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ZnO/g-C3N4纳米复合材料(ZCN)在太阳能驱动下高效降解刚果红(CR),通过XRD、SEM和FTIR证实其结晶结构及组分,ZCN 7.5在1 g/L和10 mg/L条件下实现98.7%降解率,最优pH 8和12.5 mg/L CR浓度下TOC去除率达82.63%, pseudo-second-order动力学模型(R2≥0.97)和•O2?主导反应机制被揭示。
作者:Upasana Priyadarshini, Yarlagadda Neelima Priya, Remya Neelancherry
印度理工学院布巴内斯瓦尔分校基础设施学院,Khordha,752050,奥里萨邦,印度
摘要
由于具有致癌和致突变作用,活性阴离子染料(如刚果红(CR)对环境造成严重威胁。本研究采用ZnO/石墨碳氮化物(g-C?N?)纳米复合材料(ZNCl)在太阳光驱动下对CR进行光催化降解,其中ZnO与g-C?N?的配比为2.5/10、5/10和7.5/10。XRD分析证实所有复合材料均具有结晶性,其中ZNCl 7.5的晶粒平均尺寸为18.8纳米。SEM观察显示颗粒近乎均匀,平均尺寸为85.40 ± 1.23纳米。FTIR分析确认了含有C-N、C-Cl、S-O、C-H?、C-C、C-N、N-H和O-H等官能团,表明复合材料制备成功。通过UV-Vis光谱和Tauc图谱进行光学表征,ZNCl 2.5、ZNCl 5和ZNCl 7.5的带隙能量分别为2.27、2.57和2.84电子伏特,表明其适用于光催化反应。在所有催化剂中,ZNCl 7.5表现出最高的活性,在1克/升催化剂剂量和10毫克/升染料浓度下,在阳光下可实现98.7%的CR降解率。通过中心复合设计优化工艺后,在最佳条件(pH 8、1.7克/升ZNCl 7.5剂量、12.5毫克/升CR浓度)下,120分钟内可实现97.91%的CR降解率和82.63%的有机碳去除率。动力学分析显示反应表现为伪二级反应,相关系数R2≥0.97。该催化剂具有良好的重复使用性,三次循环后仍能保持95.4%的效率。研究表明•O??是主要的反应物种。
缩写说明
缩写
| ANOVA | 方差分析 |
| AOP | 高级氧化工艺 |
| CB | 导带 |
| CCD | 中心复合设计 |
| CR | 刚果红 |
| CV | 变异系数 |
| g-C?N? | 石墨碳氮化物 |
| LC-MS | 液相色谱质谱 |
| PFO | 伪一级反应 |
| PSO | 伪二级反应 |
| SEM | 扫描电子显微镜 |
| VB | 价带 |
| XRD | X射线衍射 |
| ZnO | 氧化锌 |
| ZCN | 氧化锌/石墨碳氮化物 |
所需化学品
氧化锌二水合物(Zn(CH?CO?)?·2H?O)纯度为98.5%,尿素((NH?)?CO)纯度为99%,分析级刚果红(CR)纯度为97%,以及乙醇均购自印度Merck公司。整个研究过程中使用去离子水。所使用的化学品均为分析纯度,并按原样消耗。
ZNCl纳米复合材料的合成
ZNCl纳米复合材料是通过改变氧化锌二水合物的用量(2.5克)来制备的。
各种ZNCl纳米复合材料的表征
ZNCl纳米材料的XRD图谱显示清晰的衍射峰,对应于特定的晶面(图1)。这些纳米材料在31.73°、34.40°、36.22°、47.55°、56.57°、62.86°、67.96°、69.04°处有衍射峰,对应的布拉格面分别为(100)、(002)、(101)、(102)、(110)、(200)、(201)。XRD分析证实所有ZNCl纳米材料均具有结晶结构。
结论
本研究成功证明ZnO/g-C?N?(ZNCl)纳米复合材料是降解有害阴离子染料CR的高效光催化剂,为可持续废水处理提供了有前景的方法。通过XRD、SEM和FTIR分析系统地验证了ZNCl复合材料的结晶性,并发现ZNCl 7.5的晶粒尺寸较小(18.8纳米)。
未来研究方向
尽管ZNCl纳米复合材料(尤其是ZNCl 7.5)在光催化降解CR方面表现出优异性能且具有良好重复使用性,但仍需进一步研究以提高其实际应用效果和扩大其环境应用范围。未来的工作可能侧重于优化合成策略,以增强ZnO与g-C?N?之间的界面接触,从而进一步抑制电子-空穴复合并提高电荷转移效率。
CRediT作者贡献声明
Upasana Priyadarshini:撰写 – 审稿与编辑、初稿撰写、数据可视化、方法学设计、实验设计、数据分析、概念构思。
Yarlagadda Neelima Priya:初稿撰写、数据可视化、结果验证、软件应用、方法学设计、实验设计、数据分析、概念构思。
Remya Neelancherry:审稿与编辑、数据可视化、结果验证、资源协调、概念构思。
资金来源
作者声明本手稿未获得任何公共机构、商业机构或非营利组织的资助。
利益冲突声明
作者声明不存在可能影响本文研究的已知利益冲突或个人关系。
致谢
作者确认本研究未获得任何公共机构、企业或非营利组织的财务支持。