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动态可调色结构通过GST/ITO异质集成与Pt反射器实现，利用电热调控可实时连续调节可见光谱色域，角无关性达53.1°，兼容CMOS工艺且适合大规模制备。
何莉|李龙杰|肖尚|王源|刘宇|张凯平|卢成|姚志宏|段胜超|李斌|史琳娜
中国科学院微电子研究所集成电路制造技术国家重点实验室，北京 100029，中国
摘要
动态可调的结构色对于实时动态显示和大规模光学成像等现代应用至关重要。相变材料Ge2Sb2Te5（GST）因其热切换的多级状态、超快的光学响应以及与CMOS工艺的兼容性，为动态可调的结构色提供了一个理想的平台。然而，创建具有大色域、角度不敏感且适合大面积制备的动态可调彩色像素仍然是一项具有挑战性的任务。在这里，我们提出了一种简单的策略，通过控制GST和ITO间隔层的状态来实现动态可调的结构色。所提出的结构是通过在铂（Pt）反射层上依次堆叠ITO（氧化铟锡）/GST/ITO来实现的，这种结构具有简单的制造工艺，适合大规模生产。可以实现连续可调的结构色，并且入射角度的独立性可达53.1°。此外，我们通过引入Pt微加热器展示了电驱动的相变器件。通过改变施加的电压，实验验证了实时且连续可调的结构色。这项工作为开发完全集成的动态显示器、未来的光学和光电设备奠定了重要基础。
引言
传统的颜色是由有机染料和化学颜料通过选择性吸收可见光产生的[1]。与这些颜料和染料相关的主要问题包括：(i) 空间分辨率低，(ii) 环境污染，以及 (iii) 可持续性有限[2]、[3]、[4]。近年来，研究人员通过利用可见光与纳米级或微米级结构的干涉、衍射或散射效应来克服这些障碍[5]、[6]、[7]、[8]、[9]。这一革命性的突破促进了各种结构色技术的发展，包括局域表面等离子体（LSPs）[10]、[11]、[12]、[13]、[14]、米氏共振[15]、[16]、[17]、[18]、[19]和法布里-珀罗（F-P）共振[21]、[22]、[23]、[24]、[25]、[26]、[27]。与传统颜色相比，这些结构色技术在回收利用、环境友好性、稳定性和鲁棒性方面具有巨大潜力。最近，人们实现了具有大色域、高饱和度、高分辨率和可控亮度的结构色[28]、[29]、[30]、[31]、[32]、[33]。例如，杨等人利用Si超表面和折射率匹配层的组合，成功实现了大色域（约92%的sRGB）、高反射率（600 nm时为76%）和窄半高全宽（FWHM）（约34 nm）的结构色[20]。鲍等人通过应用周期性硅纳米块超表面，不仅实现了三种原色的高性能，还实现了独立的亮度控制[34]。然而，这些结构存在成本高、制造工艺复杂、难以规模化等缺点，使其不适合大规模工业应用[4]、[35]。因此，薄膜光学涂层受到了广泛关注，主要是因为它们具有高可扩展性、低成本以及无需光刻的纳米制造工艺[23]、[36]。Elkabbssh等人通过提供Fano共振实现了高饱和度和全色访问的结构色[30]、[37]。
特别是，通过将相变材料（PCMs）引入薄膜光学涂层，成功实现了动态可调的结构色，这是因为PCMs具有快速的切换速度、较大的折射率对比度（从非晶态到晶态）以及在从紫外线到太赫兹的宽波长范围内可调的光学响应特性[36]、[38]、[39]、[40]、[41]、[42]、[43]、[44]、[45]、[46]、[47]。作为一项开创性的工作，Hosseini等人基于PCMs实现了第一个动态彩色显示器[48]。随后，基于其他PCMs的结构色像素也得到了广泛研究[49]、[50]、[51]、[52]、[53]、[54]、[55]、[56]、[57]。直观地说，光学涂层结构通常不使用高吸收介质，因为人们普遍认为光线通过这种介质可以消除干涉效应。实际上，正如Kats等人所展示的，即使在几纳米到几十纳米厚的超薄高吸收膜中，干涉效应也可能存在[21]。例如，Ríos等人通过实验证明，PCM薄膜越薄，在切换过程中的颜色对比度越大[50]。表1总结了基于相变材料的可调结构色的调控方法和性能[49]、[51]、[52]、[55]、[58]。刘等人报告了一种基于三硫化锑（Sb2S3）的超高分辨率可重写彩色打印方法，通过施加激光脉冲实现了图像的写入和擦除[51]。不幸的是，这种调制方案需要超快激光器，并且使用铝（Al）作为反射器时需要精确控制激光能量以防止对Al层的损坏。另一方面，PCM的电切换有利于与平面光学的紧凑集成，并实现了微型化芯片级可重构光学系统。基于GeTe相变材料的结构也得到了广泛研究，但它们通常无法实现快速的颜色调节[49]、[52]。董等人通过使用金属钨（W）作为微加热器实现了动态颜色调制[55]。然而，与银（Ag）、铝（Al）和铂（Pt）相比，钨的反射率较低，限制了可实现的色域。后来，郭等人展示了由电控微加热器触发的基于VO2腔体的可编程光谱像素矩阵，通过电热加热可以实现大的光谱/颜色调制[58]。然而，VO2需要持续的能量来维持相态。Ge2Sb2Te5（GST）是一种典型的相变材料，广泛用于相变存储器，具有热切换的多级非易失性状态（GST存在于晶态和非晶态之间的中间状态）、超快的光学响应、与CMOS工艺的兼容性，以及晶态和非晶态之间的极端电光对比度[59]、[60]、[61]、[62]。尽管有很多关于基于GST的超表面在电刺激下诱导GST相变的研究[63]、[64]、[65]，但关于基于GST的结构在可见光波段产生连续可调结构色的研究仍然不足。此外，创建具有大色域、超快调节、角度不敏感且适合大面积制备的动态可调彩色像素仍然是一项具有挑战性的任务。
在这项工作中，我们提出了一种简单的策略，通过在铂（Pt）反射层上依次堆叠ITO（氧化铟锡）/GST/ITO来实现类似FP的腔体共振，这种结构具有简单的制造工艺，适合大规模生产。选择铂作为反射层主要是因为其高反射率、合适的阻抗匹配、可用作电极材料（见图S2）、优异的稳定性和抗氧化性。这些组合特性使得实现宽色域的结构色成为可能，同时允许通过施加电压实现实时动态调节。与传统的静态结构色不同，我们的方案是通过热和电刺激改变GST的相态来实时生成动态可调且非易失的结构色。在这里，我们研究了GST的相态和结构的几何参数对光谱响应和显示颜色的影响。结果表明，通过调整ITO间隔层的厚度和GST的结晶度，可以实现全可见光谱范围内的大色域多态连续可调结构色。同时，通过改变显微镜物镜的数值孔径研究了入射光的角度对结构颜色特性的影响，结果表明所提出的结构具有广泛的角度不敏感性。更重要的是，我们还提出了一种通过电加热实现颜色调制的方案，可以通过改变施加的电压实现超快和连续的颜色可调性，并具有中间状态。我们认为，基于薄膜光学涂层的这种动态可调颜色是一种有前途的候选技术，适用于可调全彩色打印、动态显示和可重构光电器件。
结果
图中示意性地展示了使用GST基薄膜的 proposed 结构（图1a）。它由夹在两层透明ITO之间的GST组成，并沉积在作为反射层的铂上。这里，我们将顶层ITO和底层ITO分别称为ITO覆盖层和ITO间隔层。在我们的结构中，ITO覆盖层用于保护GST免受氧化。我们模拟了不同GST厚度的结构的二维反射光谱
结论
总之，我们展示了Pt-ITO-GST-ITO薄膜的动态可调颜色。通过控制GST和ITO间隔层的状态，实现了具有大色域的动态可调彩色像素。此外，我们通过使用具有可变加热温度的热板有意识地调节光谱带，实现了多态连续可调的结构色。此外，我们的结构的视角独立性足以用于显示
数值模拟
反射光谱是使用有限差分时域（FDTD）方法数值计算得出的。Si和Pt的折射率来自软件中的材料数据。ITO和GST的折射率来自椭圆偏振仪。对于正常入射的类似FP的腔体的反射光谱模拟，我们分别为模拟区域的x和y边界设置了反对称和对称边界条件。对于斜入射，我们
资助
中国国家重点研发计划（2024YFA1209104）。
CRediT作者贡献声明
何莉：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原稿，可视化，验证，软件，方法论，调查，形式分析，数据管理，概念化。李龙杰：软件，方法论，调查，形式分析，数据管理。肖尚：软件，形式分析。王源：验证，数据管理。刘宇：资源，形式分析。张凯平：资源，形式分析。卢成：资源，形式分析。姚志宏：形式分析。段胜超：
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的可能会影响本文所述工作的竞争性财务利益或个人关系。
