二氧化碳活化的辅助胶凝材料：碳酸化砂浆的微观结构致密化、力学性能提升及生命周期评估

碳化预处理耦合加速碳化养护可有效提升掺合料（飞灰、矿渣、石灰粉）的早期反应性，优化混凝土力学性能（抗压强度提升7-12%）和碳封存能力（GWP降低27%），并改善微观结构（孔隙密度增加、碳酸钙晶体细化）。

　　

Sadaf Noshin | Wasim Abbass | Sajjad Mubin | Fahid Aslam | Rayed Alyousef

巴基斯坦拉合尔UET建筑工程与设计系

摘要

普通波特兰水泥（OPC）约占全球二氧化碳排放量的7-8%，这促使人们需要开发低碳高性能的水泥替代品。水泥和混凝土行业通过部分使用辅助胶凝材料（SCMs），如粉煤灰（FA）、磨细高炉矿渣（S）和石灰石粉（LP），具有巨大的减排潜力。然而，这些材料在早期阶段的低反应性是一个关键的知识空白。本研究通过科学分析SCMs的碳化预处理与加速碳化养护的协同效应，填补了这一知识空白。该方法包括两个步骤：首先将FA、S和LP在0.5巴的压力下处理3小时，然后与OPC按15-30%的比例混合，并在0至5小时内进行CO₂养护。结果表明，碳化预处理将含钙相转化为细分散的CaCO₃，提高了颗粒的反应性。3小时的碳化养护获得了最佳的机械性能，干密度增加了1-5%，抗压强度提高了7-12%，同时水分吸收减少了5-8%。5小时的碳化养护时间实现了最大的CO₂固定效果。此外，微观结构分析（XRD、TGA–DTG、SEM）证实了波特兰石的消耗、碳酸盐的形成以及基体的致密化。生命周期评估（LCA）显示，与OPC砂浆相比，这种新型砂浆的全球变暖潜力（GWP）降低了27%。因此，碳化预处理结合CO₂养护是一种有效的途径，可用于生产适合可持续建筑的低碳高性能胶凝材料。

引言

由波特兰水泥制成的混凝土是人类用于建造高效且经济适用的结构的最广泛使用的工业材料（Oval等人，2023年；Novakova等人，2023年）。预计混凝土的需求将超过其他建筑材料（Zajac等人，2023年；Guo等人，2023年；Bhandari等人，2023年）。水泥是全球使用量最大的材料，对于各种建筑、基础设施和运输系统都不可或缺（Martínez-Martínez等人，2023年；Naqi等人，2019年）。由于人口增长、持续的城市化和基础设施发展，全球水泥产量持续显著增加（Schneider，2019年；Sousa等人，2023年；Lippiatt等人，2020年）。OPC的生产是全球二氧化碳排放量的大约7-8%的来源，主要是由于石灰石的煅烧和熟料生产过程中的化石燃料燃烧（Lyu等人，2023年；Mohammed等人，2023年；Ishak等人，2015年；Jesus等人，2023年；Chen等人，2023年）。随着对碳中性建筑材料的日益重视，人们正在积极研究水泥系统中的CO₂固定和碳利用策略（Yaro等人，2023年；Díaz等人，2017年）。这些举措与全球碳捕获和利用（CCU）的趋势一致，包括通过超临界流体工艺将废弃塑料回收为碳捕获材料（Pirani等人，2025年）。其中，碳化技术（CO₂与含钙矿物反应生成稳定的碳酸钙）是降低排放和提高水泥及混凝土性能的最有潜力技术之一（Bui等人，2023年；del Bosque等人，2020年）。此外，将这些材料创新与可持续结构设计相结合，特别是通过提高抗震强度和减少浪费及成本，对于发展环保且结构可靠的基础设施至关重要（Mardi等人，2025年）。因此，开发高性能、低碳的胶凝材料对于现代社会的可持续发展至关重要（Noshin等人，2022年，2024年；Yasin等人，2025年）。

长期以来，人们一直在研究将粉煤灰、磨细高炉矿渣和石灰石粉等辅助胶凝材料（SCMs）加入水泥中，以减少熟料含量并提高耐久性的方法（Sanytsky等人，2020年；Shobeiri等人，2023年）。历史上，这些材料的化学性质受到严格监管，包括粉煤灰的火山灰活性、矿渣的潜在水硬活性以及石灰石粉的物理填充作用。这些基本过程在基础文献中已有广泛报道（Hewlett等人，1998年；Taylor，1997年），它们能够改善长期微观结构，但早期反应性较慢，称为“稀释效应”，会阻碍强度的早期发展（Winnefeld等人，2022年；Li等人，2023a）。为了克服这些动力学障碍，最近的研究将碳化作为激活胶凝材料的有效手段。这一领域的发展包括胶凝材料级别的预处理和复合材料级别的养护。

胶凝材料级别的预处理涉及在混合前将原始SCMs暴露于CO₂中，从而改变表面化学性质和矿物组成，形成非晶态碳酸盐相，作为水化的成核位点（Ashraf，2016年；von Greve-Dierfeld等人，2020年；Ekolu，2016年；Liu等人，2021年）。相反，混合材料的碳化养护可以加速水化过程，通过形成细分散的CaCO₃晶体和细化孔结构来提高微观结构密度和抗压强度（Monkman等人，2010年；Vijayan等人，2024年）。需要注意的是，这种微观结构改性的效率受操作参数影响显著；虽然高压或长时间暴露可以增加CO₂吸收量，但也可能导致表面沉淀物堵塞孔道，限制后续水化。为此，需要在处理时间和CO₂压力之间找到平衡。现有研究表明，在特定控制时间内使用较低的压力有利于形成铝酸钙和次级C-S-H凝胶，而不是形成方解石物理屏障（Li等人，2023b；Zhang等人，2017年）。然而，尽管有这些进展，相关文献大多描述性较强，尚未系统分析这两种方法之间的相互作用，特别是不同类型SCMs（火山灰、潜在水硬性矿渣和填充型材料（石灰石粉）在相同碳化条件下的相对效果。

本研究提出了一种双阶段碳化方法，结合了胶凝材料级别的预处理和复合材料级别的加速碳化养护。尽管已有单独的研究探讨了这些过程，但本研究全面分析了CO₂对三种不同类型SCMs（粉煤灰、磨细高炉矿渣和石灰石粉）的协同效应。该研究通过多尺度微观结构分析（XRD、TGA-DTG、SEM、PSD）与宏观性能指标（干密度、水分吸收、抗压强度）的关联，填补了文献空白，丰富了人们对碳化预处理和养护对SCMs反应性及机械性能影响的认识，为孔结构改善、CO₂固定和胶凝材料激活提供了有用信息。

原材料

本研究的主要胶凝材料是符合ASTM C150标准（2001年）的OPC，比重为3.15 g/cm³。作为火山灰材料使用了粉煤灰，作为潜在水硬性胶凝材料使用了从当地钢铁厂获得的磨细高炉矿渣。为了改善颗粒间的填充和成核作用，还使用了从巴基斯坦当地市场采购的细磨石灰石粉作为填充型SCM。

碳化及未碳化FA、S和LP的CO₂固定

图5(a)和(b)中显示的原始和碳化SCMs的TG和DTG曲线反映了脱水、脱羟基和脱碳过程中的质量损失阶段。所有样品在200°C以下均表现出逐渐的质量损失，这归因于物理结合水和弱结合水的流失（Khan等人，2023年；Wei等人，2025年；Liu等人，2025年；Chen等人，2019年；Gao等人，2025年）。对于未碳化的SCMs（FA、S、LP），在400°C-550°C范围内的二次质量损失与...

生命周期评估结果

图16(a)和(b)展示了碳化及未碳化混合砂浆的生命周期评估结果。评估涵盖了每立方米胶凝材料的GWP、NREU和化石资源稀缺性。普通波特兰水泥（CM/0h）系统显示出最高的整体环境负担，作为基准。

如图16(a)所示，所有含有SCMs的砂浆的GWP均低于OPC砂浆。

结论

本研究重点探讨了碳化预处理和CO₂养护对含有FA、S和LP的混合砂浆的微观结构、机械性能和环境性能的影响。可以得出以下结论：

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SCMs的碳化预处理带来的物理化学变化显著，这一点得到了TGA?DTG、XRD和SEM结果的支持。含钙相和非晶相转化为细小的CaCO₃晶体，随后颗粒表面...

作者贡献声明

Sadaf Noshin：撰写初稿、验证、方法论、研究、数据分析、概念化。 Wasim Abbass：撰写初稿、可视化、监督、资源管理、方法论、研究、数据分析、概念化。 Sajjad Mubin：审稿与编辑、可视化、项目管理、方法论、研究、概念化。 Fahid Aslam：审稿与编辑、可视化、资源管理、方法论。

利益冲突声明

作者之间不存在利益冲突。

致谢

作者感谢沙特阿拉伯萨塔姆·本·阿卜杜勒阿齐兹大学通过项目编号（PSAU/2025/01/5100）资助了这项研究工作。