大气化学转型期：排放演变如何重塑空气品质与气候的未来格局

《Environmental Science & Technology》：Changing Emissions and Atmospheric Chemistry: Ongoing Impacts on Air Quality and Climate

本文综述了大气化学在能源转型背景下的深刻变革，解析了排放控制（如尾气后处理技术）虽降低一次污染物（PM、NOx），却催生了二次有机气溶胶（SOA）等新型风险；同时揭示了土壤-大气界面活性氮（Nr）交换、碘驱动新粒子形成（NPF）等机制对气候反馈的放大效应，为制定“源-暴露”全链条管控策略提供科学依据。

　　

Emission Controls Are Reshaping Air Pollution Chemistry and Environmental Exposure

随着尾气后处理技术（如三元催化器、颗粒捕集器）的普及，一次颗粒物（PM）和黑碳排放显著下降，但现代合规车辆仍排放挥发性有机物（VOCs）和NO_x，经大气氧化后生成大量二次有机气溶胶（SOA）。烟雾箱实验表明，柴油车尾气产生的SOA质量可达残留一次有机气溶胶（POA）的数倍。这种“合规但持续污染”的现象提示，仅管控一次污染物不足以阻断健康风险，未来需建立涵盖“源-大气-暴露”的全链条评估体系，重点关注替代燃料（氢能、氨能）排放的复杂化学成分及其氧化产物的毒性。

Increasing Importance of Reactive Nitrogen Exchange at the Soil-Air Interface

在人为活性氮（Nr）排放下降的背景下，土壤-大气界面的Nr交换作用凸显。除已知的氨（NH₃）挥发和氧化亚氮（N₂O）排放外，土壤释放的NO_x和亚硝酸（HONO）成为调控大气氧化能力的关键：HONO通过光解产生活性自由基，促进臭氧和二次颗粒物生成。然而，土壤HONO排放存在巨大不确定性，因其既可通过微生物途径产生，亦能经由NO₂在土壤界面的非生物还原反应形成。量化农田氮肥施用对HONO排放的时空影响，是优化空气质量模型的核心挑战。

Shifting Pathways of Aerosol Production in a Cleaner, Warmer Atmosphere

空气质量的改善削弱了气溶胶的“冷却盾”效应，使新粒子形成（NPF）和二次增长机制成为气候调控的关键。研究发现，NPF不再仅依赖硫酸，而是由氨/胺类稳定剂、硝酸、碘氧酸及纯有机蒸汽共同驱动——例如，生物源挥发物氧化后形成的超低挥发性有机物可独立引发NPF。在海洋和极地地区，碘驱动的NPF因海冰消退和臭氧增加而加剧，其生成的颗粒物能快速达到云凝结核（CCN）尺寸，对区域气候产生放大效应。同时，NO_x下降改变了有机过氧自由基（RO₂）的化学路径，促进高氧化度低挥发性产物的生成，进而加速颗粒物增长。云内氧化过程则进一步提升了生物源SOA的产量，凸显了多相化学在气候反馈中的核心地位。

Persistent Organic Pollutants (POPs) in the Atmosphere: Decades of Change and Ongoing Challenges

持久性有机污染物（POPs）因环境持久性和长距离迁移特性，其大气浓度并未随管控显著下降。早期研究揭示了POPs通过“冷浓缩”“全球分馏”等机制在极地积累的规律，而近年全氟化合物（PFAS）等新兴POPs的涌现，使管控策略面临新挑战。被动采样技术的应用扩展了偏远地区监测网络，但存量化学品的缓慢释放和新兴污染物的持续输入，要求国际公约需采取更前瞻性的管控措施。

Concluding Remarks

大气化学正经历系统性转型：尾气后处理技术的成功催生了二次污染新范式，土壤Nr交换与碘驱动NPF等自然过程因人为干预减弱而放大，POPs的长期环境效应则凸显“慢变量”风险。未来研究需整合实验室测量、长期观测和多尺度模型，破解“源-暴露-气候”的耦合机制，为制定兼顾空气质量、公共卫生和气候稳定的政策提供科学支撑。