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莲叶柄生物炭（LPBC）通过改善废水活性污泥（WAS）厌氧消化（AD）中微生物群落结构和电子传递效率，显著提升甲烷产量至9.88%，机制涉及加速有机物水解、促进短链脂肪酸转化及增强微生物间直接电子传递。
李少杰|孟庆斌|庞家鹏|唐聪聪|陈晓燕|周爱娟|刘文宗|何张伟
中国西安建筑科技大学环境与市政工程学院，教育部西北水资源、环境与生态重点实验室，西安710055
摘要
随着废弃活性污泥（WAS）产量的增加，减少和利用这种废物已成为环境管理中的优先事项。厌氧消化（AD）因其能源回收和污染物减少的双重效益而得到广泛应用。为了提高WAS处理中的甲烷生成效率，本研究以莲叶为原料合成了莲叶生物炭（LPBC），并将其作为AD的添加剂。结果表明，LPBC具有高比表面积、分级孔隙结构和丰富的含氧官能团，这些特性有助于促进微生物定殖、氧化还原活性以及细胞间电子转移。在最佳添加量1 g/L时，LPBC使累积甲烷产量增加了9.88%。这一效果得益于多糖和蛋白质的水解速度加快、短链脂肪酸转化效率提高、电子传递系统活性增强以及ζ电位的改善，这些因素共同促进了不同微生物之间的直接电子转移。微生物分析显示，水解菌、产酸菌和产甲烷菌的数量有所增加，尤其是乙酸转化酶（乙酸激酶、磷酸乙酰转移酶）的表达上调，表明乙酸分解途径和氢营养途径得到了强化。LPBC还改变了细胞外聚合物的结构，增加了腐殖质和富里酸组分，从而有利于不同微生物之间的电子传递。总体而言，LPBC通过物理化学和微生物学双重作用提升了AD的性能，为设计基于生物的导电材料以促进甲烷生成提供了新的思路。
引言
随着人口和经济的快速增长，全球污水处理厂（WWTP）的数量和处理能力持续增加[1]。在污水处理过程中，会产生大量废弃活性污泥（WAS），它不仅具有污染性[2]、[3]，还因含有丰富的有机物质和营养物质而具有资源潜力[4]。因此，开发安全高效的WAS管理策略以实现增值产品的回收对于污水处理厂的可持续发展至关重要。厌氧消化（AD）作为一种环保且低碳的方法，不仅减少了WAS和温室气体的排放，还促进了甲烷和氢等生物能源的回收，有助于实现污水处理厂的能源自给[5]、[6]。
然而，甲烷生成效率低和运行状态不稳定限制了AD的广泛应用[7]。甲烷生成过程是微生物之间的共生相互作用，其速率和效率受到共生乙酸菌与产甲烷菌之间电子转移（IET）的调控[8]、[9]。最近的研究表明，直接种间电子转移（DIET）相比传统的种间氢转移具有显著优势，包括更高的电子转移速率和更好的能量效率[10]、[11]。因此，建立DIET在AD中的应用受到了广泛关注。添加导电材料（如生物炭（BC）、磁铁矿等）已成为实现DIET的主要技术[12]、[13]。其中，生物炭因其经济性和来源可持续性而被视为有潜力的候选材料[14]。生物炭中的大量含氧官能团弥补了其低电导率的问题，增强了微生物间的电子传递效率[15]。此外，其高度发达的孔隙结构和大的比表面积不仅为微生物提供了理想的定殖环境，还具备了优异的吸附能力，能够有效去除重金属、有毒化合物和有机污染物[16]。因此，增加生物炭中的官能团数量和孔隙度可以进一步提升其充放电性能，并促进功能微生物的富集。
尽管物理和化学改性方法已被证明能有效增加官能团数量和孔隙度，但这些方法不可避免地会带来经济成本和环境污染[17]、[18]、[19]。中国莲花的广泛种植产生了大量莲叶，这些莲叶通常被视为农业废弃物而被忽视。然而，莲叶具有独特的气体通道结构，为分级孔隙的形成提供了天然模板[20]、[21]。与木材、秸秆或污水污泥等常见原料不同，莲叶具有高度发达的天然多孔网络，这使其成为改善AD性能的理想材料[20]、[21]。莲叶富含多种含氧官能团（羧基、羟基和酚羟基）以及碱性矿物质[22]、[23]、[24]。此外，与整体大孔结构相比，分级孔结构具有更高的热稳定性、更大的孔体积和更好的储存能力[12]。因此，利用莲叶制备生物炭可以避免复杂的改性步骤，并协同整合官能团的充放电性能与微生物富集功能，从而促进AD中的电子转移。然而，目前尚无利用莲叶制备生物炭来改善AD效果的研究，其背后的机制仍需进一步阐明。
因此，本研究旨在阐明从莲叶中提取的分级孔结构生物炭在WAS厌氧消化中的作用及其潜在机制。首先，对莲叶生物炭（LPBC）的物理和化学性质进行了表征；其次，评估了LPBC对甲烷生成、中间代谢物转化及相关的生物电化学特性的影响；第三，在优化操作条件下研究了微生物群落的演变；最后，全面分析了LPBC在AD中的作用。本研究的结果可能为开发用于AD的导电材料以及定向制备生物炭提供新的参考。
部分内容
废弃活性污泥和接种物的来源
WAS取自中国西安某市政污水处理厂的二次沉淀池。WAS沉淀24小时后，上清液被倾倒，剩余的WAS通过40目筛网过滤。使用的接种污泥为驯化污泥，该污泥来自一个实验室规模的半连续厌氧消化器，消化器工作体积为500 mL，每天添加和排放30 mL的WAS。
莲叶生物炭的物理化学性质
如表S2所示，LPBC中的碳、氢、氮和硫元素含量分别为75.55%、2.90%、0.90%和0.29%。先前的研究已经广泛探讨了不同原料在多种热解温度下制备的生物炭的物理化学性质[32]。较低的氢和氮含量以及较高的碳含量表明LPBC的碳化过程较为完全，含有更多的芳香化合物和较少的烷烃。
结论
本研究考察了莲叶生物炭（LPBC）对厌氧消化（AD）的影响。结果表明，在一定添加量范围内，LPBC的添加量增加会促进甲烷生成，最佳添加量为1 g/L。从机制上看，LPBC加速了复杂有机物（多糖和蛋白质）的水解，促进了可溶性有机物向短链脂肪酸（SCFAs）的转化，为甲烷生成提供了丰富的底物。同时，LPBC还增强了...
作者贡献声明
李少杰：撰写初稿、可视化处理、验证、方法论设计、数据分析。
孟庆斌：审稿与编辑、撰写初稿、资源获取、方法论设计。
庞家鹏：可视化处理、资源获取、方法论设计、数据管理。
何张伟：审稿与编辑、项目监督、资金申请、概念构思。
唐聪聪：资源获取、方法论设计、实验研究、数据分析。
陈晓燕：资源获取。
利益冲突声明
作者声明不存在可能影响本文研究的已知财务利益或个人关系。
致谢
本研究得到了国家自然科学基金（项目编号52270139）的支持。
