通过火花等离子烧结制备的Ti/TiB?/TiC复合材料硬度和相对密度的机器学习预测

《Journal of Alloys and Compounds》：Machine Learning Prediction of Hardness and Relative Density in Ti/TiB 2/TiC Composites Fabricated by Spark Plasma Sintering

钛基复合材料硬度与相对密度预测研究采用火花等离子烧结工艺，对比分析KNN、XGBoost、SVR、MLP和Elastic-net五种机器学习模型，发现XGBoost模型在硬度预测（R2=0.958）和相对密度预测（R2=0.882）中表现最优，并整合为XGB-HD-D模型。SHAP分析表明烧结温度、Ti含量和TiB?含量是关键影响因素。实验验证通过SEM和XRD确认了TiB whiskers的形成及其协同强化效果，证实模型可靠性，为材料优化提供指导。

　　

蔡森|刘文创|赵佳|杉本健二郎

中国山东省曲阜市济宁大学物理与电子工程学院，273155

摘要

本研究探讨了利用机器学习（ML）预测通过火花等离子烧结法制备的Ti/TiB₂/TiC复合材料硬度和相对密度的方法。评估了五种ML模型在硬度预测方面的性能，包括K最近邻（KNN）、极端梯度提升（XGBoost）、支持向量回归（SVR）、多层感知器（MLP）和弹性网络（Elastic-net），同时开发了一个额外的XGBoost模型用于相对密度预测。结果表明，XGBoost模型在硬度预测方面取得了最高的准确率，R² = 0.958，RMSE = 0.058；在相对密度预测方面，R² = 0.882，RMSE = 0.062。基于这些发现，将两个XGBoost模型整合到一个统一的XGB-HD-D模型中，实现了对这两种性能的同时预测。Shapley加性解释（SHAP）分析显示，烧结温度、Ti含量和TiB₂含量是影响材料性能的最关键因素。为了验证模型，制备了四个样品，并通过扫描电子显微镜（SEM）和X射线衍射（XRD）对其进行了表征，证实了原位TiB晶须的形成，其与TiC和TiB₂的结合增强了复合材料的硬度。研究结果表明，XGB-HD-D模型能够可靠地预测硬度和相对密度，凸显了ML在快速性能预测方面的有效性，并为优化复合材料成分和烧结参数提供了实际指导。

引言

钛（Ti）合金因其重量轻、比强度高、耐腐蚀性和生物相容性好而备受重视，使其成为航空航天和生物医学领域等高要求应用的理想材料[1]、[2]、[3]。然而，Ti合金的固有机械性能和功能特性已无法满足先进工程应用的日益严格的要求。因此，将TiB₂、TiC和Al₂O₃等陶瓷增强剂掺入Ti基体中，成为开发具有优异整体性能的钛基复合材料（TMCs）的有效策略[4]。这些增强剂通过颗粒强化和分散强化机制显著改善了材料的机械性能和耐磨性[5]。其中，TiB₂和TiC由于具有高硬度、高弹性模量、与Ti基体的良好相容性、热膨胀系数接近纯Ti或Ti合金以及优异的化学稳定性而被广泛使用。这些特性使得TiB₂和TiC增强的TMCs能够实现稳定且有效的强化。此外，TiB₂与Ti反应在原位形成的增强相具有清晰的界面和均匀的分布[6]。同样，通过引入合适的增强相，陶瓷基复合材料（CMCs）的性能也可以得到显著提升。例如，在TiB₂/TiC-CMCs和TiB₂/Ti-CMCs系统中，这些增强剂的引入使复合材料具备了更优的机械和功能性能组合[7]。

火花等离子烧结（SPS）是一种粉末冶金技术，它利用电流和施加的压力之间的协同效应来促进粉末致密化[9]。与传统方法相比，SPS能够实现快速加热和短停留时间，有效抑制晶粒生长，从而细化微观结构并获得优异的机械性能[10]、[11]。因此，SPS方法被广泛用于制备TMCs以提高其整体性能。Farías等人发现，增加SPS制备的多孔Ti复合材料中的TiC含量可以显著提升其摩擦性能：纳米硬度从5 GPa增加到14 GPa，其中TiC含量为10%时摩擦系数和磨损率最低[12]。Olusoji Oluremi Ayodele等人制备了TiB₂含量为2.5-10 wt.%的TiB₂增强TMCs，TiB₂含量的增加使复合材料硬度从188.1 HV₁提高到304.8 HV₁，同时纳米硬度和弹性模量也有所提升。含有7.5 wt.% TiB₂的复合材料显示出最高的纳米硬度（9841 MPa）和弹性模量（188 GPa）[13]。Luo-Jin Liu等人制备了不同Ti/TiC比例的TiB₂基复合陶瓷。在1510 °C、50 MPa的烧结条件下，含有30 wt.% TiC和10 wt.% Ti的复合材料表现出最佳性能，其弯曲强度为727 MPa，断裂韧性为7.62 MPa·m1/2[14]。

在烧结过程中，第二相颗粒的大小和分布以及烧结温度、压力、保持时间和加热速率等关键参数对最终材料性能有显著影响。Liu等人发现，对于TiB₂-30 wt.% TiC-10 wt.% Ti复合材料，烧结温度在控制SPS过程中的致密化和微观结构演变中起主导作用，而压力和保持时间则具有次要的、过程驱动的影响[15]。Tang J.等人使用SPS制备了TiB₂-TiC复合材料，结果表明更高的烧结温度可以提高致密化程度，但过高的温度和过长的保持时间会导致晶粒粗化，从而降低机械性能[16]。Wu L.等人报告称，在(TiB + TiC)/Ti复合材料中，TiB与TiC的比例为1:1时可以形成机械互锁的微观结构，实现最佳增强效果。尽管增加总增强剂量可以细化晶粒并减少晶体纹理，但过量添加会导致颗粒聚集，从而削弱增强效果并显著降低延展性[17]。Zhang等人通过混合粉末的原位反应制备了微米级和纳米级的TiB/TiC增强TMCs，结果显示随着TiB含量的增加，硬度和抗压强度也随之提高[18]。Jia等人研究了用TiC颗粒（TiCp）、TiB晶须（TiBw）及其混合组合增强的Ti基复合材料的增强行为，结果表明TMCs的强度来源于多种增强机制，且混合效应强烈依赖于TiCp/TiBw的比例。随着TiCp/TiBw摩尔比从1:4增加到4:1，混合增强效果逐渐减弱[19]。因此，这些参数对TMCs的性能有显著影响。尽管现有研究提供了许多有价值的见解，但大多数研究仅关注调整少数参数，未能全面考虑整个制备过程中的所有影响因素。这种局部的研究视角在实际应用中存在局限性，因为它阻碍了对各个参数如何影响性能的深入理解，以及参数之间的相互作用是否具有重要作用。

在当前的研究领域中，作为数据驱动方法的机器学习（ML）已广泛应用于材料发现[20]、材料设计[21]、[22]和性能预测[23]。其在SPS制备的TMCs中的应用也开始受到越来越多的关注。Kolluru等人建立了一个人工神经网络（ANN）模型，用于精确预测TZM-石墨接头的剪切强度，通过输入关键工艺参数（温度、压力、保持时间和层间厚度），开发并验证了一个4-9-9-1架构，其可靠性很高，R²值为0.996[24]。Liu等人使用Lasso、K最近邻（KNN）、随机森林（RF）和多层感知器（MLP）模型对W(Mo)合金烧结数据集进行预测，结果表明MLP模型的预测准确率很高（R² > 0.95）。此外，其对不同烧结过程下的密度预测误差小于0.063，验证了该模型的强大应用潜力[25]。Niu等人采用了多种ML方法，包括ANN、高斯过程回归（GPR）、支持向量机（SVM）和集成回归树（ERT）来预测Ti合金的β转变温度，其中具有10个神经元的ANN模型取得了最高的预测准确率，R²为0.988，RMSE为11.5，MAE为8.015[26]。最近的材料研究越来越多地探索将物理知识与ML模型相结合的策略，以提高预测准确性和增强模型的可解释性[27]、[28]。在这种背景下，ML与实验方法的结合成为一种强大的研究范式，它通过减少实验时间和成本来提高研究效率，同时通过工艺优化、性能预测和关键参数相互依赖性的系统分析，加深了对工艺-结构-性能关系的理解，从而支持更稳健的材料设计。

尽管许多研究已经探讨了Ti-TiB₂-TiC复合材料的性能，但在同时考虑增强剂含量、颗粒大小和烧结条件综合效应方面仍存在关键差距。为了解决这一限制并促进这些复合材料的设计和优化，本研究提出了一个新颖的预测框架。使用了五种ML模型——K最近邻（KNN）、极端梯度提升（XGBoost）、支持向量回归（SVR）、多层感知器（MLP）和弹性网络（Elastic-net）来预测复合材料硬度，其中XGBoost专门用于预测烧结密度。此外，还实施了集成学习策略来构建一个能够同时预测硬度和密度的统一模型。为了阐明关键工艺参数和增强特性对材料性能的影响，应用了Shapley加性解释（SHAP）方法进行特征重要性评估。实验上，使用光学显微镜（OM）、扫描电子显微镜（SEM）和X射线衍射（XRD）系统地表征了复合材料的微观结构演变和相组成。最后，通过将模型预测结果与实验测量的机械性能进行比较，验证了所提出预测框架的准确性和可靠性。

数据库构建

为了构建本研究的数据集，我们从Web of Science、Scopus和Google Scholar数据库中系统收集了使用“Ti基复合材料”、“TiB₂”、“TiC”和“火花等离子烧结”等关键词检索到的关于SPS制备的Ti基复合材料的报告。提取了两个性能指标——硬度和相对密度，以及相应的烧结工艺参数，包括Ti、TiB₂和TiC的成分和颗粒大小，还有烧结条件

30个随机种子下的模型性能

在最近的材料信息学研究中，人们越来越关注预测的鲁棒性和不确定性意识，特别是在工业相关的加工场景中[32]。基于这一观点，本研究中保留了一部分数据作为测试集，以评估模型的泛化能力。然而，由于训练-测试分割的固有随机性，不同分割之间的样本分布变化可能会影响模型

模型选择

在模型选择过程中，“没有免费的午餐”定理指出，没有单一的ML模型能够在所有数据集上始终优于其他模型[45]。每个模型本质上都偏好与其假设相符的数据分布。例如，线性模型（Lasso和Elastic-net）假设特征和目标变量之间存在近似线性关系，残差大致呈正态分布。基于距离的模型，如KNN模型，在捕捉局部特征方面表现出色

结论

在本研究中，我们开发了一种基于ML的SPS策略来预测TMCs的硬度和相对密度。工作流程包括数据集构建、特征工程、模型选择和实验验证。共收集了84个硬度数据和103个相对密度数据点，涵盖了粉末成分、颗粒大小和关键SPS参数（温度、压力和保持时间）。主要结论如下：

(1) 模型构建。使用了五种ML模型（KNN、XGBoost、SVR）

CRediT作者贡献声明

蔡森：撰写——原始草稿、可视化、验证、软件开发、实验研究。刘文创：撰写——审稿与编辑、资源准备、实验研究、数据整理。赵佳：撰写——审稿与编辑、可视化、方法论设计。杉本健二郎：撰写——审稿与编辑、资源准备、方法论设计。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能会影响本文报告工作的竞争性财务利益或个人关系。