复杂浓缩合金（CCAs）是一种新型合金设计策略，涉及以接近等原子比例混合三种或更多金属元素[1,2]。这种设计通过利用晶格畸变和构型熵等因素显著扩展了材料性能的调控空间[[3], [4], [5]]。早期研究主要集中在由3d过渡金属组成的CCAs上，这类合金通常形成单相面心立方（FCC）结构，具有优异的损伤容忍度和抗断裂性能[[6], [7], [8], [9], [10]]。然而，由于热软化现象，这些合金在高温下的性能会迅速下降，限制了其在高温应用中的适用性。为满足对能在极端热环境中工作的结构材料的需求，研究人员开发了一类主要由难熔元素组成的CCAs——即难熔复杂浓缩合金（RCCAs）[11]。这类合金利用其组成元素的高熔点来保持高温下的机械强度。然而，这些元素之间的熔点差异可能导致凝固过程中形成不均匀的微观结构，如树枝状和晶间区域，从而增加界面处应力集中的风险[12]。冷轧后进行热处理是一种常用的减少微观不均匀性的方法；然而，这一过程需要合金在室温下具备足够的延展性，而大多数RCCA本质上缺乏这一特性。此外，RCCA对氧、氮和碳等间隙杂质的强烈亲和性也加剧了这一限制。由于这些杂质的原子半径相对较小，它们容易占据金属晶格中的间隙位点，并倾向于在晶界处聚集，成为晶界脆化的主要因素，降低材料的可加工性。
科学文献回顾表明，关于RCCA的研究主要集中在两个模型体系：MoNbTaW和HfNbTaTiZr [11,[13], [14], [15], [16], [17], [18], [19], [20]]，它们在室温下的延展性存在显著差异。这些差异归因于组成元素对位错运动的影响以及对氧、氮和碳等间隙杂质的敏感性。受等原子比HfNbTaTiZr体系启发的非等原子比NbTaTiHfZr合金及其类似RCCA在室温下表现出较低的强度但优异的延展性[[21], [22], [23]]。张等人[22]进一步研究了Nb45Ta25Ti15Hf15RCCA，实现了中等强度和高的室温延展性，同时对间隙杂质的敏感性较低。令人惊讶的是，铸态Nb45Ta25Ti15Hf15合金在冷轧过程中厚度可减少超过90%。在NbTaTiHf合金中，氧的敏感性尚未得到量化或完全理解。因此，本工作的目标是测量NbTaTiHf RCCA对氧的敏感性，并研究氧如何影响合金的微观结构。RCCA中杂质的存在受其含量、溶解度及其与基体金属的相互作用能量的影响[24]。由于局部化学环境的复杂性，预测RCCA中杂质的溶解度仍然具有挑战性，尤其是在涉及间隙元素时。尽管普遍认为氧会对RCCA的机械性能产生不利影响，但卢及其团队的研究却报道了通过有意掺杂氧来提高合金强度和延展性的结果[25], [26], [27], [28]]。因此，开发准确的预测模型对于合金设计至关重要，因为它们能够提供关于杂质对RCCA原子结构和机械性能影响的基本见解。
在本研究中，我们使用等离子弧熔炼合成了含有0–5 at.%氧的(Nb45Ti25Hf15Ta15)100-xOx难熔复杂浓缩合金（RCCAs）。作为起始材料的高纯度元素包括Nb、Ta、Ti、Hf和Nb?O?，并在高压真空下进行多次熔炼和翻转处理，以确保化学均匀性并最小化污染。最终铸锭通过惰性气体熔融分析来量化整体氧含量，确认达到了目标成分。随着氧含量的增加，合金的延展性有所下降，相应的微观结构也被表征以确定有效的溶解度极限。
为了补充实验结果，我们开发了一个计算框架，用于预测(Nb45Ti25Hf15Ta15)100-xOxRCCA中氧间隙杂质的溶解度极限和构型行为。基于密度泛函理论（DFT）或特殊准随机结构（SQS）的传统方法受系统尺寸的限制，无法捕捉局部化学有序性和间隙相互作用。虽然簇扩展（CE）方法具有更好的可扩展性，但需要大量训练数据才能准确模拟复杂的间隙环境。为克服这些挑战，我们采用了MaterialsFramework [29]中的通用机器学习原子间势（MLIPs），实现了接近DFT精度的高通量评估RCCA+O配置。
