综述：从多尺度视角探讨重金属在受污染土壤中的存在、迁移机制及其分子相互作用

《Environmental Research》：A Multiscale Perspective on the Occurrence, Transport Mechanisms, and Molecular Interactions of Heavy Metals in Contaminated Soils

重金属污染的跨尺度迁移机制研究：整合场监测、数值模拟与分子动力学分析，揭示Pb/Cu/Zn/Cd主污染物分布规律及土壤-矿物-有机物作用机制。

　　

林穆|查福生|华国|姆鲁纳尔·博卡德|沙德·潘迪|德文德拉·纳拉因·辛格|王桥|陈天阳|戴宏东|蔡培富|黄凯|严华翔

合肥工业大学资源与环境工程学院，中国合肥，230009

摘要

由人类活动和工业生产引起的重金属污染持续威胁着环境和公共健康，然而，能够整合不同尺度信息（包括现场监测、介观传输和分子机制）的研究仍然有限。本文汇编了来自全球300多个污染地区的415个数据集，分析了土壤中重金属的分布、共存模式和迁移行为。在全球范围内，铅（Pb）、铜（Cu）、锌（Zn）和镉（Cd）是最常被检测到的污染物；其中铅的检测率高达87.59%。电子废物处理场所检测到的多种金属含量更高（铅的检测率为100%），而采矿场所则表现出极端的富集现象，锌的浓度可达到131365毫克/千克。皮尔逊相关性分析显示，不同类型场所的金属共存特征具有差异性，例如工业场所中镍（Ni）-铬（Cr）-铜（Cu）的组合，电子废物场所中则是铅（Pb）-铜（Cu）的组合，相关系数“r”最高可达0.9。当前数值研究主要采用结合平流、扩散、分散和吸附过程的耦合模型，但生物地球化学转化过程尚未得到充分体现。在酸性土壤条件下，金属的扩散系数通常会增加，而两性金属铅的迁移性明显受pH值影响。对1985年至2025年间分子动力学研究的综合分析表明，人们越来越关注矿物-水界面的吸附和表面配位作用。铅与土壤矿物或有机物在分子尺度上的强相互作用，解释了其在现场环境中为何具有最高的检测频率和浓度。本文从多尺度角度出发，为风险评估、空间特征描述、传输机制的阐明以及污染场所的修复设计提供了数据支持和理论基础。

引言

重金属是土壤中最普遍且持久的污染物之一，对生态系统稳定性和人类健康构成长期威胁。因此，关于重金属分布和迁移的问题在科学研究中受到了广泛关注（Hou等人，2025年）。据估计，全球有超过4900万英亩的土地受到污染，其中有毒重金属占污染案例的一半以上（Kumar等人，2019年）。然而，污染的程度和组成在不同地区存在显著差异。例如，在欧洲，重金属导致了约37.3%的污染事件（欧洲环境署，2014年）；而在中国，重金属参与了近80%的污染事件，其中砷（As）、镉（Cd）和铅（Pb）是主要污染物（Chen等人，2020年；Xu等人，2021年；Yan等人，2022年）。

与有机污染物不同，重金属不可生物降解，可以在土壤中持续存在数十年甚至数百年（Zhao等人，2022a；Shi等人，2023年）。它们通过平流、扩散和分散过程迁移（Li等人，2024年；Yang等人，2025年），同时通过吸附、离子交换和共沉淀机制被固定（Fan等人，2017年；Lingamdinne等人，2018年；Ding等人，2020年）。这些动态相互作用导致可移动和不可移动的金属组分共存，在pH值波动或氧化还原状态变化等环境条件下，这些组分可能会重新迁移。因此，重金属通过多种途径对人类健康构成持续风险，包括摄入受污染的农作物和地下水、吸入重新悬浮的颗粒物以及通过食物链的生物累积（Karimi等人，2020年；Zheng等人，2021年；Jin等人，2023年）。

重金属的环境行为受多尺度和耦合的物理化学过程调控（He等人，2019年；Zeng等人，2023年）。在宏观尺度上，金属的空间分布和共存情况反映了人为输入、水文条件和地球化学性质的综合作用（Zeng等人，2023年）。量化这些模式和相关性有助于了解污染源和传输动态。在土壤过程尺度上，平流、扩散和吸附等机制主导了金属的迁移和滞留，这些过程受到土壤pH值、矿物组成和有机物的强烈影响（Bradl等人，2004年；Wang等人，2021a）。结合这些相互作用的耦合模型对于在变化边界和水文条件下更真实地描述重金属传输至关重要（Chen等人，2023年）。

在分子尺度上，实验和计算技术的进步加深了人们对重金属-矿物相互作用的理解。高分辨率实验方法（如中子衍射、基于同步辐射的X射线反射率和X射线吸收光谱）的出现，使得可以直接表征矿物-水界面处金属离子的局部配位环境和表面配位情况（Liu等人，2022年）。然而，由于天然矿物的表面异质性和结构复杂性，这些方法往往不足以完全量化控制金属滞留和迁移的热力学和动力学参数（Liu等人，2022年；Zhang等人，2022a）。分子模拟方法（包括量子力学计算、经典分子动力学（MD）和多尺度建模方法）已成为弥补这些实验局限性的有力工具。例如，最近的MD研究通过自由能和电荷分布分析量化了铅（Pb）和铜（Cu）在矿物表面的结合亲和力（Zhao等人，2014年；Zha等人，2025年），并揭示了共存离子如何破坏金属的固定状态，从而增加其迁移风险（Singh等人，2021年）。尽管如此，大多数现有模拟研究仍局限于简化的矿物系统，将这些分子见解应用于具有复杂有机-无机组合和多变地球化学条件的自然土壤仍面临挑战。

最近关于土壤重金属污染的综述主要集中在其空间分布（Jafarzadeh等人，2022年；Rakib等人，2022年；Shi等人，2023年）、风险评估（Yang等人，2018年；Long等人，2024年；Qian等人，2025年；Lu等人，2026年）、场地修复（Xu等人，2021年；Fakhar等人，2022年；He等人，2024年；Ashkanani等人，2024年；Jiang等人，2025年；Liu等人，2025年）、吸附模型（Fiyadh等人，2019年；Gao等人，2021年；Wang和Gou，2023年；Li等人，2025a）、地球化学迁移和生物转化过程（Emenike等人，2018年；Li等人，2020年）等方面。尽管这些研究为了解重金属的环境行为提供了宝贵见解，但它们往往缺乏对不同空间和时间尺度上重金属传输的整合视角。本文建立了一个可追踪的概念路径，将现场观测结果与传输、转化和分子相互作用联系起来。具体而言，第2节汇编了来自不同污染场所的基于现场的数据集，并对重金属的类型、浓度和共存模式进行了比较分析。第3节将传输物理过程（平流-扩散-分散）与控制形态变化和固液分配的转化过程（如氧化还原反应、沉淀/溶解、与有机配体的配位以及微生物介导的过程）结合起来，阐明了传输行为如何影响土壤中金属的检测能力。第4节将这些宏观行为与原子尺度机制联系起来，并强调了分子尺度描述符如何参数化连续反应-传输模型。

数据收集

通过在Web of Science和Google Scholar中输入“污染场地 & 重金属 & 现场测试”，我们检索到了1995年至2025年期间发表的1000多篇相关论文（时间跨度为30年）。其中116篇论文包含了关于全球300多个污染场地中重金属污染的有效数据。这些论文提供了来自三种类型污染场地的大量数据：工业场地、电子废物回收场地（电子废物）

土壤中重金属的平流、扩散和分散

许多研究人员进行了实验室测试（Chen等人，2023年）、现场测试（Xie等人，2009年）和数值模拟（Zeng等人，2023年），以研究土壤中重金属的物理迁移机制。这些机制包括平流（Yin等人，2020年）、扩散（Fu等人，2021年）、分散（Baron等人，2006年）和吸附（Wang等人，2023年），它们共同决定了金属在土壤基质中的传输方式，并受到类型和

模拟方法的分子洞察

土壤中的重金属以两种形式存在：（i）孔隙水中的水溶性物种（自由离子和无机/有机复合物）；（ii）与固体结合的形式，分布在交换位点、碳酸盐、Fe/Mn（水）氧化物、有机物/硫化物和残余矿物晶格中（Li等人，2022b；Ali等人，2024年）。除了总浓度之外，重金属在土壤中的环境迁移性和长期风险从根本上取决于其形态和存在形式，即化学配位情况

结论

本研究综合了现场监测、实验室实验、数值建模和分子模拟，阐明了污染土壤中重金属的跨尺度分布和迁移机制。

研究发现，铅（Pb）、铜（Cu）、锌（Zn）和镉（Cd）是最常见的污染物；电子废物处理场所中多种金属的检测率普遍较高（铅达到100%），而采矿场所则表现出极端的富集现象（锌的浓度高达131365毫克/千克）

展望

未来关于土壤中重金属迁移的研究应从孤立的过程表征转向多尺度、机制驱动的整合。尽管当前的实验和建模研究已经阐明了吸附和传输行为，但在动态环境条件下将分子反应与现场传输联系起来仍存在重大科学挑战。

首先，未来关于土壤中重金属传输的反应传输建模应超越简化模型

CRediT作者贡献声明

戴宏东：资源管理、数据整理。蔡培富：撰写 - 审稿与编辑、验证、方法学。黄凯：可视化、验证。严华翔：可视化、方法学。沙德·潘迪：撰写 - 审稿与编辑、验证。德文德拉·纳拉因·辛格：撰写 - 审稿与编辑、监督、方法学。王桥：撰写 - 审稿与编辑、监督、项目管理、方法学、调查、定量分析。陈天阳：调查、数据整理。林穆：撰写 -

未引用参考文献

Abbasi等人，2025年；Appelo和Postma，2004年；Barbhuiya和Das，2023年；Bear，2013年；Bradl，2004年；Dzombak和Morel，1991年；Ding和Feng，2022年；D.L.-Legislation Act no 152/2006；Doung，1998年；Dubinin和Radushkevich，1974年；Galicia-Andrés等人，2021年；CN-GB，2018年；Heydemann，1959年；Ho和McKay，1998年；Kalbitz和Wennrich，1998年；Kaya和?ren，2005年；Kéri等人，2020年；Lagergren，1898年；Liu等人，2022年；Liu等人，2022年；Mango和Ryan，2015年；Ogata和Banks，1961年；Owonikoko和Alimba，2024年；

利益冲突声明

? 作者声明以下可能被视为潜在利益冲突的财务利益和个人关系：查福生报告称其研究得到了中国国家重点研发计划的支持。王桥报告称其研究得到了国家自然科学基金的支持。查福生还报告称其研究得到了中央高校基本研究基金的支持。

致谢

本研究得到了中国国家重点研发计划（项目编号：2023YFC3707903）、国家自然科学基金（项目编号：42030710和52308345）以及中央高校基本研究基金（项目编号：JZ2025HGTB0190）的财政支持。作者还要感谢编辑和匿名审稿人的仔细审稿和建设性意见，这些意见显著提高了论文的质量和清晰度。