综述：利用旋流增强基于吸收的二氧化碳捕获技术：气液传质、性能特征及过程建模

《Journal of Environmental Chemical Engineering》：Enhancing absorption-based carbon dioxide capture with swirl flow: Gas–liquid mass transfer, performance characteristics, and process modeling

碳捕集| swirling flow技术|过程强化|化学吸收耦合|数值模拟优化

　　

段海东|赵秉涛|黄洋|杨志辉|苏亚欣

上海科技大学能源与动力工程学院，中国上海中工路516号，200093

摘要

在碳中和的背景下，高效、经济且环保的二氧化碳（CO₂）捕获技术已成为能源和环境领域的重要课题。旋流技术为碳捕获过程的强化提供了一种简化、轻量化的绿色方法。本文对基于旋流的CO₂捕获技术进行了综述，重点探讨了其基本原理、性能响应、建模方法及工程设计。旋流通过产生非均匀的三维速度场和高剪切压力梯度，有效增加了界面面积（最高可达2750 m²·m^–3），并使界面更新频率提高了3-5倍。研究了CO₂捕获性能对反应器几何形状和操作参数的响应：捕获效率与吸收剂浓度、液体流速和温度呈正相关，而与气体流速呈负相关，最高可达94%的捕获效率。初始CO₂浓度对捕获效率具有非线性影响，揭示了传质机制的变化。过程建模表明，集成人工智能可将性能预测的误差降至1%以下，为传统方法提供了高保真度的替代方案。此外，本文提出了反应器设计与配置的方法，确定空塔流速（0.5–2 m?s^–1）是平衡传质和压降的关键因素。最后，展望了基于旋流技术的CO₂捕获技术的发展挑战与前景。

引言

碳捕获、利用与储存（CCUS）是实现“双碳目标”和推动绿色低碳能源转型的关键技术[1]。使用化学吸收剂的燃烧后捕获技术是最成熟且商业化程度最高的技术途径之一[2]。该技术依赖于高性能吸收剂的发展[3]（如高反应性、低能耗、低腐蚀性），同时也依赖于通过反应器设计和优化操作参数来增强气液传质[4]。

传统的碳捕获反应器（如填充床[5]、喷射型[6]、气泡型[7]和降膜型[8]）通常存在吸收效率低、设备庞大、投资成本高和腐蚀问题。尽管近年来开发的强化技术（如旋流板[9]、冲击流[10]、旋转填充床[11]、微通道反应器[12][13]）提高了效率，但仍面临结构复杂性、能源效率权衡和处理能力有限等挑战（见图1）。

旋流反应器因其独特的旋流生成机制而在强化碳捕获过程中展现出巨大潜力[14]。其工作原理是通过切向入口流引入强烈的旋流湍流，利用离心力和剪切力实现高效的气液混合与接触，从而显著提升湍流混合和传质效率[15][16]。它们特别适用于CO₂化学吸收等快速反应过程[17]。例如，Javed等人[18]证明，与传统的轴流相比，旋流强化可将NaOH溶液中CO₂的整体气相传质系数提高49%。Loftus等人[19]利用旋流室内的强烈气液相互作用和离心力，实现了平均直径为3微米的超细粉煤灰颗粒99%的捕获效率，以及0.3微米颗粒98%的收集率。Kuzmin等人[20]发现，当旋流室内的气液接触时间约为10^-3秒时，气液旋流层的比表面积可达5 m²/L_H2O。

目前关于旋流的研究主要集中在分离和干燥应用[21][22]领域。近年来，旋流技术也被引入碳捕获领域。与通过改善吸收剂性能来增强碳捕获的化学反应过程不同，旋流技术已被证明可以通过绿色策略有效强化基于化学吸收的碳捕获过程中的气液传质。然而，对于气液两相CO₂捕获过程的过程机制、系统评估方法和性能响应模式仍缺乏系统和深入的研究。

因此，本文旨在综述旋流反应器在增强CO₂捕获方面的研究进展，重点包括：(i) 过程原理，分析旋流场内的气液两相流动行为和相互作用机制；(ii) 综合性能评估和机制：明确旋流强化碳捕获过程的评估指标和强化机制；(iii) 性能响应：评估几何和操作参数（如吸收剂类型、浓度、流速、温度）对碳捕获性能的影响；(iv) 流动和传质建模：比较旋流反应器内的半经验方法和数值建模方法及其应用，并概述机器学习在强化传质中的应用。最后，本文还开发了旋流CO₂捕获反应器的设计方法和流程。这项工作可为旋流技术在强化碳捕获领域的理论研究、优化设计和工业应用提供参考。

章节片段

旋流特性

基于旋流的CO₂捕获涉及气相和气液两相流动，其流场特性比单相流动复杂得多。赵等人[23]研究了逆流接触器内单相气体涡旋的流体动力学特性。研究表明，压降随流速呈指数增长，平均欧拉数（Eu）比轴流反应器高出21.05%（流速范围为50–250 L/min）。

关键指标

在基于旋流的化学吸收碳捕获过程中，旋流通过高速气体流动产生的强烈旋流场实现高效的气液混合和传质，为CO₂化学吸收提供了独特的过程强化途径。用于表征碳捕获性能的关键指标包括有效气液接触面积、CO₂捕获效率、液相传质系数和总气相传质系数。

反应器结构的影响

旋流反应器的几何配置通过调节湍流强度和相分布显著影响CO₂捕获性能。对文献[25][36][37][41][42][43]中报道的结构的比较分析揭示了不同的强化途径（见图4）。

具体来说，Mariana等人[36]采用了并流预混合配置，在进入高剪切区之前最大化了初始气液接触。

半经验模型

旋流两相流表现出显著的高湍流强度。如图12所示，使用相位多普勒粒子分析仪（PDPA）的测量结果显示，在不同旋流数下，两相的切向和轴向速度的径向分布（见[78][79][80]）。切向速度分布通常用Rankine涡流模型近似描述，近轴区域为准强制涡流（v_t∝r，n=1），外部区域为准自由涡流（v_t∝r^-1）。

用于碳捕获的旋流反应器设计

图14展示了一种系统的旋流型CO₂捕获反应器设计方法。该方法将结构设计、性能预测和迭代优化整合到一个闭环过程中。设计首先定义一组初始条件：进料气体流速（Q）、目标捕获效率（η-target）和允许的操作压降（ΔP-allowable）。

如图14所示，工作流程首先包括选择反应器配置和旋流生成方式。

结论与展望

作为一种高效的工艺强化装置，旋流反应器因其独特的自维持强烈旋流场、卓越的传质性能、低运营成本和简单的构造而在碳捕获研究中受到广泛关注。

(1) 与传统的层流相比，旋流具有明显的三维速度非均匀性、强烈的压力梯度和湍流混合。

术语表

长短期记忆

缩写
AMP	2-氨基-2-甲基-1-丙醇
ANN	人工神经网络
BPANN	反向传播人工神经网络
Ca(OH)2	氢氧化钙
CCS	碳捕获与储存
CCUS	碳捕获、利用与储存
CFD	计算流体动力学
CO2	二氧化碳
DDES	延迟分离涡流模拟
DEA	二乙胺
DL	深度学习
Eu	欧拉数
Ha	哈塔数
ILs	离子液体
LES	大涡模拟
3L-FFNN	三层前馈神经网络
LSTM
MEA	单乙醇胺
MDEA

CRediT作者贡献声明

赵秉涛：撰写 – 审稿与编辑、撰写 – 原稿撰写、监督、方法论、资金获取、概念构思。黄洋：撰写 – 原稿撰写、数据管理。杨志辉：撰写 – 原稿撰写、数据管理。苏亚欣：撰写 – 审稿与编辑、监督。段海东：撰写 – 审稿与编辑、撰写 – 原稿撰写、软件开发、研究、数据管理。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。

致谢

本研究得到了中国自然科学基金（项目编号17ZR1419300）的支持。

利益冲突声明

本文不存在利益冲突。