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提高水稻产量同时降低镉污染风险，Fe-S耦合机制调控土壤-水稻系统中镉生物有效性及积累。通过两年田间试验，评估小麦秸秆颗粒（W）与硫肥（S）单独及联合施用效果。结果表明，单独施W或S均增加糙米Cd含量（分别+42.9%、+25.0%），而联合施用（W0.5S30）显著降低Cd积累（-32.9%），并提高产量（+14.7%）。Fe-S耦合通过促进硫化物形成（如FeS）增强Cd土壤固定，同时提高植物Fe吸收和硫代谢能力，抑制Cd向籽粒转运。该研究为污染稻田可持续管理提供理论依据。
陶明明|彭新华|柯先林|邱艳华|王西子|胡正一|刘福来
中国科学院大学中丹学院，中国北京101408
摘要
背景与目的
秸秆还田和硫（S）施肥被广泛推广，以通过调节铁-硫（Fe–S）耦合来提高土壤肥力并降低镉（Cd）风险，但其在淹水稻田中的实际效果仍不确定。本研究旨在量化单独或联合施用小麦秸秆颗粒（W）和硫对镉污染稻田中糙米（BR）中镉积累及水稻产量的影响，并阐明土壤-水稻系统中相关的铁-硫介导过程。
方法
在轻度镉污染的稻田（0.6 mg Cd kg?1）中进行了一项为期两年的田间试验，包括四种处理方式：不添加任何物质（W0S0）、施用小麦秸秆颗粒（W0.5S0，0.5% w/w）、施用硫肥（W0S30，30 mg S kg?1，以SO42-形式）以及它们的联合施用（W0.5S30）。
结果与结论
经过两年的处理后，与对照组相比，单独施用小麦秸秆使糙米中的镉积累增加了42.9%，这主要与叶片中谷胱甘肽（GSH）含量减少和根部铁含量降低导致的内部镉再动员增强有关。单独施用硫肥使糙米中的镉积累增加了25.0%，主要是由于硫化物氧化和CdSO4复合体形成的作用提高了镉的生物可利用性，同时促进了镉从叶片向籽粒的转移。相比之下，小麦秸秆和硫的联合施用使糙米中的镉积累减少了32.9%，这可能是由于硫化物诱导的土壤中镉固定作用增强以及植物对铁的吸收增加，从而共同抑制了镉的吸收和转移。同时，与对照组相比，施用小麦秸秆使水稻产量分别增加了11.5%、10.3%和14.7%。联合施用处理下产量的提高可能是因为秸秆分解过程中硫的限制得到缓解，从而加速了养分（如铁和硫）的释放，改善了植物对养分的吸收。
意义
单独施用小麦秸秆或硫可能会增加糙米中的镉含量，表明在淹水条件下，单独进行秸秆还田或硫酸盐施肥可能会对食品安全构成风险。值得注意的是，小麦秸秆和硫的联合施用不仅提高了水稻产量，还增强了植物营养，并减少了糙米中的镉积累。这些发现为综合秸秆-硫管理是一种有效的农艺策略提供了基于田间的证据，可以在提高水稻产量的同时降低受污染稻田中的镉风险。
引言
镉（Cd）是最危险的重金属之一，容易在稻米（Oryza sativa L.）中积累，对食品安全和人类健康构成严重威胁（Fan等人，2010年；Qiu等人，2025年；Zou等人，2021年）。田间调查显示，中国南部受镉污染地区的约56-87%的稻米颗粒超过了国家食品安全标准0.20 mg kg?1（GB 2762–2022）（Wang等人，2019年；Zou等人，2021年）。因此，开发既能最小化镉风险又能保障粮食产量的农艺策略对于这些地区的可持续农业至关重要。
作为世界上最大的农作物秸秆生产国之一，中国每年产生近7亿吨秸秆（Liu等人，2022年）。秸秆还田可以改善土壤结构、有机碳和养分可用性，从而提高土壤肥力并减少露天焚烧造成的空气污染（Li等人，2023年；Ma等人，2009年）。然而，传统的直接还田方法常常受到分解速度慢和害虫风险增加的制约（Ma等人，2020年）。秸秆颗粒化通过将秸秆压缩成致密、均匀的颗粒有效克服了这些缺点。更重要的是，与粉末状或切碎的秸秆相比，颗粒化可以提供更稳定的活性碳供应，并减少淹水条件下秸秆分解过程中肥料的氮损失，这可能影响微生物活动和氧化还原条件（Cheng等人，2025年；Wang等人，2024年；Wang等人，2023年）。然而，关于颗粒化秸秆如何调节稻田土壤中镉动态的田间证据仍然有限（Su等人，2021年；Tao等人，2025a；Xu等人，2023年）。
硫（S）是植物所需的第四大大量营养元素，由于大气沉降减少和无硫肥料的大量使用，稻田土壤中的硫越来越缺乏（Feinberg等人，2021年；Wilhelm Scherer，2009年）。适当的硫肥施用可以通过提高硫酸盐的可用性、促进淹水条件下的硫化物形成以及刺激植物中硫醇配体的合成来提高作物产量并减轻镉胁迫（Cao等人，2023年；Zhang等人，2019a；Zhao等人，2021年）。然而，单独施用秸秆或硫肥可能会增加土壤中镉的生物可利用性和其在稻米颗粒中的积累（Ding等人，2025年；Huang等人，2021年；Qiu等人，2025年）。相比之下，秸秆残渣和硫肥的联合施用已被证明可以有效增强微生物活性、改善养分循环并在淹水条件下促进镉的固定（Qiu等人，2025年；Wu等人，2025年）。这种协同作用通常归因于优化的碳硫比例，这有助于秸秆矿化并确保足够的硫酸盐供应以促进硫化物的形成（Eriksen，2005年；Reddy等人，2022年；Tao等人，2025b）。重要的是，秸秆衍生的碳和硫酸盐的协同投入预计可以共同调节淹水土壤中的氧化还原状态和微生物介导的铁和硫转化，从而影响镉的形态和生物可利用性（Qiu等人，2025年；Tao等人，2025a）。
具体来说，在淹水条件下，小麦秸秆颗粒（W）和硫酸盐的联合施用可以协同促进铁-硫耦合，从而调节土壤-水稻系统中的镉生物可利用性和转移（Qiu等人，2025年；Yin等人，2024年）。秸秆分解会释放溶解有机物（DOM），作为电子供体和碳源，支持厌氧微生物代谢，包括铁还原菌（FeRB）和硫酸盐还原菌（SRB）（Blum等人，2013年；Ren等人，2021年；Tao等人，2025a；Wang等人，2025年）。在充足的硫酸盐供应下，这些微生物介导的过程可以促进三价铁氧化物和硫酸盐的还原以及硫化物（如FeS和FeS2）的形成，从而有效固定镉（Chen等人，2022年；Qiu等人，2025年）。此外，与粉末状或切碎的秸秆相比，颗粒化可以提供更持续的秸秆衍生碳输入，有助于长期为还原细菌提供电子供体，并促进硫化物的稳定（Wang等人，2020年；Wang等人，2024年）。
铁-硫耦合不仅控制土壤中镉的稳定，还通过多种途径调节水稻中对镉的吸收和转移。在根际，Fe2+的氧化可以在根表面形成铁层，作为镉吸收的屏障，吸附的硫酸盐可能会改变吸附能力（Liu等人，2007年；Zandi等人，2020年；Zhang等人，2022年）。在水稻植株内部，铁与镉竞争相同的转运蛋白，而硫则促进含硫醇配体的合成，将镉隔离在液泡中，从而限制镉向地上组织的转移（Cao等人，2018年；Fan等人，2010年；Zhang等人，2022年）。因此，土壤-水稻系统中的铁-硫耦合可以共同调节土壤中镉的稳定和稻米中的镉积累。
尽管有越来越多的证据表明秸秆还田和硫肥施用会影响镉积累和水稻产量，但在淹水条件下联合施用颗粒化秸秆和硫酸盐的田间证据仍然有限。为了解决这一空白，我们在轻度镉污染的稻田中进行了一项为期两年的田间试验，评估单独或联合施用小麦秸秆和硫酸盐如何通过铁-硫耦合调节镉的迁移和水稻产量。我们假设小麦秸秆和硫的联合施用将：（1）延长秸秆衍生的活性碳供应，并优化淹水条件下的碳硫比例，从而增强微生物介导的铁-硫转化（如硫化物形成）并降低土壤中镉的生物可利用性；（2）通过改善植物中铁和硫的营养并刺激基于硫的解毒作用来调节镉的吸收和内部转移；（3）最终实现更高的产量、更好的铁营养和减少糙米中的镉积累。总体而言，本研究旨在提供基于田间的证据，以优化综合秸秆-硫管理，提高淹水稻田系统中的水稻产量同时降低镉风险。
实验地点和材料
这项为期两年的田间试验（2022–2023年）在中国湖南省宁乡县的一个轻度镉污染的稻田进行（28°19’ N, 112°48’ E）。该地点的平均日温度为16.8°C，年降水量约为1358毫米（图S1）。在稻米生长季节（5月中旬至10月初），2023年的总降水量（537毫米）高于2022年（468毫米），且2023年的降雨分布更加均匀（图S1）。
土壤中可利用的铁和硫
使用土壤中可利用的硫酸盐（AS）和DTPA提取的铁（DTPA-Fe）作为土壤中硫和铁生物可利用性的指标（Lindsay和Norvell，1978年；Wilhelm Scherer，2009年）。在所有处理组中，2023年的DTPA-Fe浓度始终高于2022年，而AS的年际变化不显著（图1a–d）。在整个水稻生长过程中，DTPA-Fe含量在穗分化期达到峰值，然后在成熟期降至最低水平（图1a–b）。相比之下，AS含量颗粒化秸秆施用和硫肥施用对土壤中镉生物可利用性的影响
土壤中镉的生物可利用性通常通过DTPA提取的镉来评估，这是环境镉风险的关键指标，因为它与作物对镉的吸收有很强的相关性（Huang等人，2023年）。土壤中的镉存在于活性部分（如交换态和碳酸盐结合态镉）和稳定部分（如有机物结合态、氧化物结合态、硫化物结合态和残余态镉）（Tu等人，2020年）。这些部分之间的转化对土壤pH值、氧化还原状态和铁-硫动态非常敏感（Gao等人，2023年；Yu等人，结论
总之，这项为期两年的田间试验表明，小麦秸秆颗粒（W）的施用和硫（S）施肥通过调节轻度镉污染淹水稻田中的铁-硫耦合显著影响了镉的积累和水稻产量。经过两年的处理后，单独施用小麦秸秆使糙米中的镉积累增加，这与根部铁含量降低和叶片中谷胱甘肽含量减少有关，共同促进了内部镉的再动员。
CRediT作者贡献声明
陶明明：撰写——原始稿件、可视化、方法学、调查、数据分析、数据管理、概念化。彭新华：撰写——审阅与编辑。柯先林：方法学、调查、数据分析。胡正一：撰写——审阅与编辑、验证、监督、资源获取、概念化。刘福来：撰写——审阅与编辑。邱艳华：方法学、调查、数据分析。王西子：方法学、调查、数据分析。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。
致谢
本研究得到了国家自然科学基金（编号：41977109）的资助。我们感谢Biorender（biorender.com）协助制作了本研究中使用的图形插图。
