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基于钠果胶酸/壳聚糖非共价交联的煤基多孔碳蒸发器，通过电荷中和减少聚合物链间隙提升中间水含量至74.8%，同时电荷排斥有效阻隔盐分传输，实现2.10 kg/m2·h的高蒸发速率和耐高盐性能。
雷亮|唐雅坤|张月|董森|刘朗|贾志国
中国新疆乌鲁木齐市新疆大学化学学院碳基能源资源化学与利用国家重点实验室，邮编830017
摘要
由于水凝胶具有高度可调的物理化学结构，它们在太阳能界面水蒸发领域受到了越来越多的关注。特别是基于静电作用的聚电解质水凝胶蒸发器不仅通过带电功能团有效激活水分子，还能抑制盐溶液中带电离子的传输，从而在高蒸发性能和优异的耐盐性之间取得平衡。然而，单组分聚电解质水凝胶仅携带一种电荷类型，不可避免的排斥作用会为自由水提供空间，导致中间水含量减少，从而对高效水蒸发产生负面影响。在这里，我们介绍了一种基于碳的水凝胶蒸发器，该蒸发器通过海藻酸钠和壳聚糖制备的水凝胶与非共价结合煤沥青基多孔碳制成。这两种相反电荷成分之间的静电吸引力最小化了水凝胶链间的间隙，使中间水含量提高到了74.8%。此外，带电功能团在脱盐过程中有效限制了盐溶液中带电离子的传输，克服了盐堵塞的挑战。因此，该蒸发器的蒸发速率高达2.10 kg·m?2·h?1，并在使用接近饱和的盐水进行的净化测试中表现出优异的耐盐性。
引言
淡水短缺日益成为社会发展的关键障碍[1]。近年来，异常的气候变化进一步加剧了水资源在空间和时间上的极度不平衡[2][3]。同时，传统的淡水提取技术通常能耗较高，无法有效解决这些新兴问题[4]。界面太阳能蒸汽生成技术被视为利用太阳能作为主要动力源来解决全球水危机的最有前景的解决方案之一[5][6]。许多具有先进水资源管理能力的界面太阳能蒸发器已经实现了非常高的淡水蒸发速率[7][8][9][10][11]。然而，在高浓度盐水系统中，由于水资源管理能力的限制，其净化能力仍不令人满意。同时实现高蒸发效率和有效处理高盐度水仍然具有挑战性，这突显了探索能够有效平衡这些关键方面的材料的必要性[12][13][14][15][16]。
基于水凝胶的材料在界面太阳能蒸汽生成系统中越来越受欢迎，因为它们在分子到宏观尺度上都具有可调的性质[8][12][17][18][19][20][21]。特别是，水凝胶中丰富的亲水功能团可以通过增加中间水含量来有效降低水蒸发焓，从而实现高蒸发性能[9][22][23][24]。此外，提高耐盐性的策略侧重于在蒸发过程中优化对流水传输——使用过量的低浓度盐水冲洗蒸发表面以防止盐沉积。然而，盐水的循环会导致蒸发器表面大量热量损失，最终降低蒸发效率[25][26][27]。
基于离子电荷排斥的除盐策略为平衡高蒸发效率和有效处理高盐度水提供了可行的解决方案[28][29][30][31]。聚合物电解质水凝胶中的丰富-COO?基团可以与盐溶液中的Na?形成强烈的静电相互作用，在蒸发界面建立定向的离子浓度梯度分布平衡，而由Na?浓度梯度引起的电化学势差则作为动力学屏障，防止带电离子从盐溶液扩散到蒸发器表面[32][33][34]。同时，水凝胶网络中的带电功能团可以激活水分子，实现高蒸发性能的同时防止盐积累[35][36][37]。
然而，大多数基于离子电荷排斥合成的聚电解质水凝胶通常只携带一种电荷（阴离子）。虽然这简化了蒸发器和盐溶液中盐浓度分布的计算，但聚合物链之间的静电排斥对有效的水资源管理带来了新的挑战[38]。最近，可离子化的聚合物水凝胶通过带电磺酸基团之间的库仑相互作用来调节水合状态[36]。对于磺酸基团密度较低的水凝胶，水激活不足会导致过多的自由水（FW）。而在磺酸基团密度较高的水凝胶中，强烈的链间排斥会产生宏观空洞，这虽然增加了自由水容量，却降低了中间水（IW）含量[12]。因此，实现高效的水激活和蒸发优化需要精确控制静电排斥和水状态。
为此，我们引入了两种带有相反电荷的电解质来调节非共价相互作用，优化聚电解质水凝胶内的静电排斥和水状态，旨在实现高效水蒸发和增强耐盐性。具体来说，海藻酸钠的活性成分包括β-D-甘露糖醛酸和α-L-古拉糖醛酸，它们是彼此的立体异构体[39]。通过正电荷的氨基壳聚糖和负电荷的β-D-甘露糖醛酸的物理交联、α-L-古拉糖醛酸与Ca2?之间的离子键形成，以及加入煤沥青基多孔碳（ACP）作为光吸收剂（图2a），成功制备了海藻酸钠/壳聚糖水凝胶蒸发器（APSC12）。值得注意的是，由于ACP丰富的多孔结构和亲水基团，APSC12在仅0.15 wt%的负载量下就实现了96.63%的光吸收率，显著减少了以往研究中的光吸收材料用量[24][34][40]。APSC12通过相反电荷电解质之间的非共价相互作用构建，消除了有害的化学交联剂，并通过电荷中性最小化了聚合物链间的空隙，实现了74.8%的中间水含量和2.10 kg·m?2·h?1的蒸发速率。同时，在盐溶液中，带电功能团有效限制了盐溶液中带电离子的传输，使水凝胶在接近饱和的盐水净化测试中表现出优异的耐盐性。此外，APSC12在处理含有重金属和有机污染物的废水系统中也表现出良好的性能。本研究为开发既能实现高效水蒸发又能具有优异耐盐性的蒸发器提供了宝贵的见解。
材料
低温煤沥青（LTCTP，软化点约为45℃）由新疆维吾尔自治区福康准东三江可再生能源有限公司提供。H?SO?（98 wt%）、HNO?（65 wt%）和HCl（36 wt%）从西龙科技有限公司购买。氢氧化钾、海藻酸钠（SA，分析纯度90 wt%，M/G比为1:1）、甲基橙（MO，AR）、罗丹明B（RhB，AR）和亚甲蓝（MB，AR）从上海阿拉丁生化科技有限公司购买。
结果与讨论
扫描电子显微镜（SEM）显示，通过混合酸氧化和碱活化制备的煤沥青基多孔碳（ACP）具有分层多孔结构，包含微米级和纳米级孔隙（图1a）。这种多尺度结构通过多次反射光线和降低透射率增强了太阳能吸收[45][46][47]。ACP的N?吸附-解吸等温线呈现IV型曲线（根据IUPAC分类）（图1b）。
结论
总之，我们通过两种相反电荷基质之间的非共价相互作用成功合成了聚电解质水凝胶APSC12。这种创新方法消除了有害的化学交联剂，同时有效阻断了海水淡化过程中的盐离子传输。同时，相反电荷电解质之间的相互吸引减少了聚合物链间的间距，从而实现了高效的水蒸发和良好的
CRediT作者贡献声明
张月：写作 – 审稿与编辑、软件、方法学。董森：写作 – 原始草稿、软件、形式分析。刘朗：写作 – 审稿与编辑、方法学、研究、资金获取、形式分析。贾志国：写作 – 审稿与编辑、软件、形式分析。雷亮：写作 – 审稿与编辑、写作 – 原始草稿、可视化、方法学、研究、数据管理、概念化。唐雅坤：写作 – 审稿与编辑，
利益冲突声明
所有作者声明没有需要披露的利益冲突。不存在可能影响本手稿所呈现研究的财务或个人关系。
致谢
本研究得到了新疆维吾尔自治区自然科学基金重点项目（2022D01D28）和新疆维吾尔自治区“天山人才”科技创新团队（2024TSYCTD0002）的支持。
