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RDOM生物降解效率提升策略及机制研究。通过PVA-SA-FeCl3导电填料增强电刺激协同作用，使COD去除率达66%，较传统生物法提高26%。填料通过孔隙结构促进生物膜形成，降低电子转移阻力，并增强微生物间电子传递能力。分子分析证实其促进难降解木质素/CRAM类物质降解，同时优化微生物群落结构。研究为垃圾渗滤液处理提供新方法。
Jiangyun Zhe|Huan He|Jinfeng Lu|Zhanwei Yi|Zhikun Dong|Haisheng Xu|Bin Huang|Xuejun Pan
昆明理工大学环境科学与工程学院，中国云南省昆明市650500
摘要
难降解溶解有机物（RDOM）是垃圾填埋场渗滤液处理的主要瓶颈，因为它会导致膜污染并抑制微生物活性。研究表明，电刺激可以加速渗滤液预处理后的RDOM生物降解。然而，电子转移的限制常常阻碍电刺激微生物的效率。本文通过将聚乙烯醇（PVA）和海藻酸钠（SA）与FeCl3交联，制备了一种导电填料（PVA-SA-FeCl3），以增强RDOM的生物降解。电刺激与导电填料的协同作用显著提高了COD的去除率（66%），而传统生物处理方法仅为40%。PVA-SA-FeCl3填料有效降低了电刺激微生物系统中的电子转移阻力，其多孔结构促进了生物膜的形成。分子表征证实，导电填料增强了微生物的电刺激效果，从而促进了渗滤液中难降解木质素/CRAM类物质的降解。进一步分析表明，微生物的电子转移能力和胞外聚合物产量的增加加速了微生物与污染物之间的电子传递。此外，微生物活性和群落稳定性也得到了提升，特别是那些能够降解难降解有机物的微生物类群得到了选择性富集。本研究为垃圾填埋场渗滤液处理提供了一种有前景的策略。
引言
垃圾填埋场渗滤液中含有高浓度的有机污染物、NH4+-N、重金属、盐类和新兴污染物，对环境和生态系统构成潜在威胁（Zhang等人，2025b）。这些污染物具有遗传毒性，会导致植物DNA损伤并干扰其生长和发育（Anand和Palani，2022）。垃圾填埋场渗滤液中的难降解溶解有机物（RDOM）主要由腐殖质组成（占总有机碳的60%），同时还含有脂肪族、芳香族、酚类和杂环化合物（Gu等人，2023）。膜分离是去除RDOM的有效方法，但其应用受到高运行成本的限制（Teng等人，2021）。虽然生物处理方法成本较低，但高浓度的RDOM会抑制微生物活性（Song等人，2025）。因此，常采用芬顿氧化和臭氧催化等预处理技术来降低RDOM浓度或将其转化为可生物降解的低分子量有机物（Jegadeesan等人，2023；Wang等人，2022）。我们之前的研究表明，电凝聚结合氧化是一种成本效益高的预处理方法（He等人，2023；Zhe等人，2025）。然而，预处理后仍存在较高的污染物浓度，需要进一步的生物处理过程以确保符合严格的排放标准。
电刺激已成为增强难降解污染物生物降解的有效方法。它通过加速微生物的胞外电子转移促进了某些物质（如对硝基苯酚）的去除（Song等人，2024）。对于高毒性污染物（如酚类），电刺激还能促进生物解毒并增强微生物呼吸作用（Ailijiang等人，2021b）。我们之前的研究还发现，电场刺激可以改善垃圾填埋场渗滤液中COD和NH4+-N的去除效果。然而，效率往往受到污染物与微生物之间电子转移动力学的限制（He等人，2023）。为了提高处理效率，广泛使用了颗粒活性炭和生物炭等导电材料来促进电子转移（Liang等人，2022）。然而，这些材料往往受到传质限制和分离困难的制约。因此，开发兼具优异传质性能、可回收性和高生物相容性的导电填料对于提高垃圾填埋场渗滤液中RDOM的微生物处理效率至关重要。
聚乙烯醇（PVA）因其良好的生物相容性、机械强度、化学稳定性和低毒性而成为微生物固定的理想载体（Xiang等人，2023）。将海藻酸钠（SA）掺入PVA中可增加载体的表面积和传质性能，从而促进微生物固定和氮的去除（Hou等人，2024）。此外，Fe(II)、Fe0等铁离子可作为电子给体，促进微生物与污染物之间的电子传递（Tian和Yu，2020b）。尽管已知铁氧化物和Fe0可以增强微生物电子转移和污泥消化（Qi等人，2024），但铁掺杂对PVA/SA复合材料性能的影响尚未得到充分研究。此外，PVA/SA复合材料在垃圾填埋场渗滤液处理中的应用以及导电填料在促进电刺激生物降解中的具体作用仍需系统研究。
本研究合成了FeCl3掺杂的PVA-SA导电填料，以增强垃圾填埋场渗滤液中NH4+-N和RDOM的电刺激微生物降解。评估了这些填料的生物相容性及其在去除过程中的作用，并对RDOM的分子变化进行了表征。通过分析胞外聚合物（EPS）和微生物电子转移能力，阐明了加速电子传递的机制。还研究了导电填料和电刺激的协同作用对微生物群落结构的影响。本研究为难降解废水处理提供了一种可行的技术。
实验部分
垃圾填埋场渗滤液样品和化学试剂
实验中使用的垃圾填埋场渗滤液样本取自中国云南省通海县的填埋场。详细的水质参数见表S1。预处理后的渗滤液被用作生物处理的进水。根据我们之前的研究（He等人，2023），采用电凝聚/氧化作为预处理方法，电场强度为100 mA/cm2，处理前先将渗滤液稀释五倍。实验中使用的试剂包括...
PVA-SA-FeCl3的物理和化学特性
图1(a)显示了不同PVA/SA比例下填料的电阻和比表面积。PVA/SA比例的降低同时降低了电阻并增加了比表面积。这些结构优化提高了渗透性和传质性能，为微生物的增殖和代谢创造了有利环境（Xiang等人，2023）。PVA/SA比例对体积密度和真实密度的影响可以忽略不计（图1(b)）。
结论
本研究合成了PVA-SA-FeCl3导电填料，以增强垃圾填埋场渗滤液中RDOM的电刺激生物降解。这些填料表现出优异的电化学性能、高比表面积和多孔性，为生物膜的附着和生长提供了良好的基质。当与电刺激结合使用时，该系统能够高效去除RDOM和NH4+-N，加速木质素/CRAM类化合物的生物降解。
作者贡献声明
Jiangyun Zhe：撰写初稿、进行实验研究、进行正式分析、提出概念。Huan He：撰写和编辑文本、协调资源、项目管理、争取资金。Jinfeng Lu：撰写和编辑文本、协调资源、制定实验方法。Zhanwei Yi：撰写和编辑文本、制定实验方法。Zhikun Dong：进行实验研究。Haisheng Xu：进行实验研究、提出概念。Bin Huang：提供监督、项目管理、争取资金。Xuejun Pan：提供监督、项目管理。
利益冲突声明
作者声明没有已知的财务利益冲突或个人关系可能影响本文的研究结果。
致谢
本研究得到了云南省科技项目（西南联合研究生院）（项目编号：202402AO370002）、云南省基础研究项目（项目编号：202501AW070009）、云南省重大科技项目（项目编号：202302AG050001和202502AE090032）以及云南省新兴污染物控制国际联合实验室（项目编号：202503AP140002）的资助。
