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人工湿地微生物燃料电池协同处理污染物及能源回收研究，重点考察锰矿石电极闭路系统对总氮（76%）、氨氮（81%）、COD（77%）及PPCPs（SMX 95%、IBP 93%）的高效去除性能，揭示多孔电极结构及产电菌群（变形菌门/厚壁菌门/拟杆菌门）的协同机制，优化水力停留时间（3/2天）和进水模式，为可持续废水处理提供技术支撑。
戴洪玲|张家文|罗安杰|岳雪洁|张涛|杜志远|詹鹏|彭晓明
华东交通大学土木工程与建筑学院，中国江西省南昌市330013
摘要
本研究评估了构建型湿地-微生物燃料电池（CW-MFCs）在同时去除传统污染物、个人护理产品（PPCPs，包括磺胺甲噁唑（SMX）和布洛芬（IBP））以及回收生物能源方面的综合性能。系统性能受到关键操作参数的影响，这些参数包括电路配置、电极材料（锰矿）、水力停留时间（HRT）、进水流向和COD浓度。实验结果表明，在上流进水模式下，使用锰矿电极的封闭电路系统（CW-MFC2）表现出最佳的综合性能：在3天水力停留时间下，TN去除率为76%，NH4+-N去除率为81%，COD去除率为77%；在2天水力停留时间下，TP峰值平均去除率为94%；在COD浓度为300 mg/L时，SMX和IBP的去除率分别为95%和93%。此外，CW-MFC2还具有优异的生物电化学性能，最大电流密度为94 mA/m2，最大功率密度为18 mW/m2，内阻为144.4 Ω。CW-MFC2的卓越性能归因于其独特的锰矿电极多孔结构，该结构有利于微生物的定殖，同时系统中富集了具有生物活性的细菌和关键功能菌门（变形菌门、厚壁菌门和拟杆菌门），这些微生物协同促进了污染物的降解和生物能源的生成。本研究证实了基于锰矿的封闭电路CW-MFCs在同时去除污染物和回收能源方面的可行性和有效性，为其在可持续废水处理中的实际应用提供了重要见解。
引言
个人护理产品（PPCPs）是一类广泛存在于全球水环境中的新兴有机污染物，包括抗生素、激素等物质，它们通过内分泌干扰和复合污染对环境和健康构成威胁（Liu等人，2023年）。微生物燃料电池是一种创新的电化学系统，能够同时处理废水并产生电能，在PPCPs的降解和回收方面表现出特别的效果（Qin等人，2023年）。该系统由阳极（厌氧）、阴极（好氧）和质子交换膜组成。微生物作为生物催化剂，通过细胞外电子转移降解有机污染物并产生电能（Bazina等人，2023年）。在运行过程中，产电微生物在阳极处氧化有机底物，产生质子、电子和代谢能量。质子通过膜迁移到阴极，电子通过外部电路传递并与电子受体（通常是氧气）发生氧化还原反应，最终生成水（图1）。
近几十年来，构建型湿地（CWs）已成为废水处理的一种广泛采用的方法。这些人工生态系统通过植物、底物和微生物的协同作用去除污染物，主要针对五类污染物：悬浮固体、氮和磷等营养物质、有机污染物、重金属和病原微生物。污染物去除效率受系统设计和环境因素的共同影响。关键参数包括湿地配置、植物种类选择、底物组成、微生物群落动态、溶解氧水平和水力停留时间以及季节性温度变化，所有这些因素都需要根据具体地点进行优化（Ebrahimi等人，2021年）。以锰矿作为阳极填料的电活性构建型湿地（Mn-ECWs）在去除特定污染物方面表现出显著优势，显示出优异的处理效果。与使用其他类型填料的ECWs相比，Mn-ECWs在去除相关污染物方面具有更强的相关性和有效性（Huang等人，2025年）。通过将微生物燃料电池与构建型湿地结合，开发出了CW-MFC系统。最近的进展包括优化设计、创新材料和性能提升。实验室研究表明，这些系统可以产生电能并降解顽固的有机物、药物残留物和重金属，因此在PPCPs去除方面引起了越来越多的关注。
本研究通过模拟实验实现了以下目标：（1）研究电极材料配置、电路连接模式和操作参数（水力停留时间、进水模式）对CW-MFC系统中污染物去除和生物电能生成耦合性能的影响机制；（2）确定同时处理传统污染物和PPCPs的最佳操作条件；（3）阐明集成CW-MFC系统中污染物降解途径与生物电化学过程之间的协同机制。
实验设置
在本实验中，构建了三个直径为25厘米的圆柱形PVC反应器，每个反应器均作为CW-MFC系统。所有系统都具有五个采样端口，并从底部到顶部具有相同的层状结构：5厘米的支撑层（鹅卵石）、10厘米的基质层（砂砾）和10厘米的缓冲层（砂砾）。主要的操作差异在于阳极/阴极材料和电路模式。CW-MFC1的阳极和阴极层均使用了锰矿。
氮化合物的去除
如图2（a-b）所示，在相同的底物条件下，CW–MFC2（封闭电路模式）的总氮（TN）和铵氮（NH4+–N）去除率显著高于CW–MFC1（开放电路模式）（P < 0.05）。CW–MFC系统中的氮去除依赖于底物-植物-微生物的协同作用（Schierano等人，2020年），主要由硝化作用、反硝化作用和氨化作用主导。在封闭电路运行模式下，电子通过外部电路高效传递到阴极
结论
本研究评估了不同配置的构建型湿地-微生物燃料电池（CW-MFCs）在处理含有个人护理产品（PPCPs）的废水方面的性能。结果表明，使用锰矿电极的封闭电路CW-MFC（CW-MFC2）在污染物去除和生物电能生成方面表现出最佳的综合性能。在最佳上流进水模式下，CW-MFC2在3天水力停留时间下实现了76%的TN去除率和81%的NH4+-N去除率，以及77%的最大平均COD去除率
作者贡献声明
戴洪玲：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原稿。张家文：撰写 – 原稿。罗安杰：资源获取，数据分析。岳雪洁：研究调查，概念构思。张涛：撰写 – 审稿与编辑，监督，研究调查。杜志远：方法学研究，数据分析，概念构思。詹鹏：撰写 – 审稿与编辑，验证，资金筹集。彭晓明：撰写 – 审稿与编辑，验证，监督，概念构思。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的可能会影响本文报告工作的财务利益或个人关系。
致谢
本研究得到了中国自然科学基金（编号：52160001）、江西省水利厅科技项目（编号：202425YBKT26、202526YBKT30）、江西省自然科学基金（编号：20242BAB26085）以及江西省水利厅科技项目（编号：202223YBKT44）的支持。
