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高熵合金涂层（HECs）通过多主元设计显著提升耐磨性、耐腐蚀性和高温稳定性，磁控溅射工艺参数（如基板偏压、阴极功率、气体流量）对涂层微观结构和性能起关键作用，需结合机器学习优化建立数据驱动体系。
黄春珂|贾丹|张武林|潘琳|张世宏|詹胜鹏|李文轩|金一杰|侯天鹏|段海涛
中国机械科学研究院特种材料表面工程国家重点实验室，武汉材料保护研究所，中国武汉，430000
摘要
高熵合金（HEA）涂层基于多主元素的材料设计，具有出色的耐磨性、抗腐蚀性和耐热性，从而满足了航空航天、海洋和能源应用中对表面保护的迫切需求。磁控溅射是一种有效且可控的技术，能够制备出成分精确可调、微观结构均匀的高熵涂层（HECs）。通过这种技术制备的HECs的性能在很大程度上取决于控制等离子体行为、原子扩散和相形成的沉积参数。本文系统回顾了该领域的先前研究，并总结了关键工艺参数（如基底偏压、阴极功率、工作压力、基底温度和反应气体流量）对涂层成分、结构和摩擦性能的影响。深入分析和总结之前的研究得出以下结论：（1）在这些参数中，基底偏压和阴极功率主导了涂层的能量状态和微观结构的演变，而反应气体流量主要影响涂层的结合方式和相组成。（2）高熵碳化物和碳化氮化物表现出优异的摩擦性能，其磨损率约为10?8?mm3?N?1?m?1，这得益于硬质承载相和润滑相的协同作用。未来，建立标准化的数据生态系统并将机器学习与多场耦合分析相结合，可以为智能、自润滑和自适应的HECs开辟新的途径，为极端环境下的下一代表面工程铺平道路。
引言
现代工业系统不断使材料暴露在极端的服务环境中，如高温[1]、[2]、[3]、高压[4]、高辐射[5]和海洋大气[6]、[7]，以及严重的机械磨损。结合航空航天[5]、[8]和海洋工程[6]、[7]等领域的日益苛刻的操作条件，这些恶劣环境迫切需要坚固可靠的表面保护技术。同时，表面工程技术的快速发展凸显了控制原子尺度界面以实现多功能和耐用涂层的重要性。
在各种涂层制备技术中，磁控溅射（MS）[9]、激光熔覆[10]、脉冲激光沉积（PLD）[11]和电化学沉积[12]、[13]被广泛用于制备功能性和保护性涂层。激光熔覆能够形成厚且冶金结合的涂层，但常受到热应力、氧化和稀释的影响。电化学沉积成本低廉且适用于复杂几何形状；然而，其涂层密度和热稳定性通常较低。此外，磁控溅射因其能够精确控制沉积能量、成分和微观结构演变[14]、[15]而成为领先方法。通过调整关键参数（如基底偏压[16]、[17]、[18]、阴极功率和反应气体流量[19]，磁控溅射可以设计出具有定制晶体取向、界面结合和缺陷结构的涂层，这些是决定机械和摩擦性能的关键因素[20]、[21]。
最近的研究还展示了磁控溅射的HECs在极端环境（如高温氧化（>600?°C）和腐蚀介质）中的优异性能。例如，崔等人[22]报道了TiVCrNiSi HECs在循环盐雾和氧化条件下的优异稳定性。Irimiciuc等人[23]通过原位诊断分析了难熔HECs的等离子体驱动生长。张等人[24]设计了用于核燃料包壳应用的AlCrMoNbZr涂层，进一步展示了磁控溅射在恶劣环境中的广泛应用。
高熵涂层（HECs）源于高熵合金（HEAs）的概念，受益于多组分固溶效应，如晶格畸变[25]、[26]、缓慢扩散[27]和熵稳定相[28]、[29]，这些效应共同赋予了HECs优异的硬度、热稳定性和耐磨性及抗腐蚀性。这种“协同效应”使高熵材料（HEMs）能够超越传统设计限制，开启新的材料发现领域[30]。与块体HEAs相比，磁控溅射制备的涂层所需材料较少，从而降低了制造成本，同时保持了优异的机械和化学稳定性[31]。
然而，尽管具有这些优势，对磁控溅射HECs的工艺、结构和界面之间关系的全面理解仍不完整[32]、[33]、[34]。现有研究往往关注单个参数（如偏压[16]、[17]或氮气流量[19]的影响，而忽视了工艺变量和界面现象之间的协同作用，这些因素最终决定了涂层的性能。
因此，本综述旨在对控制磁控溅射HECs界面演变和摩擦行为的工艺控制机制进行系统和批判性分析。讨论围绕五个主要工艺参数展开，重点探讨它们在调节原子传输、微观结构形成和界面能量状态中的作用。此外，本综述整合了数据驱动建模和机器学习辅助工艺优化的最新进展，为下一代HECs的智能和预测性设计提供了方向。通过这一全面的概述，我们努力弥合沉积工艺控制与涂层性能之间的差距。本综述进一步提出了针对极端环境下高性能摩擦涂层的基于数据和自适应的设计策略，作为未来的研究方向。
节选内容
磁控溅射技术
磁控溅射起源于20世纪50年代，是对传统热蒸发技术的改进（图1）。早期系统使用直流（DC）溅射制备导电薄膜，随后采用射频（RF）溅射制备绝缘材料[35]。20世纪60年代和70年代，磁约束的引入显著提高了等离子体密度和沉积效率[36]、[37]，奠定了现代溅射技术的基础。后来的发展包括
成分控制
磁控溅射涂层的成分由入射离子与靶原子之间的能量传递决定。溅射过程中的能量交换可以用动能传递模型来描述，如方程（1）所示[76]。
其中、和分别代表入射离子、靶原子和反冲粒子的特征能量，Λ是由靶材料和实验配置决定的比例常数。溅射
沉积过程中的主要因素
磁控溅射过程中粒子的传输和相互作用受电磁场控制。电子在靶表面附近径向和方位角方向移动，通过电离和原子激发维持等离子体放电。放电电流密度决定了溅射物种的能量和扩散行为，带电粒子和中性粒子都对薄膜生长有贡献[142]、[143]。精确控制这些传输过程对于获得
挑战与机遇
磁控溅射的HECs在多个工程和功能领域展现了广泛的应用潜力[1]、[2]、[3]、[4]、[5]、[6]、[7]、[8]、[144]、[145]、[146]、[153]、[154]、[155]、[156]、[157]、[158]、[159]、[160]、[161]、[162]，包括航空航天部件、切割和成型工具、微电子以及能量转换系统。这些涂层具有出色的耐磨性、抗腐蚀性和热稳定性，因此具有很大的应用前景
结论
在过去十年中，磁控溅射的HECs已成为表面工程领域的一个有前景的前沿，为在极端环境中提高硬度、韧性和摩擦稳定性提供了独特的机会。尽管取得了显著进展，但在精确控制沉积参数、微观结构演变以及机械和摩擦性能之间的复杂关系方面仍存在挑战。本综述全面总结了
术语表
BCC：体心立方；CAD：阴极弧沉积；DCMS：直流磁控溅射；DLC：类金刚石碳；FCC：面心立方；HCP：六方密排；HEA：高熵合金；HEC：高熵涂层；HEMC：高熵碳化物；HEN：高熵氮化物；HECN：高熵碳氮化物；HEO：高熵氧化物；HEMs：高熵材料；HiPIMS：高功率脉冲磁控溅射；HRTEM：高分辨率透射电子显微镜；MS：磁控溅射
CRediT作者贡献声明
黄春珂：撰写——原始草案，研究工作。
贾丹：撰写——审稿与编辑，监督，资金获取。
张武林：研究工作。
潘琳：资金获取。
张世宏：研究工作。
詹胜鹏：研究工作。
李文轩：研究工作。
金一杰：研究工作。
侯天鹏：研究工作。
段海涛：撰写——审稿与编辑。
伦理批准
本研究不包含任何作者进行的涉及人类或动物的实验。
利益冲突声明
作者们没有与本文内容相关的利益冲突需要声明。
致谢
本工作得到了国家重点研发计划（项目编号2023YFB3812700）和国家自然科学基金（项目编号52275208）的支持。
