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碳纳米管分散机制研究中，通过模块化微流控平台结合CFD模拟与回归分析，定量揭示了剪切、拉伸及冲击应力协同作用的三阶段分散机理，为理性设计微流控分散器提供理论依据。
李英俊（Youngjun Lee）| 李镐俊（Ho-Joon Lee）| 金成真（Sung-Jin Kim）
韩国首尔建国大学机械工程系，邮编05029
摘要
碳纳米管（CNTs）的实际应用受到其强烈聚集性的限制，这种聚集性阻碍了其稳定分散。尽管微流控技术为解决这一问题提供了一条可扩展的途径，但其优化主要依赖于经验设计，对潜在的流体动力学机制缺乏定量理解。在这项研究中，我们开发了一个集成的实验-计算框架，该框架结合了模块化微流控平台、高保真流体模拟和基于回归的分析方法，以定量关联所研究的剪切变稀CNT悬浮体系及通道配置中的流体动力学应力特征与分散动力学。研究结果表明，有效的分散效应源于冲击应力、剪切应力和拉伸应力的共同作用，每种应力都发挥着不同的机制性作用。这些发现共同表明，在剪切变稀的CNT悬浮体系中存在一个三阶段的分散过程：（i）冲击驱动的激活阶段，高能量粒子与壁面的碰撞会破坏大聚集体；（ii）剪切和拉伸介导的剥离阶段，这一过程受应力变化和阈值超越的影响；（iii）应力调节的稳定阶段，该阶段由持续的剪切变化和来自较小粒子的频繁低能量碰撞维持。所提出的框架为合理的微流控分散器设计提供了定量、基于材料特性且可校准的基础，前提是需对目标CNT体系进行流变学和分散动力学的实验表征。
引言
碳纳米管（CNTs）具有卓越的电学、机械和化学性能，使其能够应用于高性能传感器、储能设备以及多功能复合材料等多种先进领域[1]、[2]、[3]、[4]、[5]、[6]、[7]、[8]、[9]、[10]。然而，这些优势常常受到范德华相互作用和缠结的影响，导致CNTs形成密集的聚集体。在这种聚集状态下，它们的有效表面积和界面活性显著降低，从而无法充分发挥其纳米尺度的性能[11]、[12]、[13]、[14]、[15]。因此，实现均匀且稳定的CNT分散对于将其优异的材料性能转化为宏观功能至关重要。
传统的CNT分散策略——共价修饰[16]、[17]、[18]、[19]、非共价功能化[20]、[21]以及机械搅拌[22]、[23]、[24]、[25]、[26]、[27]——已被广泛研究，但每种方法都存在固有的局限性。共价方法（如酸氧化或等离子体处理）可能会破坏π共轭结构，从而降低导电性[28]；非共价方法依赖表面活性剂或聚合物，这些物质可能干扰后续处理或改变表面化学性质[29]；纯机械技术（包括球磨[30]和超声处理[31]、[32]）常常会导致结构损伤，或者由于能量分布不均而难以实现大规模应用。这些挑战凸显了需要一种更加可控且节能的分散策略。
微流控技术最近作为一种强大且可扩展的方法应运而生，可以克服这些缺点[33]、[34]、[35]、[36]、[37]、[38]、[39]、[40]、[41]、[42]、[43]、[44]。通过在明确的微尺度几何结构中限制流体流动，微流控装置可以对CNT聚集体施加强烈的、空间均匀的流体动力学应力。这使得在可重复的条件下实现可控的剥离过程，同时通过避免使用有害化学物质或过度超声处理来保持能源效率和环境友好性。此外，微流控系统通过系统的通道设计，提供了在特定流变条件（如剪切、拉伸和冲击）下分离和研究特定流动现象的独特机会。
越来越多的研究表明，通道几何形状对分散结果具有关键影响。包含收缩、扩张和之字形元素的通道结构可以产生复杂的流体动力学现象组合，包括剪切、拉伸应变、冲击甚至空化[45]、[46]、[47]、[48]、[49]、[50]、[51]、[52]、[53]。这些流体动力学现象可能单独作用，也可能协同作用以解聚纳米/微粒子聚集体。然而，尽管取得了显著进展，这些机制的相对贡献仍不明确。现有研究大多依赖于定性分析或特定几何形状的分析，很少有研究将不同的流体动力学应力分布与可测量的分散性能定量关联起来。因此，微流控装置的设计往往仍然基于经验，而非机械原理。
在这项工作中，我们通过开发一个集成的实验-计算框架来填补这一知识空白，该框架能够定量关联流体动力学现象与代表性剪切变稀CNT悬浮体系中的CNT分散行为。我们开发了一个模块化微流控平台，通过可配置的通道几何形状系统地控制剪切、拉伸和冲击现象。通过跟踪多次处理过程中粒子尺寸和体积粘度的变化，系统评估了分散性能。同时，高保真计算流体动力学（CFD）模拟解决了每种配置下的局部应力场和粒子碰撞动力学。最后，利用正则化回归模型（Ridge和最小绝对收缩与选择算子（LASSO）），我们统计分离并量化了每种应力机制的贡献。这种数据驱动的、基于机制的方法为设计可扩展的高效微流控分散器奠定了合理的基础，并提供了一个可应用于其他CNT体系的材料校准框架，前提是对目标CNT体系进行适当的流变学和分散动力学表征。
系统结构
实验系统包括一个高压泵和一个模块化微流控通道组件（图1A），该组件旨在系统地产生并组合三种主要的流体动力学现象：粒子碰撞（冲击）、高剪切应力和拉伸应力。该组件由三个不同的通道模块（C1、C2和C3）组成，这些模块可以串联排列，每个模块主要产生一种或多种这些现象。模块C1由两个平行直径为500微米的通道组成
CNT分散对粒子尺寸和粘度的影响
通过视觉检查、粒子尺寸分析和体积粘度测量来评估微流控处理的有效性。从视觉上看，经过C123配置处理的0.5 wt% CNT悬浮液在处理次数增加到30次时，从明显聚集的状态转变为宏观上均匀的黑色分散体（图2，顶部面板）。这表明大聚集体已成功分解。结论
本研究开发并展示了一个集成的实验-计算框架，用于量化模块化微流控体系中控制CNT分散的不同流体动力学机制。通过结合可调的通道几何形状、高保真CFD和数据驱动的统计建模，我们超越了定性描述，达到了对所研究的剪切变稀CNT悬浮体系中分散过程的机制性、数据驱动的理解。
实验上，
CRediT作者贡献声明
李英俊（Youngjun Lee）： 方法论、实验设计。李镐俊（Ho-Joon Lee）： 实验设计。金成真（Sung-Jin Kim）： 文章撰写——审稿与编辑、初稿撰写、指导、概念构思。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的可能会影响本文工作的竞争性财务利益或个人关系。
致谢
本研究得到了韩国政府（MSIT）资助的韩国国家研究基金会（NRF）（项目编号：RS-2023-00207833）的支持，并得到了韩国贸易、工业及能源部资助的“技术创新计划（或工业战略技术发展计划-机械与设备工业技术开发业务”（项目编号：20023756，项目内容为开发220 MPa级微多通道高压分散设备，用于二次电池导电材料）的支持。
