镭和氡的同位素揭示了大型潮汐湾中多尺度孔隙水和地下水营养物质的来源

《Geochimica et Cosmochimica Acta》：Radium and radon isotopes reveal multi-scale porewater and groundwater nutrient sources in a macrotidal embayment

潮汐驱动杭州湾多尺度底泥地下水通量研究揭示孔隙水交换（PEX）主导营养输入，贡献率超90%。通过Ra-Rn质量平衡模型与蒙特卡洛模拟，区分了淡水地下水 discharge（FSGD＜0.01 m3/m2/d）、海水回流量（RSGD 0.07±0.04 m3/m2/d）及PEX 0.50±0.32 m3/m2/d，证实潮汐动力是驱动底泥-水体界面物质交换的核心机制。

　　

刘文|赵世斌|艾萨克·R·桑托斯|娜塔莎·T·迪莫娃|朱天一|徐浩伟|张淼淼|连二刚|刘鹏霞|于志刚|徐博超

中国海洋大学海洋化学理论与技术国家重点实验室及深海多圈层与地球系统前沿科学中心，青岛266100，中国

摘要

在沿海沉积物中，对流过程既发生在小尺度（厘米级别）的孔隙水交换（PEX）上，也发生在大尺度（超过米级别）的淡水地下水排放（FSGD）和海水再循环（RSGD）上。限制这些底栖边界交换过程对于解析全球边缘海域的生物地球化学过程至关重要。本研究整合了野外数据和模型，以确定一个潮汐变化较大的海湾中孔隙水交换以及不同类型的地下水排放（SGD）作为营养物质的来源。基于Ra-Rn质量平衡模型，操作上定义了小尺度的PEX和大尺度的RSGD。通过蒙特卡洛模拟发现，在杭州湾，小尺度的PEX流量为0.50（0.32～0.77）立方米/平方米/天，而大尺度的淡水地下水排放和海水再循环流量分别为0.07（0.04～0.15）立方米/平方米/天。基于海水的质量平衡模型结果得到了使用²²⁴Ra-²²⁸Th不平衡分析的独立沉积物研究方法的验证。该海湾中与极端潮汐范围相关的PEX和SGD带来的营养物质通量比当地河流输入量高一个数量级。孔隙水交换占总营养物质输入的90%以上，这突显了沉积物-水界面处再循环营养物质的重要性。潮汐流是孔隙水交换的主要驱动力，它们将氧气和有机物泵入沉积物中，同时释放富含营养物质的孔隙水。解析多尺度对流底栖交换过程有助于更深入地了解驱动沿海水域富营养化的复杂营养来源。

引言

地下水排放（SGD）是对流底栖流动的关键组成部分，指的是地下水从陆地流向海洋的过程。SGD包括渗入沿海含水层的陆地水与海水的混合体，其空间尺度大于米（Burnett等人，2003年；Moore，2010年；Taniguchi等人，2019年）。全球范围内，淡水地下水排放（FSGD）提供了约0.6%的降水水和约2%的溶质输入（例如碳、氮、硅酸盐和锶）到海洋中，可能引发26%的全球河口地区的富营养化（Luijendijk等人，2020年）。海水再循环（RSGD）向海洋释放的营养物质量通常超过河流排放量，同时也是碳和温室气体的主要来源（Santos等人，2021年；Richardson等人，2024年；Tomer等人，2025年）。与SGD不同，孔隙水交换（PEX）发生在厘米级别的空间尺度上，包括扩散和对流作用，通常由渗透性沉积物中的水流和地形诱导的循环以及泥质沉积物中的生物灌溉作用驱动（Huettel等人，2014年；Cai等人，2015年）。在河口和沿海海湾中，PEX可以是溶解物质（包括营养物质和碳）的重要来源，其速率可与SGD相当或超过SGD（Hong等人，2017年；Hong等人，2018年）。这些过程在空间和时间上常常重叠，难以区分。

量化多尺度对流底栖流动的方法包括使用放射性示踪剂（如²²³Ra、²²⁴Ra、²²⁸Ra、²²⁶Ra）（Garcia-Orellana等人，2021年；Selvam等人，2022年）和²²²Rn（Muthukumar等人，2022年；Adyasari等人，2023年）的质量平衡模型。这些放射性核素在地下水和孔隙水中富集，其产生速率由其半衰期决定（Burnett等人，2003年；Moore，2010年）。因此，来自不同途径的溶质通量可能因最终成分特征和不同时空尺度上的物理传输过程而有所不同（Santos等人，2021年；Xin等人，2022年）。解析SGD通量仍然是一个挑战。大多数先前的研究要么分别解决单个SGD途径，要么将多个SGD途径合并处理（Rodellas等人，2017年；Cook等人，2018年；Tamborski等人，2018年；Liu等人，2018年；Liu等人，2018年）。只有少数研究尝试通过整合多种天然地球化学示踪剂来区分这三种传输途径（Cabral等人，2023年；Xu等人，2024年；Rodriguez-Puig等人，2025年）。

淡水和再循环SGD以及孔隙水交换的驱动力包括水力梯度、潮汐泵送、波浪泵送、波纹迁移和生物灌溉（Santos等人，2012年）。作为全球大部分海岸线上的重要海洋力量，潮汐泵送可以在潮间带引发淡水和再循环SGD（Li和Jiao，2013年；Dimova等人，2015年）。在潮差较大的春潮-退潮周期中，这种效应会加剧，与典型的涨潮-落潮周期相比有显著变化（Chen等人，2021年）。在潮差较大的浅水系统中（约5米），潮汐会驱动大部分底栖交换（Xiong等人，2017年）。不同驱动力之间的相互作用通常复杂且非线性，难以说明它们对沉积物-水界面溶质通量的相对贡献。

我们假设潮汐驱动了潮间带和潮下带的对流底栖交换过程，并且这些多种交换途径（FSGD、RSGD和PEX）在沿海水域中会产生不同的生物地球化学影响。本研究在中国杭州湾进行，该海湾呈漏斗形状，具有地球上一些最大的潮差（可达9米）。我们的研究目标是：（1）利用耦合的Ra和Rn同位素质量平衡模型，解析FSGD、RSGD和PEX对宏观潮汐系统的相对贡献；（2）估算每种途径的营养物质通量；（3）评估对流底栖流动的驱动力。我们在之前仅基于氡质量平衡模型量化总SGD通量的研究基础上（Zhu等人，2022年），进一步解析了每种对流底栖流动及其主要驱动力。

研究区域

野外观测在中国东海沿岸的杭州湾进行（图1）。海湾宽度从入口处的约100公里逐渐减小到海湾头部的20公里。这导致平均半日潮差从入口处的约2米增加到海湾头部的约5.5米，其中记录到的最大春潮差为9米（Pan等人，2021年）。海湾面积为5000平方公里，平均水深约为10米。

盐度和悬浮沉积物

杭州湾春季和夏季的海水盐度范围为9.10至26.66（图2）。近岸区域的盐度在两次调查期间均混合均匀。由于淡水河流的输入，盐度逐渐向海中增加。表层海水中悬浮沉积物的浓度在春季为0.05至1.7克/升，在夏季为0.18至1.2克/升。悬浮沉积物浓度较高的区域位于水深较浅且泥滩广阔的南部地区。

对比多尺度底栖流动途径

使用结合了Ra-Rn质量平衡模型的方法，解析了宏观潮汐海湾中的小尺度和大尺度对流底栖流动成分（表1）。FSGD、RSGD和PEX的估计值分别为<0.01立方米/平方米/天、0.07（0.04～0.15）立方米/平方米/天和0.50（0.32～0.77）立方米/平方米/天，且季节性差异不显著（图6；图7）。之前一项仅针对该海湾狭窄潮间带的²²²Rn质量平衡研究表明RSGD为0.06±0.03立方米/平方米/天（Zhu等人，2022年），这与我们的结果相当。

营养物质通量和生态影响

SGD和PEX是影响沿海水质的广泛过程，对区域和全球生物地球化学循环有深远影响（Wilson等人，2024年）。通常通过简单地将总SGD通量乘以地下水中的营养物质浓度来计算SGD带来的营养物质通量，但没有考虑多种传输途径（Rodellas等人，2017年）。然而，这种方法存在较大不确定性，因为每个SGD成分可能有不同的特性和物理传输过程。

结论

我们利用Ra-Rn质量平衡模型和蒙特卡洛模拟，在一个潮汐变化较大的海湾中对对流底栖流动成分提供了新的见解。小尺度的PEX在体积上超过了大尺度的FSGD和RSGD。基于²²⁴Ra-²²⁸Th不平衡分析的独立方法支持了Ra-Rn质量平衡的结果。总底栖通量合计为3.30×10⁹（2.41×10⁹～4.52×10⁹）立方米/天或0.66（0.48～0.90）立方米/平方米/天，且季节性差异不显著。

数据可用性

数据可通过Zenodo获取：https://zenodo.org/records/14942401

未引用参考文献

Berner（1980年）。

CRediT作者贡献声明

刘文：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原稿，方法论，调查。赵世斌：撰写 – 审稿与编辑。艾萨克·R·桑托斯：撰写 – 审稿与编辑。娜塔莎·T·迪莫娃：撰写 – 审稿与编辑。朱天一：撰写 – 审稿与编辑，调查。徐浩伟：撰写 – 审稿与编辑，调查。张淼淼：调查。连二刚：撰写 – 审稿与编辑，资源准备。刘鹏霞：撰写 – 审稿与编辑，资源准备。于志刚：撰写 – 审稿与

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文的研究结果。

致谢

我们感谢Song Lijun在样本收集方面的协助。同时感谢联合编辑和匿名审稿人的建设性反馈，这些反馈显著增强了本文的质量。本研究得到了中国自然科学基金（项目编号：42425602、42130410、U22A20580、42506040）、中央高校基本科研业务费（项目编号：202341002、202561020）以及山东省自然科学基金（项目编号：ZR2023QD035）的支持。