掺钕的SrTa?O?单晶的近红外（NIR）闪烁特性

《Journal of Luminescence》：Near-infrared (NIR) scintillation properties of Nd-doped SrTa 2O 6 single crystals

本研究采用浮区法成功制备了0.1%、0.3%、1.0%和3.0% Nd掺杂SrTa2O6单晶样品，并系统评估其光致发光和闪烁特性。X射线衍射证实所有样品均保持单一相结构，未出现杂质相。光致发光量子效率最高达95.9%（1.0%样品），剂量响应范围45-45000 mGy·h?1，其中1.0%和3.0%样品在不同剂量下闪烁强度均显著。此外，所有样品均表现出长余辉特性（红外波段），为生物医学成像及核反应堆监测提供新材料。

　　

富永雄太 | 加藤拓海 | 西川昭宏 | 宫崎敬一郎 | 中内大辅 | 川口典明 | 柳田隆之

福冈大学电气工程系，日本福冈市南久保8-19-1，814-0180

摘要

我们采用浮区法制备了掺钕的SrTa₂O₆单晶样品，掺杂浓度分别为0.1%、0.3%、1.0%和3.0%，并评估了它们的光致发光（PL）和闪烁特性。X射线衍射（XRD）测量结果确认所有样品均无杂质相，并保持单相结构。光致发光和闪烁测量显示，所有样品均表现出近红外（NIR）发光现象，这是由于Nd³⁺离子的4f-4f跃迁所致，其中1.0%掺杂样品的最大光致发光量子产率（QY）为95.9%。所有样品的剂量率响应范围为45至45,000 mGy h^?1，1.0%和3.0%掺杂样品在所有剂量率下均显示出最高的发光强度。此外，还观察到了长时间的后辉现象。

引言

闪烁体是一种荧光材料，它能够将吸收的离子辐射能量转化为大量低能光子（即闪烁光子）。当离子辐射被闪烁体吸收时，会产生一个具有入射辐射能量的初级电子。这个初级电子通过库仑相互作用激发周围的电子，产生大量次级电子。这些次级电子逐渐释放能量并在发光中心重新结合，从而发射出闪烁光子[1]、[2]、[3]、[4]。闪烁体与光电探测器（如光电倍增管和光电二极管）结合使用时，可用于辐射检测。这类探测器（闪烁探测器）广泛应用于医疗[5]、[6]、[7]、[8]、安全[9]、[10]、[11]、[12]、环境监测[13]、[14]、[15]、[16]、[17]以及测井[18]、[19]、[20]、[21]等领域。通常与闪烁体配合使用的光电探测器包括光电倍增管（PMT）和硅光电二极管（Si-PD）。PMT在紫外-可见光（UV–VIS）范围内具有光响应性，而Si-PD则在紫外区域到近红外（NIR）约900 nm范围内具有响应性。因此，闪烁体的研发主要集中在能够发射紫外-可见光范围内的材料上。

近年来，随着InGaAs光电探测器在近红外区域的高灵敏度发展，具有近红外发光特性的闪烁体受到了广泛关注[22]、[23]、[24]、[25]。近红外发光对富含血液和水的生物软组织具有高透明度。这一特性使其在生物医学成像技术中的应用得到了积极研究[26]、[27]、[28]。此外，近红外发光闪烁体还被考虑用于放射治疗的实时监测[29]。另外，近红外发光还被期望用于核反应堆内部及周围的强辐射场监测[30]、[31]。在这些环境中产生的切伦科夫辐射在200–400 nm的紫外-可见光范围内具有强烈的发射强度[32]。因此，使用传统闪烁体时难以区分信号和噪声。而近红外发光由于其独特的波长，能够清晰地区分信号和噪声。

在本研究中，我们重点研究了掺钕的SrTa₂O₆单晶。SrTa₂O₆单晶因其较高的有效原子序数（66.3）和高密度（7.6 g/cm³）而适合作为闪烁体材料[33]。Nd³⁺离子作为近红外光谱区域的发光中心备受关注，其发光主要发生在900–1400 nm的波长范围内。其中，1060 nm处的发光尤为显著，并已在掺钕的Y₃Al₅O₁₂晶体中得到成功应用[34]，这种晶体广泛应用于激光技术。此外，1060 nm处的发光处于组织透明性较高的光谱范围内，非常适合生物医学应用，如生物成像。在本研究中，我们探讨了掺钕SrTa₂O₆单晶的光致发光（PL）和闪烁特性。此外，这些样品还表现出长时间的后辉现象，鉴于近红外后辉研究较为有限，我们也对其进行了报道。

实验部分

实验

采用浮区（FZ）炉制备了不同Nd浓度（相对于Sr分别为0.1%、0.3%、1.0%和3.0 mol%）的SrTa₂O₆单晶样品。起始材料为纯度为4N的SrCO₃、Ta₂O₅和Nd₂O₃，将其称重后充分混合，然后通过静水压力压制成棒状。制备好的棒材在电炉中于1400 °C下烧结8小时，所得陶瓷棒材用于后续生长

结果与讨论

通过浮区法成功制备了掺钕的SrTa₂O₆晶体样品，形成的棒材直径约为4 mm，长度约为20 mm。图1展示了切割和抛光后的掺钕SrTa₂O₆样品外观。尽管在抛光过程中选择了裂纹较少的区域，但仍观察到许多细微裂纹。此外，Nd掺杂浓度的增加导致样品呈现出明显的紫色。

结论

通过浮区法成功生长了0.1%、0.3%、1.0%和3.0%掺钕的SrTa₂O₆单晶样品。光致发光和闪烁峰分别出现在900 nm、1060 nm和1360 nm处。1.0%掺钕样品的最大光致发光量子产率为95.9%。光致发光和闪烁衰减曲线可以用单指数衰减函数近似描述，衰减时间常数在微秒级别。尽管剂量率响应特性不如以往研究报道的那么优越，但这些样品仍表现出长时间的后辉现象。

作者贡献声明

西川昭宏：实验研究。宫崎敬一郎：实验研究。富永雄太：初稿撰写、数据分析、数据整理。加藤拓海：修订与编辑、数据分析。柳田隆之：修订与编辑、验证、指导。中内大辅：修订与编辑、验证、概念构思。川口典明：修订与编辑、验证、概念构思。

未引用参考文献

[38]。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能会影响本文研究工作的财务利益或个人关系。

致谢

本研究得到了日本玻璃基金会（Nippon Sheet Glass Foundation）和星川粉末技术基金会（Hosokawa Powder Technology Foundation）的资助。