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费托合成固定床反应器中采用叶脉仿生鳍设计，通过粒子级计算模型研究其热管理效果。优化后的LVM鳍使最大温升降低超60%，C5+选择性提升7%，机理源于径向热均匀性改善和热点抑制。分隔符：
Jianing Fan|Qiyan Li|Shaoyang Li|Mingxi Jiang|Haichen Yao|Tao Wang|Xianglei Liu
南京航空航天大学能源与动力工程学院，中国南京210016
摘要
费托合成（FTS）在利用生物质或催化CO2还原产生的合成气可持续生产液态烃燃料方面发挥着关键作用。尽管固定床反应器在FTS中得到广泛应用，但它们常常存在热点现象，这会加速催化剂失活并降低高价值长链液态燃料的选择性。受叶片脉络分层分布结构的启发，本研究引入了一种新型的仿叶脉（LVM）鳍片来提高FTS长链燃料的选择性。开发了一种基于粒子分辨率的FTS计算模型，该模型整合了粒子反应动力学、热/质量传递过程以及粒子与鳍片之间的物理相互作用。优化后的配置在最大温度升高（在δ0 = 0.5时）方面降低了60%以上，C5+的产量增加了近7%。其背后的机制归因于LVM鳍片优异的散热能力显著改善了径向温度均匀性并抑制了热点现象。这项工作为通过固定床反应器生产高价值长链液态烃燃料提供了新的途径。
引言
费托合成（FTS）在利用来自生物质、城市固体废物或捕获的CO2以及绿色氢气[3]、[4]、[5]、[6]、[7]、[8]、[9]的可持续合成气原料生产清洁液态烃燃料[1]、[2]方面发挥着至关重要的作用，从而有助于减少碳排放。这些替代燃料与现有的能源基础设施完全兼容，可以作为传统化石燃料的直接替代品。它们的应用可以在航空和重型运输等难以减排的领域大幅减少净温室气体排放。目前的FTS反应器主要包括固定床、流化床和浆态床[6]、[7]、[8]。其中，固定床反应器（FBRs）由于没有催化剂磨损问题且无需复杂的固液分离系统来回收催化剂，因此具有操作简单和维护成本低的优点。此外，固定床反应器通常具有更高的单位体积催化剂装载量，从而实现了更高的体积生产率和更紧凑的反应器设计[10]、[11]、[12]、[13]。然而，固定床反应器的一个主要局限性在于其散热能力不足，这源于填充催化剂床层较差的有效热导率[14]、[15]、[16]。这通常会导致明显的温度梯度，即所谓的“热点”[17]。这种高温不仅会通过烧结和结焦加速催化剂失活，还会促进较轻烃类（如甲烷）[18]的形成，从而降低长链产品的选择性[19]。
为了解决管式FBRs中的过热问题及其导致的低长链选择性，人们探索了多种热管理策略。例如，微通道反应器由于其较小的水力直径而表现出优异的传热性能[20]。最近的研究表明，在3D打印不锈钢微通道反应器中使用先进的催化剂（如双金属CoRu–KIT–6 [21]和核壳结构Fe@SiO2 [22]）可以实现高活性和高选择性。然而，这些催化剂的制备需要高精度加工或先进的增材制造技术，导致资本成本高于传统的固定床反应器。此外，狭窄的通道容易因蜡沉积而堵塞[23]，维护和清洁也更加复杂，增加了停机时间和运营成本。将金属组件引入FBRs中也已被广泛用于增强径向传热和抑制热点形成。例如，Wiryadinata等人[24]开发了一种环形-盘形钝体配置，将反应物流导向蛇形路径，从而延长了停留时间并提高了转化效率和链增长概率。Narataruksa等人[25]使用Kenics?静态混合器创造了强烈的二次流动，增强了径向混合，使链增长概率从0.89提高到0.92，但其复杂的几何形状大大增加了催化剂装填的难度。Shen等人[26]在催化剂床入口处引入了环形和管状结构，通过改变流体动力学[17]、[27]、[28]增强了径向传热，使床层最大温度降低了22.6%。然而，这种结构使催化剂床的高度增加了25%，可能限制了其在轴向空间受限的反应器中的使用。Barrera等人[29]基于OxEon Energy LLC的早期概念设计了一种带鳍片的插入结构。尽管优化后的几何形状旨在最大化生产率并防止热失控，但复杂的有机形状使得使用传统的挤出方法难以制造，阻碍了其规模化应用。此外，费托合成过程本质上是多尺度的，包括反应器和粒子两个尺度，如图1(a)所示。然而，目前评估鳍片性能的研究主要依赖于使用体积平均特性的反应器尺度模型。虽然这些模型能够捕捉宏观尺度的反应-传输行为，但它们忽略了关键的粒子尺度细节。忽略实际的粒子装填结构（如伪均匀模型[30]）会在性能预测中引入显著的不确定性。这些模型假设鳍片外的区域构成了连续的催化剂床层。实际上，鳍片的存在在其周围创建了催化剂颗粒无法占据的不可达体积。随着鳍片几何复杂性的增加，这种效应变得更加明显。因此，准确描述鳍片对粒子装填的影响并相应地优化鳍片几何形状对于提高费托反应器的性能至关重要。
本研究提出了一种受仿生叶脉结构启发的新设计，以解决费托固定床反应器中热点形成和长链产品选择性低的关键问题。开发了一种基于粒子分辨率的模型，该模型明确描述了粒子反应、热/质量传递以及粒子与鳍片之间的物理相互作用。系统评估了外径、分叉数量和分叉位置对管式FTS反应器性能的影响。优化后的配置在最大温度升高方面降低了60%以上，C5+的产量增加了近7%。其背后的机制归因于LVM鳍片优异的散热能力显著改善了径向温度均匀性。
模型描述
如图1(a)所示，在填充床的两端都加入了上游和下游部分，以最小化入口和出口效应。这个主要由催化剂颗粒和鳍片组成的区域被惰性陶瓷球[31]和石英棉包围，以确保均匀的流动分布并保护催化剂。通过电加热将反应器壁温度保持在恒定值。本研究旨在系统地研究鳍片几何形状对反应器性能的影响。
分析与讨论
计算域由三个不同的区域组成：催化剂颗粒被建模为多孔介质域，鳍片被视为固体域，剩余体积构成流体域。所有模拟都在相同的操作条件下进行。操作条件如下：
i. 进料温度：490 K；
ii. 壁温：490 K；
iii. 总压力：20 bar；
iv. 进料速度：0.05 m/s；
v. 进料摩尔组成：CO = 2.5 mol/m3, H2
结论
总之，本研究利用基于粒子分辨率的计算流体动力学模型，提出了一种用于费托合成管式固定床反应器的仿叶脉鳍片的优化设计。鳍片的引入显著改善了催化剂床内的温度均匀性，从而提高了C5+产品的选择性。与直鳍片相比，LVM鳍片的分层分支结构进一步促进了径向传热并抑制了热点形成。
CRediT作者贡献声明
Jianing Fan：撰写 – 原始草稿，可视化，验证，软件，方法论，研究，数据整理，概念化。Qiyan Li：验证，方法论，研究，概念化。Shaoyang Li：研究。Mingxi Jiang：研究。Haichen Yao：方法论，研究。Tao Wang：研究。Xianglei Liu：撰写 – 审稿与编辑，监督，资源管理，项目协调，方法论，研究，资金获取，概念化。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的可能会影响本文所述工作的财务利益或个人关系。
致谢
本研究得到了中国国家自然科学基金（编号：52488201）、国家重点研发计划（编号：2024YFF0506100）以及青年教师科技创新能力支持项目（编号：ZYGXQNJSKYCXNLZCXM-E6）的财政支持。XL还要感谢江苏省的支持（编号：BK20232022、BE2022024、BE2023094、BK20220077和BT2024009）。
