基于BaTiO?薄膜的铁电隧道结突触器件中的光电协同调制

《Journal of Alloys and Compounds》：Photoelectric Synergistic Modulation in BaTiO 3 thin film-Based Ferroelectric Tunnel Junction Synaptic Devices

本研究通过电场与光协同调控BaTiO3薄膜铁电性，成功制备Au/BaTiO3/LSMO铁电隧道结器件，系统研究其电场和光控电阻效应，模拟生物突触的长时程增强/抑郁和光控遗忘机制，为构建高效仿生神经形态器件提供策略。

　　

马晓刚|张周|杨家旭|魏浩明|吴阳青|杨腾洲|曹秉强

曲阜师范大学物理与物理工程学院，中国曲阜273165

摘要

铁电隧道结（FTJs）不仅具有非易失性电阻状态存储能力，还具有模拟生物突触的独特优势。它们已成为神经形态计算领域的研究热点，并吸引了广泛的研究关注。在这项工作中，我们利用BaTiO₃薄膜的铁电性可以通过电场和光协同调节的特性，成功制备了Au/BaTiO₃/La_0.67Sr_0.33MnO₃ FTJ器件，并系统研究了该器件的电阻效应以及其在光调节下的变化规律。此外，该器件能够模拟生物突触的核心功能，通过电场调节实现突触权重的连续调制，从而模拟出长期增强（LTP）和长期抑制（LTD）等学习记忆行为。最重要的是，光可以作为模拟生物遗忘的有效手段，使器件的电阻状态恢复到初始状态，从而模拟记忆衰减过程。本研究为构建具有高效学习能力和可控遗忘功能的脑启发式神经形态器件提供了策略。

引言

神经形态计算是突破传统冯·诺依曼架构中“存储与计算分离”瓶颈的核心技术。它引发了学术界对低功耗、非易失性和生物突触类似可塑性的人工突触器件的广泛研究[1],[2],[3],[4]。在所有候选器件中，FTJs因其独特的隧道电阻效应（由铁电极化调节）而脱颖而出[5]。这些器件不仅实现了非易失性电阻状态存储，还动态模拟了生物突触的可塑性行为，是构建下一代高效神经形态系统的理想候选者[6],[7],[8]。BaTiO₃（BTO）是一种典型的钙钛矿铁电材料，它具有优异的室温铁电性和与氧化物外延生长的兼容性[9],[10]。当制备成超薄层时，它可以诱导显著的量子隧穿效应，这对于构建高性能FTJs至关重要[11],[12],[13]。

多场调节是目前FTJ器件领域的一个研究热点。在现有研究中，电场调节因其直接的控制方法和成熟的技术已成为实现FTJ电阻状态调制和突触功能模拟的主要途径[14],[15]。然而，单一电场调节存在功能限制。因此，一些研究人员创新性地引入了基于电场调节的光调节。光调节具有三个独特优势：非接触操作、快速响应速度和强的空间选择性，这些优势为FTJs提供了更灵活的动态控制维度[16],[17],[18]。值得注意的是，光电协同如何精确调节FTJs的极化切换行为、电阻状态转换规则和突触可塑性机制仍是一个紧迫的关键科学问题。

生物突触的核心功能之一是实现短期记忆的动态保持、长期记忆的逐步巩固以及自然遗忘过程[19],[20]。准确模拟这一生物特性是人工突触器件突破传统计算架构并实现类脑学习功能的关键要求[21],[22]。近年来，在脑启发式器件领域，FTJs在光信号调节下的突触模拟迅速成为研究热点[23],[24],[25],[26]。光调节不仅使FTJ突触器件的记忆调节更加灵活，还实现了遗忘行为的可控调制。然而，光信号如何通过影响FTJ器件的铁电极化和界面电荷传输来调节突触记忆动态，仍需要更多的系统实验表征和理论研究。

在这项工作中，采用了脉冲激光沉积（PLD）技术。在（001）取向的SrTiO₃（STO）基底上，依次生长了La_0.67Sr_0.33MnO₃（LSMO）底电极和超薄BTO铁电层，随后制备了基于Au/BTO/LSMO/STO结构的FTJ器件。本研究重点关注电场和光的协同作用，系统研究了BTO铁电层的极化切换行为，并进一步实现了该器件在电场和光条件下的电阻状态协同调节。基于此，该器件成功模拟了生物突触的核心功能，包括兴奋性突触后电流（EPSC）、配对脉冲促进（PPF）/抑制（PPD）以及长期增强（LTP）/抑制（LTD）等典型特性。此外，我们利用遗忘功能定量拟合了电流衰减过程，进一步探索了光电协同在记忆遗忘中的动态调节机制，并为突触功能的多维调节提供了方法论支持。

实验部分

实验

使用脉冲激光沉积（PLD，Pioneer 180，Neocera）系统在（001）取向的STO基底上依次外延生长了LSMO薄膜和BTO薄膜。使用的KrF准分子激光器（Compex Pro 102，Coherent）具有248 nm的固定波长、1.1 J/cm²的激光能量密度和5 Hz的工作频率。沉积过程中，基底温度保持在800 ℃，LSMO薄膜生长的氧压为100 mTorr，BTO薄膜生长的氧压为3.7 mTorr。

薄膜晶体结构与器件制备

图1a显示了在STO基底上沉积的LSMO薄膜和BTO薄膜的2θ-ω扫描结果。除了STO基底的衍射峰外，铁电BTO（002）薄膜和LSMO（002）薄膜的峰也非常清晰。整个扫描范围内没有出现杂质衍生的峰，表明BTO和LSMO薄膜都形成了具有单一钙钛矿结构的纯相晶体。BTO薄膜的厚度约为4 nm，LSMO薄膜的厚度约为30 nm。

结论

总之，本研究成功制备了基于BaTiO₃薄膜的FTJ器件。通过电场和光照射的协同效应，实现了器件性能的灵活调节。该器件不仅可以模拟基本的生物突触功能，如兴奋性突触后电流、配对脉冲促进和长期增强，还可以通过电场和光的协同效应调节记忆衰减过程。

作者贡献声明

曹秉强：项目监督、项目管理、资金获取。杨腾洲：资源提供、方法论设计。杨家旭：实验研究、数据管理。张周：数据分析、方法论设计。吴阳青：项目管理、方法论设计。魏浩明：写作——审稿与编辑、验证、资源提供、项目管理、方法论设计、概念构思。马晓刚：写作——初稿撰写、数据可视化、实验研究、数据分析。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能影响本文工作的财务利益或个人关系。

致谢

本研究得到了国家自然科学基金（项目编号11904198和51902179）的支持。