在全球能源系统向低碳转型的背景下，氢能作为一种关键的能源载体，其可持续生产和利用成为了研究的重点[1]。目前，大约80%的氢气供应来自化石燃料重整过程，这一过程不可避免地会产生含有1-10% CO的杂质[2]。这些CO分子会对下游关键材料产生严重的毒害作用，包括用于氨合成的铁基催化剂和质子交换膜燃料电池（PEMFC）中的铂电极，从而影响氢能系统的运行效率。WGSR（CO + H2O ? CO2 + H2）是一种不可或缺的工业过程，它通过去除CO来净化H2并调整合成气的H2/CO比例[3,4]。尽管WGSR的放热性质有利于在低温下进行，但这一热力学特性对催化剂性能提出了严格的要求。在实际应用中，基于Fe2O3–Cr2O3和Cu/ZnO的催化剂分别被广泛用于高温变换（HTS，>300°C）和低温变换（LTS，150–250°C）过程，因为它们具有合适的催化性能和成本优势[4]。然而，由于安全和环境问题，这些催化剂在某些应用中受到限制。此外，贵金属催化剂，特别是基于铂的催化剂，因其优异的低温活性和稳定性以及在频繁停机-重启操作循环中的稳定性而受到了广泛关注[[4], [5], [6]]。基于可还原金属氧化物（TiO2, FeOx, CeO2）上的Pt催化剂或用碱金属修饰的Pt催化剂也得到了广泛研究，并显示出良好的催化性能[[7], [8], [9], [10], [11]]。
通过多种理论和实验方法，已经全面研究了基于Pt的催化剂上的WGSR反应机理（包括氧化还原和关联路径）、活性界面位点以及动力学性质[5,8,[12], [13], [14]]。在提出的反应路径中，低温变换速率通常受到动力学限制，其中H2O分子在催化剂表面的解离活化被认为是朝向LT-WGSR过程的关键或决定速率的步骤（RDS）。基于氧化铈的氧化物因其优异的水活化性能（特别是在氧空位和Ce3+位点）而受到了广泛的研究关注[15,16]。尽管关于活性Pt物种的局部结构仍存在争议，一些研究认为氧化态Pt物种是活性位点[17]，而另一些研究则认为活性来源于金属态Pt0物种[[18], [19], [20]]，但普遍认同金属-氧化铈界面在WGSR中的关键作用[[21], [22], [23]]。
调节基于氧化铈的催化剂的结构以提高催化稳定性和防止失活是该领域的一个重要研究课题。先前的研究表明，失活主要是由于Pt纳米颗粒（NPs）的烧结，这降低了金属分散度和活性位点密度[24]。其他研究指出，氢气诱导的CeO2载体的过度还原会抑制氧空位的再生，从而削弱金属-氧化铈相互作用[25]，而碳质物种的积累会进一步阻塞活性位点[5]。为了解决这些问题，先前的研究提出了多种有效的Pt基WGSR催化剂改性策略，包括控制Pt的尺寸和载体形态、调节表面酸性和碱性以及界面工程[4,[26], [27], [28], [29]]。尽管取得了这些进展，但开发一种简单有效的策略来调节Pt-氧化铈界面处的局部环境并优化反应路径对于提高Pt/CeO2催化剂的活性和稳定性仍然至关重要。
在这项工作中，我们通过引入镍（Ni）作为促进剂来调节Pt-氧化铈界面微观结构，制备了一种双金属Pt–Ni/CeO2催化剂。本研究旨在显著提升WGSR催化剂的低温活性和长期稳定性，并阐明Ni添加剂的促进机制。我们采用了包括程序升温表征技术和原位漫反射红外傅里叶变换光谱（DRIFTS）在内的综合表征技术，来探究Pt的电子结构、氧空位和表面羟基的含量，并识别关键反应中间体和路径。我们的结果表明，Pt和Ni之间的协同效应不仅优化了金属-载体相互作用，还建立了更有效的反应路径，最终带来了更好的催化性能。
