全球可再生能源容量的持续扩张以及智能电网基础设施的进步，使得开发具有高安全性、低成本和长寿命的大规模储能技术成为关键的研究重点[[1], [2], [3]]。虽然锂离子电池在便携式电子设备和电动汽车中广泛应用，但其易燃易爆的有机电解质以及对锂和钴等稀缺资源的依赖，促使研究人员探索更安全、更可持续的替代电池系统[[4], [5], [6], [7]]。水基锌基双离子电池由于其水基电解质而具有固有的安全优势。此外，金属锌阳极的高理论容量（820 mAh g?1; 5855 mAh cm?3）[8,9]、低氧化还原电位（?0.76 V vs. SHE）以及地壳中锌的丰富储量，使其成为大规模储能的理想候选者[10,11]。
水基锌基电池，特别是采用双离子机制的电池，在工业化过程中面临两个主要挑战：锌阳极-电解质界面的稳定性不足[[12], [13], [14]]以及正极活性材料的溶解和迁移效应[[15], [16], [17], [18], [19]]。首先，锌阳极容易发生枝晶生长、氢 evolution 反应（HER）和腐蚀，导致循环寿命缩短和库仑效率降低[20,21]。为了解决这些问题，研究人员提出了多种策略，包括电解质改性、界面工程和结构设计[[22], [23], [24], [25], [26], [27]]。值得注意的是，在锌阳极表面构建人工固体电解质界面（SEI）已被证明可以有效抑制副反应并促进锌的均匀沉积[2,28,29]。在之前的研究中，我们使用化学置换法在锌粉表面制备了Zn-In合金层（Zn@In），成功制造出结构稳定且载流能力强的锌干电极（干法制备的锌电极）。这种方法显著提高了水基锌-锰电池的循环寿命和安全性[30]。然而，铟的高成本限制了这种改性策略的大规模工业应用。为了解决这个问题，我们提出了一种经济有效的方法，即用多磷酸（PPA）处理锌粉。这种方法在表面形成一层均匀稳定的磷酸锌保护层，有效抑制了副反应并促进了锌的均匀沉积，从而降低了材料成本，同时保持了优异的电化学性能，为这些电池的大规模应用提供了更具经济可行性的技术解决方案。
水基锌基双离子电池的工业化瓶颈不仅限于阳极界面；正极方面的挑战同样关键。锌-锂锰酸盐（Zn||LiMn2O4, LMO）双离子电池就是一个例子，由于其1.9 V的高输出电压和200 Wh kg?1的理论能量密度[31]而受到了广泛关注。该系统在充放电过程中涉及正极的Li+脱嵌/嵌入和负极的Zn2+沉积/溶解。然而，LMO正极材料中的Mn3+引起的Jahn-Teller效应导致锰溶解为Mn2+。一旦溶解，Mn2+会迁移到锌阳极，加速腐蚀和副反应[19,32]。同样，在高容量锌-溴（Zn-Br2）电池系统中，多溴化物（如Br3?、Br5?）的迁移效应会导致严重的自放电和容量衰减[33,34]。因此，尽管正极化学性质多样，活性材料在电解质中的溶解及其导致的迁移效应是锌基双离子电池中常见的问题，会导致界面不稳定和容量下降。
传统的玻璃纤维（GF）隔膜具有较大的孔径和高的孔隙率，但在抑制某些有害离子的迁移方面效果有限，这对电池性能不利[6,35]。因此，开发能够抑制离子迁移的功能性隔膜对于解决这些挑战至关重要[36,37]。高密度聚苯硫醚（PPS）隔膜以其优异的机械强度、化学稳定性和较小的孔径[38]而闻名，可以作为物理屏障来阻止Mn2+、Br3?和Br5?的迁移。然而，这些高密度隔膜通常具有较差的电解质润湿性，特别是在使用高浓度电解质时会导致填充困难和界面阻抗增加。为了克服这一限制，我们提出了一种创新的“预嵌入锌盐隔膜”策略。在这种方法中，锌盐预先嵌入PPS和PE隔膜之间。在电解质填充过程中，电解质迅速润湿隔膜并溶解锌盐，从而在隔膜内部形成局部高浓度的锌离子环境。这种方法不仅解决了高密度隔膜润湿性差的问题，还建立了Zn2+浓度梯度，促进了锌离子的均匀沉积。这种协同作用增强了负极保护层的界面稳定性。
本研究通过从阳极到隔膜的系统性方法，系统地解决了锌基双离子电池中的关键界面和离子迁移问题。我们首先通过构建由Zn3(PO4)2组成的人工固体电解质界面（SEI）层稳定了锌阳极。接下来，为了解决新发现的正极溶解离子迁移瓶颈，我们设计了一种高密度预嵌入锌盐隔膜，有效抑制了Mn2+、Br3?和Br5?的迁移效应。最终，改进后的Zn||LiMn2O4软包电池在2000 mAh的容量下可稳定运行超过200次循环。这种隔膜策略在Zn-Br2电池中也验证了其抑制溴迁移的有效性。这项工作为高性能水基锌基电池的开发提供了全面的解决方案，涵盖了阳极保护和功能化隔膜设计，展示了其在工业应用中的良好前景。
