洪奇俊（Qi-Jun Hong）| 陈青（Qing Chen）| 王立根（Ligen Wang）| 达林·费舍尔（Dallin Fisher）| 奥黛丽·坎贝尔（Audrey CampBell）| 薛思达（Si-Da Xue）| 穆琳琴（Linqin Mu）| 诺埃米·莱克（Noemi Leick）| 塞萨拉曼·斯里达尔（Seetharaman Sridhar）
材料科学与工程系，亚利桑那州立大学物质、传输与能源工程学院，坦佩，亚利桑那州 85285，美国
摘要
我们扩展了SLUSCHI软件包（用于超小尺度下固态与液态共存及悬浮界面的研究），以实现基于第一性原理分子动力学的自动化扩散计算。虽然原始的SLUSCHI工作流程旨在通过固态-液态共存来估算熔点，但我们对其输入和输出处理进行了调整，以分离体积搜索阶段并生成适合扩散分析的轨迹数据。后处理工具可以解析VASP输出结果，计算均方位移（MSD），并利用爱因斯坦关系结合块平均法得出可靠的误差估计值来提取示踪剂的扩散系数。系统会自动生成诊断图表，包括MSD曲线、运行斜率和速度自相关图，以帮助识别不同的扩散区域。该方法已通过多个典型案例得到验证：Al–Cu液态合金中的自扩散、Li7La3Zr2O12和Er2O3中的亚晶格熔化过程、bcc和fcc结构Fe中的间隙氧传输，以及Si和Al含量不同的Fe–O液态体系中的氧扩散。通过斯托克斯-爱因斯坦关系将粘度和扩散系数联系起来，并通过简单的线性混合模型评估其组成依赖性。这一扩展使SLUSCHI的功能从熔点预测扩展到了传输性质评估，能够高效生成涵盖多种金属和氧化物的扩散系数及粘度的全第一性原理数据集。
引言
第一性原理密度泛函理论（DFT）已成为量化凝聚相中原子扩散的标准方法。目前广泛使用两种互补的方法：(i) 基于过渡态理论（TST）的静态、罕见事件技术[1], [2], [3]，通常通过扰动能带（NEB）方法及其改进版本（如攀爬图像法和改进切线法）[6], [7]来评估原子路径上的迁移障碍和前因子。这些工具在主流平面波代码中均有实现。(ii) 从头算分子动力学（AIMD）[4], [5]可以直接模拟液体和无序固体中的有限温度传输过程，从而计算扩散系数和结构相关性。对于需要长时间模拟的情况，可以利用实时鞍点搜索（如二聚体方法）结合动力学蒙特卡洛方法[8]来延伸AIMD的适用范围。
尽管存在一些能够部分自动化DFT-MD和扩散分析的工作流程管理器和分析软件包，但它们通常需要将不同的工具拼接在一起或进行自定义编程。例如，Materials Simulation Toolkit (MAST)为基于VASP的NEB和MD计算提供了高级别的、以缺陷和扩散为重点的工作流程[9]；Atomate框架（配备MPmorph AIMD工作流程）则基于Materials Project技术栈提供了经过充分测试的、可重用的工作流程模板和AIMD专用工具[10], [11]；Atomic Simulation Environment (ASE)允许灵活地用Python控制MD和计算后端，常用于构建自定义的自动化MSD计算流程[12]；而QuantumATK等商业软件包则提供了集成的GUI/CLI环境及内置的AIMD和扩散分析工具，适合希望获得即用解决方案的用户[13]。VASPKIT可以直接解析VASP的MD输出结果，计算MSD及相关传输参数，从而简化扩散分析流程[14], [15]。本文提出的“SLUSCHI-Diffusion”模块将热膨胀/体积搜索自动化与一键式轨迹解析和自动化MSD提取功能结合在一个流程中。
在这个研究领域中，SLUSCHI最初是针对使用小单元格进行固态-液态共存的第一性原理熔点计算而开发的[16], [17]。在这项工作中，我们重新利用了相同的DFT-MD框架，专门用于原子迁移速率较高的体系，即(i) 液体和(ii) 显示出亚晶格熔化的晶体固体。我们不再通过共存现象来推断熔点，而是在目标相中直接运行NVT/NPT轨迹，解析物种分辨的轨迹数据，并通过自动化流程计算传输参数（如MSD和自扩散系数）。这种“SLUSCHI-Diffusion”工作流程保留了SLUSCHI的自动化特性（输入生成、运行协调和后处理），同时专注于高迁移速率相的扩散研究。
结论
我们将SLUSCHI的功能从最初的第一性原理熔点计算扩展为一个完全自动化的流程，可用于计算液体和显示亚晶格熔化的晶体固体中的扩散现象。该流程分离了热膨胀/体积搜索阶段，以使超胞达到目标温度()，生成AIMD计算轨迹，并对VASP输出结果进行后处理，以提取物种分辨的均方位移和自扩散系数。
CRediT作者贡献声明
洪奇俊（Qi-Jun Hong）：撰写 – 审稿与编辑、初稿撰写、可视化、验证、监督、软件开发、资源管理、方法设计、研究实施、资金获取、数据分析、概念构思。陈青（Qing Chen）：撰写 – 审稿与编辑、方法设计、数据分析。王立根（Ligen Wang）：撰写 – 审稿与编辑。达林·费舍尔（Dallin Fisher）：撰写 – 审稿与编辑。奥黛丽·坎贝尔（Audrey CampBell）：撰写 – 审稿与编辑。薛思达（Si-Da Xue）：撰写 –
利益冲突声明
作者声明没有已知的财务利益冲突或个人关系可能影响本文的研究结果。
致谢
本研究得到了美国能源部（DOE）科学办公室基础能源科学部（BES）材料科学与工程分部的支持，项目编号为DE-SC0024724，资助项目名为“高效无碳炼钢用氢弧等离子体的基础研究”；同时得到了亚利桑那州立大学研究计算设施的支持。部分研究工作由国家可再生能源实验室（NREL）完成，该实验室依据相关合同开展。
