为了实现碳中和目标和应对日益增长的能源需求，核能已成为向可持续能源系统转型的关键支柱，因为它具有零碳排放和高基荷容量[1],[2],[3]。然而，作为核工业基础资源的铀的可持续供应面临重大挑战[4],[5]，这些问题包括陆地储量的枯竭以及陆地铀矿开采带来的环境危害。因此，探索和利用非传统铀资源变得越来越重要[6],[7]。据估计，全球海水中含有约45亿吨铀，大约是陆地铀储量的1000倍，使其成为庞大但尚未充分开发的铀来源[8],[9],[10]。然而，海水中极低的铀浓度和复杂的海水基质给铀提取带来了巨大挑战[11],[12]。
吸附和光催化已成为从海水中提取铀的最有前景的方法[13],[14],[15],[16]。其中，吸附方法在实地测试中已成功实现了千克级别的铀提取。但吸附方法通常受限于较低的铀提取能力和较慢的提取速率[17],[18],[19]。相比之下，光催化方法具有较高的铀提取能力和快速提取速率，使其成为从海水中提取铀的极具可行性的候选方法[20],[21]。因此，已经开发了许多用于铀提取的光催化剂，这些催化剂实现了最高的海水铀提取能力[22]。尽管如此，光催化方法仍面临一些挑战[23]。光催化提取铀主要依赖于电子、超氧阴离子（·O2?）和过氧化氢（H2O2）的生成，将可溶性铀物种转化为不溶性铀物种以实现铀的富集[22],[24]。由于光照下电子和空穴的分离，必须通过外部牺牲剂（如醇或有机胺）消耗剩余的空穴，以防止空穴和电子的复合，从而维持光催化活性[25],[26],[27]。然而，考虑到海水的广阔性和铀的极低浓度，在实际海洋环境中使用外部牺牲剂是不可行的[28]。由于空穴可以氧化H2O生成H2O2，有效利用H2O作为牺牲剂有望解决对外部牺牲剂的依赖问题，并提高光催化铀富集的效果[29],[30]。此外，由于超氧阴离子在光催化铀提取中起着关键作用，光催化剂对溶解氧的吸附可以降低O2转化为·O2?的能量障碍，可能进一步增强光催化提取能力[31],[32]。因此，设计能够利用H2O作为牺牲剂并吸附和预活化溶解氧的光催化剂，是克服对外部牺牲剂依赖并提高光催化铀提取性能的有希望的策略[33],[34]。
共轭有机聚合物（COPs）由通过共价键连接的π-共轭结构单元组成[35]。由于高度共轭的结构，COPs中的电子能够在共轭体系中高效传输，赋予其优异的光电化学性能[36]。此外，COPs的可调结构使其成为设计和制造多功能光催化剂的理想平台[37],[38]。然而，关于COPs在铀提取中的应用报道较少，高效COP基光催化剂的设计策略也尚缺乏[39]。在本研究中，采用逐步优化策略引入功能团，利用H2O作为空穴的牺牲剂，并通过吸附和预活化溶解氧来增强·O2?的生成（图1），以提高铀提取性能。与使用[1,1':4',1''-terphenyl]-4,4''-diacetonitrile (TPH-2CN) 和 5'-(4-formylphenyl)-[1,1':3',1''-terphenyl]-4,4''-dicarbaldehyde (TFPB) 制备的TT-COP-CN相比，使用2,2'-(benzo[c][1], [2], [5]thiadiazole-4,7-diylbis(4,1-phenylene))diacetonitrile (BTD-2CN) 和 TFPB 制备的BT-COP-CN含有额外的苯并噻二唑单元。苯并噻二唑单元的引入增强了分子内的共轭效应和电子供体-受体效应，从而促进了光生载流子的有效分离和迁移[40]。此外，使用BTD-2CN 和 5,5',5''-(benzene-1,3,5-triyl)tripicolinaldehyde (BTPA) 制备的BB-COP-CN还引入了吡啶单元。吡啶单元不仅诱导了局部的电荷极化，进一步调节了电子结构，还为O2的吸附和·O2?的生成提供了氮原子[41],[42]。由于所制备COPs的能带结构适宜，它们可以利用H2O作为牺牲剂，无需外部牺牲剂。此外，TPH-2CN和BTD-2CN中的氰基在合成的COPs中保留下来，并转化为酰胺肟（AO）基团，实现了对铀酰离子的选择性结合[43]。因此，基于这些协同效应，BB-COP-AO表现出显著增强的光催化铀提取性能，铀的吸收能力高达2390.26 mg g?1，远超TT-COP-AO和BT-COP-AO。在天然海水中，BB-COP-AO在7天内实现了19.80 mg g?1的高铀提取能力，使其成为从海水中提取铀的最佳光催化剂之一。鉴于其高铀提取能力、快速提取速度和无需外部牺牲剂的特性，BB-COP-AO成为从海水中提取铀的有前景的候选材料。本研究介绍了一种潜在的光催化剂，扩展了COPs的应用范围，并为COPs的功能化提供了新的设计策略。
