编辑推荐：
本工作报道了在可调谐开式法布里-珀罗微腔中，成功将单CsPbBr3钙钛矿量子点与不同阶次拉盖尔-高斯模式进行耦合。通过精确调节腔长，实现了量子点发射与特定模式（如LG00、LG01、LG11等）的共振，并直接观察到了具有不同轨道角动量的单光子束的空间模态图案。研究表明，在50 K温度下获得了高达18.1倍的珀赛尔（Purcell）增强因子，显著加速了量子点的辐射衰减速率。这项工作为实现直接生成携带轨道角动量、高效率的单光子源提供了一种可行策略，有望推动其在先进量子光子学中的应用。
引言：面向量子技术的单光子源
单光子的产生是量子技术的核心基石。无论是超安全通信、量子计算还是精密传感，按需单光子源都是不可或缺的关键组件。全球研究者们正致力于开发可靠、可按需产生的单光子发射器，不断推动材料科学、纳米技术和光子工程的边界，以满足可扩展量子系统日益增长的需求。为了提高单光子的提取效率和光子品质，通常将单量子发射器集成到光学微腔中。微腔通过改变光子态密度，借助珀赛尔效应，根据费米黄金法则加速自发辐射速率。发射可以被集中到一个定义明确的腔模中，从而有效地增强发射亮度、纯度，并且由于辐射衰减的加速，也增强了所发射光子的相干性和不可区分性。当发射器在光谱和空间上都与腔模共振时，发射速率的增强达到最大，并由珀赛尔因子FP= 3Qλ3/4π2n3V来量化，其中Q是品质因子，V是有效模体积，n是折射率，λ是腔的共振波长。
胶体卤化铅钙钛矿量子点（QDs）凭借其易于通过湿化学合成进行溶液加工的便利性和经济性，作为单光子源日益受到关注，并可能在下一代光子量子技术的发展中发挥关键作用。在强电子限域条件下，钙钛矿量子点已实现了高达98%的单光子发射纯度，且无需光谱滤波。在低温下弱限域的CsPbBr3量子点，由于其巨大的振子强度，表现出极快的辐射衰减，达到亚100皮秒的寿命，比自组装的III-V族半导体量子点快约一个数量级。然而，迄今为止，只有少数研究探索了钙钛矿量子点与光学微腔的集成，且大多是在系综水平上进行的。
结果与讨论
在本实验中，我们使用化学合成的胶体CsPbBr3纳米晶体，尺寸为25.3 ± 1.5纳米。当旋涂在基底上并冷却到低温时，单个发射体的发射谱线宽度在6 K时急剧窄化至亚毫电子伏特。单光子发射特性通过零时间延迟二阶相关函数g(2)(t=0)中观察到的特征性反聚束现象得以确立，未修正数据拟合得到的g(2)(0)=0.13 ± 0.02证实了单光子发射。
我们将单个量子点放入一个具有高斯形变的可调谐法布里-珀罗型开放式微腔中。由于圆柱对称性，这种腔构型支持由径向量子数n和轨道角动量量子数l表示的拉盖尔-高斯模式LGnl。我们对制备的腔体进行了光谱白光反射测量，获得了品质因子Q=623。通过改变两个半腔之间的距离，可以实现对共振模式的原位调谐。
珀赛尔增强的单光子发射
为了研究CsPbBr3量子点中腔增强的单光子发射，我们在6 K和50 K的温度下进行了测量。我们使用远离共振的皮秒脉冲来激发单个量子点。当一个量子点的发射与腔体共振时，发射会集中到特定的LG模式中，并观察到辐射衰减的加速以及发射强度的增强。在6 K下，通过双指数函数拟合衰减迹线，测得最大珀赛尔因子FP= τfast,out/τfast,in= 4.2 ± 0.1。由于实验设置的优越性，我们可以直接比较同一个量子点在腔内和腔外的行为，排除了由强度依赖过程导致衰减加速的可能性。慢分量τslow没有被珀赛尔加速，这很可能归因于来自浅陷阱态的延迟再填充。
在50 K下，我们展示了另一个示例量子点的测量结果。与低温相比，衰减迹线中的相对加速更加显著。对三个量子点提取的寿命显示最大FP= 18.1 ± 0.2。在腔内，寿命值通过双指数拟合获得，而在腔外，单指数拟合就足够了。测量到的最大珀赛尔增强低于计算值37.9，这可能归因于腔体制造的缺陷、发射器与光学模之间光谱或空间对齐的轻微不完美，或者量子点发射的质量问题。
LG模式中光子的产生与控制
在腔外，量子点发射呈现为一个衍射极限的高斯光斑。在上述实验中，我们已将LG00模式调谐至与量子点共振，导致腔体发射也呈高斯形状。然而，圆柱对称的腔也支持具有非零轨道角动量的高阶LG模式。因此，当将一个量子点放入腔内，并通过长度调谐使此类模式与量子点发射共振时，单光子发射将直接发生到这些LG模式中。由于构成钙钛矿量子点激子发射的线性偏振精细结构线，可以同时激发正负轨道角动量子数。例如，光子将处于左旋和右旋模式的叠加态。线性偶极子的取向反映在两种状态的相位差中，这导致了在LG01情况下观察到的偶极子状图案，而不是环形图案。
实验测得的不同LGnl模式的发射轮廓与计算得到的相应本征态进行了比较。其中，LG00、LG01(90°)、LG01(0°)和 LG02(90°)模式均从同一个单量子点中提取，这证明了我们系统的原位可调性，使其能够选择特定的LG模式，从而实现不同的轨道角动量叠加态。由于单个量子点及其精细结构偏振的随机取向，某些量子点能更有效地耦合到特定的LG模式，轻微的横向空间位移和/或量子点的光谱扩散也会改变耦合效率，导致与模拟模式轮廓相比存在微小差异。
结论
总而言之，我们利用一个具有工程化高斯形变的可调谐开放式微腔，在6 K和50 K下将单个胶体CsPbBr3量子点耦合到明确定义的LGnl模式。我们观察到了受探测器时间分辨率限制的、量级约为30皮秒的珀赛尔加速辐射衰减，并在50 K下测得高达18.1 ± 0.2的珀赛尔因子。我们展示了单光子直接生成到支持轨道角动量的LG模式中，并且可以通过原位调谐腔体共振来控制。这些发现可为开发高效单光子源提供可行的策略，以利用LG态提供的额外维度，服务于各种量子应用。
方法
量子点合成与基本表征
25纳米CsPbBr3点的合成是通过改进的TOPO-PbBr2方法实现的。将稀释后的量子点溶液旋涂到覆盖有3微米厚热氧化层的晶体硅片上，用于基本的量子点表征。
微腔制造
介电法布里-珀罗微腔由两个独立的腔半体组成。顶部构建在带有台面的玻璃基底上，旨在最小化接触面积和对颗粒污染的敏感性，使腔半体之间的间隙可达数百纳米。使用聚焦离子束铣削在台面顶部图案化出深度约60纳米、半高全宽约4微米的高斯形变形。随后，通过离子束沉积保形沉积7.5个分布式布拉格反射器层对。对于底部腔半体，在硅基底上通过离子束沉积9.5个DBR层对，然后通过电子束蒸发器沉积85纳米厚的SiO2间隔层，再将稀释的量子点溶液旋涂其上。
光学表征
微腔的两个半体安装在低温恒温器内独立的xyz纳米定位台上。使用自建的微光致发光装置进行单个量子点和微腔的光谱测量。为了实现量子点与腔模之间的最佳耦合，遵循系统化的对准程序。首先，通过倾斜顶部反射镜使激发激光的各个反射在k空间中重叠，从而使两个腔半体平行对齐。然后，将高斯形变形精确对准量子点并聚焦。对准后，通过向上移动底部逐渐减小腔长，直到量子点与腔模光谱共振，并且光谱中的发射强度最大化，同时用相机实时监测发射光，以选择所需的LG模式。腔内测量完成后，完全移开顶部组件，以研究同一量子点在腔外的行为。
光子学模拟
对于数值三维时域有限差分模拟，我们使用商业软件包Lumerical，并采用通过变角度光谱椭圆偏振仪获得的材料实验折射率。为了计算有效模体积V，我们使用表达式V = ∫vε(r)|E(r)|2d3r / max(ε(r)|E(r)|2)。理论珀赛尔因子使用公式FP= 6πc3Q / ωc3V计算。我们使用传递矩阵模拟来计算多层结构作为腔长函数的反射率。为了计算高斯变形中的LG模式，我们使用QMsolve Python包求解了光子作为粒子在高斯势阱中的二维稳态薛定谔方程。我们假设一个有效质量meff= E/c2。约束势被定义为一个深度为94毫电子伏特、半高全宽为4微米的高斯势阱。为了隐式地轻微解除圆柱对称本征态的简并，我们在计算中引入了高达2%的小各向异性，以有效说明线性量子点偶极取向，当其与LG腔模耦合时，会导致光子发射到左右手螺旋性的叠加态，其相位关系反映了线性偏振偶极子的方位角取向。
