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金属有机框架（MOF）ZIF-67作为牺牲模板构建双壳Co(OH)?@NiCoLDH结构，经可控硫化制备多金属硫纳米结构，展现高比容量（701.2 C g?1）和优异循环稳定性（92%保持率），组装不对称超级电容器能量密度20.4 Wh kg?1，功率密度850 W kg?1，证实前驱体形貌对硫化物性能的关键影响。
K Lokeswara Rao | B. N Vamsi Krishna | G. Murali | Tae Kyu Kim | D Amaranatha Reddy
印度安得拉邦库尔努尔印度信息技术设计制造学院科学系，邮编518008
摘要
金属有机框架衍生的多金属硫化物纳米结构由于其高孔隙率、高导电性和丰富的氧化还原活性位点，成为高性能超级电容器的理想电极材料。在本研究中，我们采用ZIF-67作为牺牲模板，构建了双壳层Co(OH)2@NiCo层状双氢氧化物（NiCoLDH）结构，并通过可控的硫化过程将其转化为多金属硫化物纳米结构。所得纳米结构具有高度多孔且相互连接的框架，促进了离子的快速扩散和电子传输，使得其在1安培/g的电流密度下实现了701.2 mAh/g的惊人比容量，并在10,000次循环后仍保持92%的容量保持率。制备的不对称超级电容器具有20.4 Wh/kg的能量密度和850 W/kg的功率密度，并且在其使用寿命内能够保持90%的容量。值得注意的是，从双壳层Co(OH)2@NiCoLDH制备的多金属硫化物纳米结构比从核壳层ZIF-67@NiCoLDH制备的结构表现出更好的性能，这突显了前驱体形态对金属硫化物形成和性能的决定性影响。本研究证明了前驱体结构工程是设计下一代储能系统高效电极的有效策略。
章节摘录
引言
超级电容器（SCs）因其高功率密度、快速充放电速率和高循环稳定性而被视为有前景的未来储能技术[1]、[2]。根据充电方式的不同，电极材料大致可分为电容型、赝电容型和电池型[3]、[4]、[5]。其中，电池型材料（如金属氧化物、氢氧化物和硫化物）尤为引人注目。
结果与讨论
DS-MMS纳米结构是根据方案1合成的（详见支持信息），使用ZIF-67作为牺牲模板。场发射扫描电子显微镜（FE-SEM）和透射电子显微镜（TEM）图像显示，ZIF-67模板具有明确的菱形十二面体形态和光滑均匀的表面（图1a, d），而能量色散X射线光谱（EDX）线扫描谱确认其组成元素为Co、N和C。
结论
总结来说，ZIF-67金属有机框架（MOFs）成功转化为双壳层Co(OH)2@NiCo层状双氢氧化物（NiCoLDH）结构，这些结构作为多金属硫化物纳米结构（MMS）的前驱体。该策略制备出了具有增强氧化还原活性的多孔MMS，并改善了电荷存储动力学。所得MMS在1安培/g的电流密度下实现了701.2 mAh/g的优异比容量，组装的不对称超级电容器能量密度达到20.4 Wh/kg。
CRediT作者贡献声明
Krishna B. N. Vamsi： 方法学研究。
Rao K. Lokeswara： 原稿撰写、研究设计、概念构思。
Reddy D. Amaranatha： 监督、资金筹集。
Tae Kyu Kim： 验证、监督。
G. Murali： 原稿撰写、审稿与编辑。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的可能会影响本文研究工作的财务利益或个人关系。
致谢
D.A.R. 感谢Anusandhan国家研究基金会（ANRF）在SERB核心研究资助计划（CRG/2023/006694）下的财政支持，同时也感谢安得拉邦高等教育委员会（APSCHE）的部分财政支持。
