热带气旋对中国南部一个沿海城市有机气溶胶的影响

《Atmospheric Research》：Influence of tropical cyclones on organic aerosols in a coastal city of South China

本研究分析2021年10月香港两次热带气旋前后PM2.5中有机气溶胶（OA）的浓度、组成及来源变化。结果显示，OA浓度在气旋前（5.64±3.00 μg/m3）高于气旋后（4.45±1.38 μg/m3），气旋前因气象条件停滞导致高浓度，气旋后受区域传输和二次气溶胶形成影响。荧光光谱表明OA主要由蛋白质类物质（57±10%）构成，其来源包括人为前体排放和臭氧驱动的氧化过程，气旋通过改变气象条件影响OA形成机制，为夏季颗粒物污染提供新见解。

　　

江宏星|邓元航|郭海|霍云熙|姚大文|卢浩贤|吴长流|范美仪|刘晓普|王凤文|张彦琳|张帆|王革辉

香港理工大学土木与环境工程系，空气质量研究课题组，中国香港

摘要

由于全球气候变化，热带气旋（TCs）的频率不断增加，它们对中国空气污染（尤其是颗粒物和臭氧（O₃）的影响也变得更加明显。然而，热带气旋对有机气溶胶（OA）形成的影响仍不甚清楚。本研究利用2021年10月两次热带气旋前后在中国南部一个沿海城市收集的PM_2.5样本，探讨了热带气旋对大气中OA的丰度、化学组成和来源的影响。热带气旋前的平均OA浓度（5.64?±?3.00?μg·m^?3）高于热带气旋后的浓度（4.45?±?1.38?μg·m^?3）。热带气旋前的OA水平主要与静止天气条件有关，而热带气旋后的水平则受到人为产生的OA区域传输和涉及液态水的二次形成过程的影响。荧光光谱分析显示，OA主要由类蛋白质物质组成（57?±?10%），其组成的变化主要由氧化后的腐殖质类物质驱动，尤其是低氧成分。通过分散归一化方法，我们发现人为排放和O₃驱动的氧化在整个研究期间对OA有显著贡献。然而，在热带气旋前的静止阶段，经过分散归一化的OA浓度较低，这可能是由于人为排放减少和异戊二烯SOA生成量降低所致。此外，热带气旋前OA浓度下降与温度升高和NO_x/O₃比率变化有关，从而影响了气相光化学反应。我们的研究首次揭示了热带气旋对OA形成的影响，为夏季颗粒物污染的发生及气溶胶与气象条件之间的反馈机制提供了新的见解。

引言

由于大气细颗粒物（PM_2.5）对空气质量和人类健康的负面影响，近年来受到了广泛关注（Zhang等人，2022a；Zhang等人，2022b；Mahowald，2011；Szopa等人，2023；Jin等人，2017）。作为PM_2.5的重要组成部分（Jimenez等人，2009；Kanakidou等人，2005），有机气溶胶（OA）在中国变得越来越重要，尤其是在政府实施减排政策后无机成分减少的情况下（Zhang等人，2019；Geng等人，2024；Zhou等人，2020）。大气中OA的来源和形成机制已得到广泛研究（Jimenez等人，2009；Zhou等人，2020）。OA通常分为一次有机气溶胶（POA）和二次有机气溶胶（SOA）。POA直接来自生物质燃烧、煤炭燃烧、车辆排放和生物源排放等，而SOA则通过有机前体的氧化形成（Kanakidou等人，2005；Després等人，2012）。OA的分布随地区和时间而变化。在中国，OA的主要来源是人为排放。相比之下，在美国东南部，夏季异戊二烯和单萜类SOA占总OA的18–36%，全年平均也是如此（Zhou等人，2020；Xu等人，2015；Nie等人，2022）。在中国南部，OA的主要来源是车辆排放和烹饪；而在中国北部，生物质燃烧和煤炭燃烧是OA的重要来源（Zhou等人，2020）。OA浓度不仅受排放强度的影响，还受温度、相对湿度、光照强度和大气氧化等环境条件的影响，这些因素通过大气中的均相和非均相反应影响SOA的形成。此外，区域传输和局部积聚（常因不利天气条件而加剧）也是OA增加的关键过程（Jiang等人，2021；Lyu等人，2020）。

在中国，严重的雾霾事件主要发生在冬季的北方地区，而夏季的污染事件则以高臭氧水平为特征（Zhao等人，2020）。然而，全球气候变化导致过去几十年极端不利气象条件（如热浪和热带气旋）的频率增加。这些条件与严重的空气污染事件密切相关（Ding和Wang，2016；Hou和Wu，2016；Qin等人，2025）。作为极端天气系统，热带气旋已被确定为夏季中国沿海地区PM_2.5和臭氧同时污染的重要因素。热带气旋影响气象条件，促进空气污染物的积累和二次形成（Shao等人，2022；Lyu等人，2024；Lin等人，2024）。具体来说，热带气旋周围的下沉气流会形成静止天气条件，其特征是高温、强烈的太阳辐射、微弱的地表风和低边界层高度，这限制了城市区域污染物的扩散（Lin等人，2021；Lin等人，2021；Huang等人，2006）。这些条件增强了光化学反应并增加了挥发性有机化合物（BVOCs）的排放（Lin等人，2021；Wei等人，2007）。此外，海洋气流的侵入和污染物跨区域传输也会影响颗粒物的形成（Wang等人，2022；Yang等人，2012）。热带气旋前的独特气象条件为研究在混合生物源和人为排放影响下的OA形成机制提供了机会。然而，迄今为止，尚无研究专门关注这一问题，即使在像香港和珠江三角洲（PRD）这样的地区，那里也是中国首次观察到热带气旋对O₃和PM_2.5污染的影响（Huang等人，2006；Chow等人，2018；Wu等人，2005）。

香港是中国南部一个高度发达的沿海城市，毗邻珠江三角洲地区，该地区是中国最发达的地区之一。除了高强度的人为排放外，该地区的茂密植被也对生物源排放有显著贡献（图S1）。每年从夏季到秋季，香港都会受到几次热带气旋的影响，香港天文台有相关记录（https://www.hko.gov.hk/en/100YearsTCSignals/）。以往的研究主要集中在台风对这一地区O₃和PM_2.5污染的影响上（Huang等人，2006；Chow等人，2018；Ding等人，2004）。在这项研究中，我们在2021年10月热带气旋影响期间对香港的一个山区进行了实地观测。我们的研究系统地探讨了热带气旋对OA来源和形成机制的影响。

章节片段

PM_2.5样本的采集

2021年10月，香港的气候和环境受到热带风暴“Lionrock”和台风“Kompasu”的严重影响（https://www.hko.gov.hk/en/publica/tc/tc2021/section2.html）。在此期间，我们在香港的一个山区（大帽山，22.41° N，114.12° E，海拔640米）使用高容量采样器（TE-6070，TISCH，美国，约1.0?m³·min^?1）采集了连续两天的PM_2.5样本）。样本采集时间为热带气旋前（9月24日至10月8日）

气象条件概述

图1显示了采样期间的平均气象参数变化情况，而图S2-S3展示了每个PM_2.5样本的回溯轨迹和火势图。在热带气旋前，气团主要来自海洋。相比之下，在热带气旋后的大部分时间里，气团在经过中国东部和东南部的沿海城市后到达采样点。如表S2所示，平均温度为（21.9?±?0.70?°C）

大气影响

本研究首次深入分析了香港山区在热带风暴前后颗粒物相污染物丰度的变化。通过有机示踪剂分析、荧光技术和分散归一化方法，研究了OA的化学组成和来源。我们的结果表明，在热带气旋前，扩散条件是影响OA浓度变化的主要因素，OA浓度增加了近四倍

CRediT作者贡献声明

江宏星：撰写——初稿、可视化、验证、软件、方法论、正式分析。邓元航：撰写——初稿、可视化、验证、软件。郭海：撰写——审稿与编辑、监督、资源协调、项目管理、资金获取、数据管理、概念构思。霍云熙：撰写——审稿与编辑、方法论、数据管理、概念构思。姚大文：研究。卢浩贤：研究。吴长流：

未引用参考文献

Cao等人，2007

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的利益冲突或个人关系可能影响本文所述的工作。

致谢

本项目得到了香港特别行政区政府“主题研究计划”（T24-508/22-N）和“一般研究计划”（PolyU 152124/21E）的支持，以及香港理工大学“土地与空间研究所”的“RILS战略支持计划（SSS）基金（1-CDLJ）和“匹配基金计划（1-CDM6）”的支持，还得到了“国家自然科学基金”（项目编号：42407144）的支持。