氧化铁修饰的激光诱导石墨烯:用于制备高灵敏度、可拉伸且工作范围宽广的应变传感器

《Surfaces and Interfaces》:Iron Oxide–Decorated Laser-Induced Graphene for Highly Sensitive and Stretchable Strain Sensors with Broad Working Range

【字体: 时间:2026年02月15日 来源:Surfaces and Interfaces 6.3

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  激光诱导石墨烯复合传感器通过铁氧化物纳米颗粒修饰,实现了18%宽应变范围和515的高灵敏度,耐久性达5000次循环,为柔性电子器件提供新方案。

  
阿里·阿马尼·科塔姆贾尼(Ali Amani Kotamjani)|雷扎·安萨里(Reza Ansari)|马吉德·阿利塔沃利(Majid Alitavoli)
伊朗拉斯赫特(Rasht)吉兰大学(University of Guilan)机械工程学院

摘要

基于激光诱导石墨烯(LIG)的柔性应变传感器已成为健康监测、软体机器人技术和下一代柔性电子产品的有力候选材料。为了提高高性能应变传感器的灵敏度——这一关键要求——人们通过纳米结构工程以及将纳米颗粒精确嵌入LIG基体中进行了广泛研究。然而,灵敏度与可测量应变范围之间的固有权衡仍然是一个重大挑战。在这项研究中,我们提出了一种混合氧化铁-LIG复合材料,该材料是通过用优化的含铁墨水预处理LIG后,再使用光纤激光进行辐照制备的。机电性能评估表明,这种传感器具有宽广的可测量应变范围(高达18%),同时在5000次加载-卸载循环后仍保持优异的耐用性,并且响应时间快速。值得注意的是,与原始LIG基传感器相比,该传感器的灵敏度提高了2.3倍(从156增加到515)。这些结果凸显了这种纳米结构复合材料在提升下一代可穿戴电子产品的传感能力方面的潜力。

引言

尽管传统的金属箔应变片成本相对较低,但其结构刚性高、可测量应变范围窄(通常≤2%)和灵敏度适中,限制了其在许多柔性或大变形应用中的适用性[[1], [2], [3]]。因此,人们投入了大量精力开发能够克服这些限制的柔性应变片。应变传感器的灵敏度(通过灵敏度系数GF量化)对于准确检测微小应变或细微运动至关重要。更高的灵敏度系数使得能够更精确地检测到微小变形,这对于可穿戴健康监测设备、精细运动跟踪和结构健康监测等应用至关重要[1]。这类下一代设备通常被称为弹性或可穿戴应变片,现已广泛应用于身体运动监测[4]、人体健康跟踪和机器人技术[[5], [6], [7]]领域。近年来,基于柔性应变片的独立可拉伸设备平台迅速发展,提供了具备无线传感和体内信号处理功能的完全集成系统[8]。弹性应变片通常由三个主要组成部分构成:导电填料、柔性基底和电极[9,10]。虽然导电填料、柔性基底和电极的综合性能决定了传感器的整体机电特性(通过灵敏度系数、最大应变(可拉伸性)、线性、滞后、循环耐用性以及响应和恢复时间等关键指标来衡量^10],但导电填料起着尤为关键的作用。为此,人们研究了多种材料,包括金属纳米材料[11,12]、半导体材料[11,13]、导电聚合物[14,15]、碳衍生物(如炭黑[16])、还原氧化石墨烯[17,18]、石墨烯[[19], [20], [21]]和碳纳米管[22,23]。
在所研究的材料中,石墨烯因其出色的机械强度和无与伦比的导电性而成为应变片应用的首选材料。这些固有特性使基于石墨烯的传感器能够表现出优异的性能,包括高灵敏度和机械耐用性,使其成为下一代柔性电子产品的理想选择[24]。合成方法对石墨烯的结构配置至关重要,进而显著影响其机电特性和适用于应变传感的能力[25]。传统的制造方法往往成本高昂且耗时较长,这限制了其可扩展性[26]。
为了充分发挥石墨烯在应变传感应用中的潜力,选择合适的合成方法至关重要。在众多用于生产石墨烯的制造技术中,基于激光的方法最近因具有独特优势(如一步法处理、高可扩展性、操作简便、快速产率和成本效益[27])而受到广泛关注。LIG的三维多孔结构使其特别适合作为聚合物纳米复合材料中的导电纳米填料,尤其是用于制造灵敏且耐用的柔性应变片。这种互连结构能够实现有效的应力传递,在机械变形下保持导电性,并增强与聚合物基体的界面相互作用[19,[28], [29], [30]]。然而,在设计柔性应变片时,同时实现高灵敏度和宽应变测量范围仍然是一个重大挑战。这两个关键性能指标往往存在权衡关系——能够测量大应变的传感器通常灵敏度较低,反之亦然。在这方面,Yen等人报道了一种基于激光诱导石墨烯的柔性应变片,在20%应变下实现了15.79的灵敏度系数[31]。类似地,Huang等人使用三维波浪结构传感器在30%以下应变下实现了38的灵敏度系数[32]。在另一项研究中,Aida等人开发的基于激光诱导石墨烯的传感器在约8%应变下实现了111的灵敏度系数[33]。
通过控制添加纳米颗粒来实现LIG性能提升的一种有前景的策略是纳米结构工程。最近的研究表明,嵌入金属[34]或金属氧化物纳米颗粒[35]可以显著改善基于LIG的复合材料的机电性能[[36], [37], [38]]。含有纳米银或碳纳米管网络的复合和混合LIG结构进一步提高了灵敏度系数和耐用性[39]。此外,还展示了在LIG基底上进行原位激光辅助合成和图案化的方法,为下一代可拉伸设备的发展提供了新的机遇[40]。在纳米颗粒修饰的LIG应变片中,机电性能受到嵌入纳米颗粒的类型[2,38,41]、尺寸[9]、浓度[9]和内在导电性的关键影响。导电纳米颗粒通过促进隧穿效应和调节导电路径来提高灵敏度,而导电性较低或绝缘的纳米颗粒也可以通过限制导电网络来提高灵敏度。此外,纳米颗粒还影响聚合物基体向多孔LIG结构的渗透,进而影响传感器在大应变下的耐用性和灵敏度系数。在这项研究中,我们提出了一种简便且可扩展的制备氧化铁修饰多孔LIG复合材料的策略,该方法使用特制的墨水(含有优化配比的成分),随后通过光纤激光辐照进行加工。所得到的基于石墨烯的应变片表现出高灵敏度系数和宽广的工作应变范围,与原始LIG传感器相比,其机电性能有了显著提升。此外,该传感器在5000次拉伸循环后仍保持优异的机械耐用性,显示出其在可穿戴电子产品中长期应用的潜力。

材料与实验程序

材料与实验步骤

含铁墨水是通过在室温下磁力搅拌条件下,将九水合硝酸铁(III)(Sigma-Aldrich,纯度99%,摩尔质量:403.95 g/mol)、聚乙二醇(PEG,平均分子量约3350,粉末,Sigma-Aldrich)和聚乙烯吡咯烷酮(PVP,K25,粉末,Sigma-Aldrich)溶解在蒸馏水中配制的。具体比例详见表1。25微米厚的商用聚酰亚胺胶带(Kapton HN)被用作激光诱导石墨烯(LIG)合成的碳前驱体。

结果与讨论

所有六种应变传感器(STD、0.5PVP、0.5PEG、2PVP、2PEG和LIG)的性能均通过在定制的应变测试装置中夹紧每个传感器的两端进行循环拉伸加载和卸载来评估。该装置记录了移动颚的位移以及传感器的电阻随时间的变化(图2a、b)。为了评估和比较灵敏度,使用以下公式计算了不同应变水平下的灵敏度系数(GF):GF=ΔRR0ε

结论

通过在用于制造弹性纳米复合应变片的含铁墨水中使用优化的PVP浓度,不仅实现了纳米颗粒的均匀有效嵌入,还显著扩展了传感器的可测量应变范围。这种精心设计的微结构在18%的应变范围内提供了515的灵敏度系数,并且在5000次循环后仍保持优异的耐用性。

作者声明

阿里·阿马尼·科塔姆贾尼(Ali Amani Kotamjani):概念构思、方法论、研究、初稿撰写、验证。雷扎·安萨里(Reza Ansari):监督、概念构思、方法论、撰写、审阅和编辑。马吉德·阿利塔沃利(Majid Alitavoli):监督、概念构思、方法论、撰写、审阅和编辑

作者贡献声明

阿里·阿马尼·科塔姆贾尼(Ali Amani Kotamjani):撰写——初稿、验证、方法论、研究、概念构思。雷扎·安萨里(Reza Ansari):撰写——审阅与编辑、监督、方法论、概念构思。马吉德·阿利塔沃利(Majid Alitavoli):监督、研究、概念构思。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。
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