行星边界层顶作为“阀门”：揭示气溶胶的双向传输机制

《Environmental Research》：The Planetary Boundary Layer Top as a Valve: Unraveling Bidirectional Aerosol Transport

气溶胶垂直传输机制研究揭示平流层-对流层顶（PBLt）双向交换受日变化和天气条件调控，无人机观测显示清洁日白天FTb向PBLt传输强度达12.76cm3/m，夜间因LLJ发生反向传输；雾霾和外部气溶胶侵入分别抑制PBL高度及传输强度，影响气溶胶垂直分布和传输效率。

　　

崔坤|刘德宇|陈悦|王洪雷|祖帆|王子涵|沈丽娟

中国气象局气象灾害预测与评估协同创新中心（CIC–FEMD），南京信息科学技术大学气溶胶-云与降水重点实验室，中国南京210044

摘要

行星边界层（PBL）顶部的跨界传输调节着气溶胶的垂直结构。利用2025年3月至4月期间在江苏沿海地区进行的无人机（UAV）观测数据，我们量化了PBL顶部的气溶胶双向交换过程（PBLt）。研究结果表明，在观测到的沿海条件下，PBL的日变化控制着传输方向。在PBL上升阶段，气溶胶从自由对流层底部（FTb）被输送到PBLt；而在PBL下降阶段，气流则从PBLt反向输送到FTb。在PBL增长期间，无论在何种条件下，FTb到PBLt的传输都占主导地位，尽管其驱动机制各不相同。在天气晴朗的日子里，PBL显著增长（达到1500–1750米），并且16:00时的气溶胶数浓度（Na）梯度很强（峰值达到12.76cm^-3/m），这表明传输方向即将发生变化。在雾霾天气中，PBL高度降低（550–600米），导致FTb到PBLt的传输活动减弱。当外部气溶胶侵入时，外部气溶胶层与PBLt之间的直接接触，加上下沉气流和PBL的上升运动，在13:00–16:00期间增强了FTb到PBLt的输入。在下降阶段，所有情况下都发生了PBLt到FTb的输送，其持续时间受稳定性和地表风场的影响。在晴朗的日子里，夜间PBL高度较低（100–150米），最初有利于PBLt到FTb的传输，直到低层急流（LLJ）改变了传输方向。在雾霾天气中，PBL更早地崩溃（19:00时降至100米），并且LLJ提前出现，缩短了输送阶段。在外部气溶胶侵入的情况下，极端的夜间稳定性（PBL高度为50米）、地表逆温以及缺乏风切变几乎在22:00后停止了跨层传输。气溶胶数浓度（Na）的梯度及其传输方式根据天气类型和日变化而显著变化。在PBL增长期间（07:00–16:00），向上梯度在16:00时增强，峰值分别为12.76cm^-3/m（晴天）、4.44cm^-3/m（雾霾天）和1.57cm^-3/m（外部气溶胶侵入时）。在PBL衰减期间，Na梯度减弱，PBL最低点处的向下梯度仅在晴天时出现（22:00时为4.10cm^-3/m），而在雾霾天和外部气溶胶侵入时接近中性（0.60和0.18cm^-3/m）。气溶胶的跨层传输表现出明显的粒径依赖性：晴天时以0.14–0.16μm的颗粒为主；雾霾天时范围扩大到0.14–0.20μm；在外部气溶胶侵入期间，根据PBL的日变化，主要依赖于0.16μm和0.20μm的颗粒。

引言

气溶胶是由悬浮在气体介质中的固态或液态颗粒组成的两相系统，颗粒大小从几纳米到几十微米不等（Szopa等人，2021年）。根据分类，气溶胶包括直接排放的一次颗粒和通过气体前体的氧化-成核-凝结过程形成的二次颗粒（Forster等人，2021年）。按颗粒大小模式分类，气溶胶通常表现出多峰光谱分布，特征为Aitken模式、积累模式和粗颗粒模式。这三种模式决定了它们的反应性、吸湿性、混合状态以及作为云凝结核和冰核的有效性（P?hlker等人，2023年）。气溶胶在气候系统和人类健康中起着关键作用，它们通过散射和吸收太阳和地球长波辐射（直接效应），调节云滴数浓度和云的微物理性质（间接和半直接效应），以及影响能见度和公共健康（Jhun等人，2015年；Yun等人，2017年）。要全面理解气溶胶的影响，必须将其整个生命周期考虑在内——包括排放、沉降、转化和传输。排放的气溶胶决定了其初始的时空分布（Clifton等人，2024年）。沉降过程包括干沉降、重力沉降和湿沉降（Ghahreman等人，2024年）。转化过程包括多相和异质氧化、老化以及吸湿增长（Freedman等人，2024年；Jo等人，2024年）。传输过程受平流、湍流扩散、中尺度环流和深对流上升的影响（Liu等人，2023年；Roldán-Henao等人，2024年；Su等人，2024年）。

在实际研究中，沉降和传输过程并非独立存在：传输不断改变温度、湿度、氧化剂浓度和云场，从而影响沉降效率和路径。相反，沉降过程通过粒径和化学成分选择性地消除颗粒，同时改变它们的混合状态，进而影响其传输特性和有效寿命（Yao等人，2024年）。观测和模拟表明，白天PBL内的湍流混合迅速使一次颗粒和城市排放物均匀化，而锋面抬升和深对流可以在对流时间尺度上将颗粒注入中对流层和上层对流层，促进长距离传输（Saliba等人，2023年）。在此过程中，硫酸盐和硝酸盐等物质的吸附以及有机涂层的形成加速了气溶胶的老化，增强了吸湿性，并改变了湿沉降效率（Duplessis等人，2024年；Tan等人，2024年）。同时，在低温和低挥发性的条件下，半挥发性有机化合物更容易被输送到更高海拔，并重新分布，形成垂直分层的层次。因此，近地面浓度不一定代表总柱浓度（Wang等人，2023年）。

关注PBLt与自由对流层底部（FT）之间的交换可以发现，PBLt作为一个关键的调节界面，连接了近地面和上层大气中的气溶胶。PBL本身表现出明显的日变化，主要受下层地表的热力和动力强迫控制。PBL的日变化主要由下层地表的热力和机械强迫驱动（Xi等人，2024年）。白天，一个强烈的湍流混合层（ML）形成，它与自由大气通过一个封顶逆温和一个夹带区分隔开来。夜间，这转变为一个浅而稳定的夜间边界层，而白天的混合层则演变成一个残余层（RL），持续存在于其上方（Liu等人，2025年；Zhou等人，2023年）。PBLt中的气溶胶传输指的是通过PBLt的双向交换：其向上分量对应于地表污染物的垂直传输，而向下分量反映了抬升的尘埃或二次颗粒的侵入或下沉输入（Pal和Lee，2019年）。一旦发生这种跨界传输，地表空气质量和辐射预算可以在几小时内发生显著变化（Jin等人，2021年）。同时，向上传输的颗粒可以通过对流层进入平流层，并参与长距离的洲际传输（Ueyama等人，2025年）。

最近关于气溶胶-PBL相互作用的研究大大阐明了控制PBLt中气溶胶传输的动力学和热力学机制。这些机制多种多样且依赖于具体条件：（1）封顶逆温和热对流混合处的夹带作用：白天，地表感热通量驱动上升的热气流和非局部湍流，增强了封顶逆温下的剪切作用，并促进了Kelvin-Helmholtz波的形成。这一过程将自由大气中的气溶胶夹带到混合层的上部，然后通过下午的湍流混合向下输送。这一机制通常表现为下午地表颗粒物浓度的二次峰值或延迟增加（Jiang等人，2024年；Wang等人，2023年；Zhang等人，2024年）。（2）夜间低层急流（LLJ）和间歇性湍流：稳定边界层（SBL）内的摩擦减弱和稳定分层有利于LLJ的发展。急流下的剪切作用促进了间歇性湍流，使得气溶胶从RL向地表脉冲式传输和混合。这一过程通常导致清晨或午夜前地表颗粒物浓度急剧增加（Céspedes等人，2024年；Hallgren等人，2023年；Wei等人，2023年；Zong等人，2023年）。（3）中尺度环流和地形效应：海风锋面抬升、山谷风的日变化、城市聚集区的热异质性以及焚风和重力波可以通过交替的上升和下沉作用共同调节PBL高度和夹带强度，从而触发或抑制跨界交换（Kang等人，2022年；Meng等人，2024年；Q. Shi等人，2024年；Strobach等人，2024年；D. Wang等人，2024年）。

气溶胶在PBL中的垂直传输是其环境生命周期中的核心过程。PBLt作为连接近地面大气和自由对流层的关键阀门，在决定地表污染物浓度、调节辐射效应和促进长距离传输方面起着关键作用。尽管理解有所进展，但在量化跨界层传输方面仍存在一些挑战，这仍然是未来评估和预测能力的关键不确定性。本文随后探讨了以下问题：（i）在晴朗的日子里，PBLt中的气溶胶垂直传输是如何实现的？（ii）雾霾事件如何影响跨层气溶胶传输的机制？（iii）外部气溶胶侵入导致的气溶胶层存在如何改变这些传输机制？为了解决这些问题，在中国江苏省沭阳县进行了一项案例研究，使用了同步的地面激光雷达测量、地表气象观测和详细的UVA剖面分析。

研究区域和数据概述

本研究基于在江苏省沭阳县进行的为期10天的飞行实验数据。该研究使用无人机（UAV）观测来表征气溶胶的垂直分布和PBL的详细结构。沭阳县位于中国东部沿海地区，代表了陆地和海洋之间的典型过渡带。研究区域设在一个标准气象观测站内，该观测站具有平坦的地形特征

观测概述

图1显示了观测期间地表气象要素和污染物浓度的变化情况。28日之前，颗粒物浓度显著升高，24日16:00至25日07:00以及25日13:00至27日04:00期间出现了两次明显的PM_2.5峰值，同时能见度降至10公里以下。图2(c)中的后向散射系数显示了持续的高值

结论

基于2025年3月至4月在中国江苏省沿海地区进行的无人机观测实验，本研究揭示了PBLt中的气溶胶双向传输机制。在观测到的天气和地表条件下，传输机制主要受PBL日变化的控制：在PBL增长期间，FTb到PBLt的传输占主导地位；而在PBL衰减期间，PBLt到FTb的输送占主导地位。在天气晴朗的日子里，RL中的气溶胶在早晨被夹带到PBLt中

CRediT作者贡献声明

崔坤：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原稿，验证，监督，调查，概念化。刘德宇：资源，方法论，概念化。沈丽娟：监督，资金获取。陈悦：资源，方法论，概念化。王洪雷：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原稿，监督，方法论，资金获取，数据管理。祖帆：撰写 – 审稿与编辑，监督，资金获取，数据管理。王子涵：

未引用的参考文献

Gao等人，2016年；政府间气候变化专门委员会，2023年；Jiang等人，2024年；Kaimal等人，1976年；Shi等人，2020年；Wang等人，2023年；Zhang等人，2024年。

利益冲突声明

? 作者声明他们没有已知的可能会影响本文工作的财务利益或个人关系。

致谢

本研究得到了国家重点研发计划（项目编号2022YFC3701204）、国家自然科学基金（42505181和42475196）、江苏省自然科学基金（BK20231300）以及江苏省研究生研究与实践创新计划（KYCX25_1611）的支持；还得到了CAMS的基础研究基金（2023Z011）的支持