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采用工业级水基环氧树脂（WEP）和甲基纤维素（MC）通过预成型和复合工艺构建异质结构，形成具有温度/湿度双响应和双向可逆变形能力的形状记忆薄膜（M/W-P）。通过PEG小分子调控温度响应层，实现了湿度循环下43°和温度循环下30°的可逆变形，并成功开发了三类温湿驱动器，相比传统材料在材料选择、制备成本和响应条件方面更具优势，适用于温湿度驱动器等应用。
包继虎|曼曼斋|晶晶媛|宇轩王|宇涵张|思诺徐|亚兰杨|坤坤朱|伟丽邵|彦宏|巧玲张
河南工程学院服装学院，中国河南省郑州市451191
摘要
本研究选用了工业级水性环氧树脂（WEP）和甲基纤维素（MC），开发出一种具有双重刺激（温度/湿度）和双向可逆响应特性的异质形状记忆薄膜（M/W-P）。通过预成型和复合工艺构建了一种异质结构，该结构包含一个对温度敏感（对湿度不敏感）的层和一个对湿度敏感（对温度不敏感）的层。M/W-P在温度和湿度刺激下实现了双向形状记忆功能，这种功能得益于不同层对温度和湿度的不同响应及相互平衡。形状记忆效应由温度敏感层中的聚乙二醇（PEG）小分子调控。在湿度循环条件下，M/W-P实现了43°的双向可逆变形。此外，基于M/W-P制造的三种湿度执行器在湿度刺激下能够成功进行可逆动作；在温度循环条件下，M/W-P实现了30°的双向可逆变形。与传统液晶和半晶态双向可逆形状记忆聚合物（SMPs）相比，基于这种异质结构的M/W-P在材料选择范围、制备成本和响应条件方面具有优势。M/W-P不仅具备双重刺激响应性和双向可逆性，还在湿度和温度执行器应用中展现出巨大潜力。
引言
形状记忆聚合物（SMPs）是一类智能材料，能够对外部刺激作出响应并在原始形状和临时形状之间切换[1]。自20世纪40年代以来，SMPs取得了显著发展，尤其是自90年代以来，在研究和应用领域取得了爆发性增长[2]。由于其轻质、高柔韧性、良好适应性、可回收性和高安全性，SMPs已被应用于航空航天、生物医学设备和软体机器人等先进领域[3],[4],[5]。然而，传统SMPs的单一响应模式和不可逆变形严重限制了其功能应用[6]。目前的双向可逆SMPs主要分为液晶型和半晶型，它们需要通过相变来实现双向可逆形状响应。这些系统存在材料选择范围有限、制备成本高以及响应条件受限等问题[7],[8],[9]。SMPs的宏观形状变化源于内部分子链段在外部刺激下的结构变化[10]。因此，有必要通过调控分子链段结构来开发高性能SMPs。异质结构材料在其不同层之间具有显著的分子结构差异。当受到外部刺激时，这些异质层内分子链的差异响应会产生内部驱动力[11],[12]。这为构建双向可逆SMPs提供了新的理论基础。
对于传统的热响应SMPs，初始形状（永久形状）在加热时会变形为临时形状，冷却后恢复原状[13]。当再次暴露在高温环境中时，SMPs会恢复到初始形状[14]。近年来，SMPs被开发为能够响应温度、湿度、光和电等刺激，应用范围不断扩大[15],[16],[17]。然而，多刺激响应的SMPs往往制造工艺复杂且成本较高[18]。这使得通过简化工艺开发的异质SMPs在多刺激响应应用中具有巨大潜力。在实际应用中，温度和湿度是最常见的刺激因素[19],[20]。与传统的温度响应SMPs相比，同时响应温度和湿度的SMPs可以更好地适应复杂多变的环境条件，为各种实际应用提供更灵活可靠的解决方案[21],[22]。SMPs对温度和湿度等刺激的变形响应在执行器领域展现了广阔的应用前景[23]。然而，大多数现有SMPs要么无法满足执行器的实际要求[24]，要么面临执行条件苛刻和效率低等问题[25]。随着人工智能的快速发展及其与多个领域的融合，基于高性能SMPs的执行器开发和实际应用仍面临诸多挑战[26],[27]。
环氧树脂（EP）作为一种常用的工程材料，具有优异的机械性能、耐高温性、耐化学性和耐腐蚀性，因此被广泛应用于涂料、粘合剂、结构部件和复合材料[28],[29],[30]。凭借其出色的综合性能，EP被开发成了多种形状记忆环氧树脂（SMEPs）[31]，在航空航天、建筑工程、生物医学和功能性纺织品等领域展现出应用潜力[32],[33],[34]。然而，大多数传统EP材料是非晶态的[35]，这使得开发具有双向可逆响应功能的SMEPs变得复杂且成本高昂[36]。据报道，通过层压工艺可以实现SMEPs的双向可逆响应，但仍存在可逆变形率低和响应不稳定等问题[37],[38]。水性环氧树脂（WEP）作为EP材料的一种，能够在固化前分散在水中形成稳定的分散体，具有环保、低成本、强粘附性和操作简便等优点[39],[40],[41]。甲基纤维素（MC）也能形成稳定的水性分散体[42]，并与WEP基于相似的相容性原理形成稳定的复合结构。固化后的WEP和MC分别为热固性和热塑性材料[43],[44]，固化后它们的机械性能和亲水性有所不同[45],[46]。这为通过构建异质结构开发双向可逆响应SMPs提供了可能。
在之前的研究中[47]，我们的团队成功实现了温度刺激下的双向驱动功能。然而，刺激方式较为单一，变形角度较小，应用场景也较为有限。在本研究中，我们构建了一种新的异质结构，在湿度和温度刺激下实现了双向响应功能，变形角度更大，并进一步探讨了该结构在各种执行器中的应用潜力。本研究选用工业级WEP和MC分别作为温度响应和湿度响应的基底材料。通过预成型和复合工艺构建了具有相互渗透界面分子网络的异质结构，包括一个对温度敏感（对湿度不敏感）的层和一个对湿度敏感（对温度不敏感）的层，从而开发出具有双重刺激（湿度/温度）和双向可逆响应特性的异质形状记忆薄膜（M/W-P）。M/W-P在湿度或温度刺激下的双向形状记忆功能得益于其不同层对这些刺激的差异响应和相互限制。形状记忆性能还受到温度敏感层中聚乙二醇（PEG）小分子的调控。通过傅里叶变换红外光谱（FTIR）、机械性能测试、亲水性测试和热性能测试，分析了MC层和WEP-PEG（W-P）层之间的性能差异。进一步通过湿度和温度实验分析了MC层和W-P层在湿度和温度刺激下的响应差异。基于这些结果，研究了M/W-P在湿度和温度刺激下的双向可逆形状记忆响应。通过阐明响应机制并制定开发策略，本研究为基于相互渗透界面分子网络的异质结构开发高性能双向可逆SMPs提供了参考。此外，还制备了三种湿度执行器和三种温度执行器，研究了它们在湿度和温度刺激下的双向可逆驱动性能，展示了M/W-P在执行器领域的应用潜力。
材料
甲基纤维素（MC，M450）购自天津大茂化学试剂厂。水性环氧树脂（WEP，F0704）及其相应的固化剂（F0705）购自深圳吉天化工有限公司。分子量约为600的聚乙二醇（PEG）购自上海麦克林生物科技有限公司。消泡剂（DF-451）购自东莞德丰消泡剂有限公司。
样品制备
将WEP和固化剂按质量比混合在烧杯中
FTIR分析
图S1a-e展示了W-P在轻微固化、半固化及完全固化状态下的FTIR光谱。在固化过程中，WEP在约915 cm-1处的特征峰逐渐减弱，这是由于环氧基团的环开反应所致。图2a展示了PEG和完全固化W-P的FTIR光谱。PEG光谱中2870 cm-1处的明显特征峰归因于PEG分子内的C-H键。与PEG相比，W-P0样品（纯WEP）表现出
结论
本研究选用工业级WEP和MC分别作为温度响应和湿度响应的基底材料。通过预成型和复合工艺构建了具有相互渗透界面分子网络的异质结构，开发出具有双重刺激（温度/湿度）和双向可逆响应特性的异质形状记忆聚合物（M/W-P）。机械性能分析表明，MC和WEP表现出
作者贡献声明
宇轩王：撰写——原始稿件、验证、实验。
宇涵张：撰写——原始稿件、验证。
坤坤朱：撰写——审阅与编辑。
伟丽邵：概念构思。
思诺徐：撰写——原始稿件、验证。
亚兰杨：撰写——审阅与编辑。
包继虎：撰写——原始稿件、可视化、验证、方法学。
曼曼斋：撰写——原始稿件、可视化、实验、数据整理。
彦宏：可视化。
巧玲张：指导。
利益冲突声明
作者声明没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文的研究结果。
致谢
本研究得到了河南省科学技术研究项目（252102230008和242102230022）、河南省自然科学基金青年基金（252300420425和242300420319）、河南省大学生创新创业培训计划（202511517023X、202411517008和202511517011X）以及河南省高等学校重点科研项目的支持。
