通过还原氧化石墨烯的协同吸附作用和导电性能提升来稳定铝电池中的WO3正极

可燃电池中基于rGO-WO3纳米片的阴极通过增强导电性和吸附特性抑制结构退化，实现166.2 mAh/g高容量、1000次循环81.3%容量保持及~100%库伦效率，揭示了AlCl2+AlCl2+插层/脱插层与WO3的W6+/W5+/W5+/W4+可逆氧化还原反应协同机制。

　　

摘要

对安全、高能量密度存储需求的不断增长推动了可充电铝电池（RABs）的研发，这些电池采用不可燃的离子液体电解质。虽然三氧化钨（WO₃）具有丰富的氧化还原化学性质和高理论容量，但其实际应用受到结构降解的阻碍。本文报道了一种基于还原氧化石墨烯（rGO）支撑的单晶三氧化钨（rGO-WO₃）电极，以解决这些挑战。结合电化学分析、光谱表征和密度泛函理论模拟发现，rGO基底不仅提高了电极导电性，还能强烈吸附溶解的钨物种，从而显著减轻了结构崩塌。结果，rGO-WO₃复合材料在0.1 A·g^?1的电流下实现了166.2 mAh·g^?1的高可逆容量，具有优异的循环稳定性（1000次循环后容量保持率为81.3%）和接近100%的库仑效率。机理研究证实了阳离子铝物种（特别是AlCl₂⁺/AlCl⁴⁺）的嵌入/脱出过程，以及阴极处W⁶⁺/W⁵⁺和W⁵⁺/W⁴⁺的可逆氧化还原反应，同时伴随着阳极处的铝电沉积/剥离过程。这项工作阐明了关键的界面相互作用和反应路径，为高性能RAB电极的设计提供了范例。

图形摘要

对安全、高能量密度存储需求的不断增长推动了可充电铝电池（RABs）的研发，这些电池采用不可燃的离子液体电解质。虽然三氧化钨（WO₃）具有丰富的氧化还原化学性质和高理论容量，但其实际应用受到结构降解的阻碍。本文报道了一种基于还原氧化石墨烯（rGO）支撑的单晶三氧化钨（rGO-WO₃）电极，以解决这些挑战。结合电化学分析、光谱表征和密度泛函理论模拟发现，rGO基底不仅提高了电极导电性，还能强烈吸附溶解的钨物种，从而显著减轻了结构崩塌。结果，rGO-WO₃复合材料在0.1 A·g^?1的电流下实现了166.2 mAh·g^?1的高可逆容量，具有优异的循环稳定性（1000次循环后容量保持率为81.3%）和接近100%的库仑效率。机理研究证实了阳离子铝物种（特别是AlCl₂⁺/AlCl⁴⁺）的嵌入/脱出过程，以及阴极处W⁶⁺/W⁵⁺和W⁵⁺/W⁴⁺的可逆氧化还原反应，同时伴随着阳极处的铝电沉积/剥离过程。这项工作阐明了关键的界面相互作用和反应路径，为高性能RAB电极的设计提供了范例。

图形摘要