（662 keV），能量分辨率为11.1%；同时具有较高的X射线灵敏度，达到1.65 × 10⁴ μC Gy^?1 cm^?2。这项工作为MAPbBr₃单晶在高性能γ射线和X射线探测中的应用奠定了基础。