人类活动和水文过程对农业-牧业生态过渡带河流中硝酸盐来源及其月度迁移的影响

《Journal of Hydrology》：Impacts of human activities and hydrological processes on monthly riverine nitrate sources and transport in the Agro-Pastoral ecotone

每月尺度下河流硝酸盐输运与水文过程的耦合机制研究。通过高频率采样与同位素示踪技术，揭示农业施肥（32%）和土壤氮（35%）主导的硝酸盐污染源时空分异规律，量化降水与冻融循环对地下水径流（占Shandian和Tuligen河补给主导）与地表径流（占雨季径流主导）的调控作用，建立水氮耦合响应模型，提出差异化季节管理策略。

　　

孔晓乐|张小龙|刘晓|闵雷蕾|沈彦军

中国科学院遗传与发育生物学研究所农业资源研究中心节水农业重点实验室，中国石家庄050022

摘要

农牧区河流中的硝酸盐污染问题日益严重，其时空变化受到人为因素和水文过程的共同影响。然而，由于对这些相互作用的理解不足，有效的管理措施仍然受到限制。为了解决这一问题，本研究采用了高频采样技术，并结合水化学和同位素示踪方法，以阐明人类活动和水文过程如何共同调节河流中硝酸盐的来源和传输动态。结果表明，在高流量时期（包括融雪期和雨季），降水是河流补给的主要来源。从空间上看，不同支流的补给机制存在差异：山甸河和土力根河主要依赖降水补给，而其他子流域则以地下水补给为主。河流中的硝酸盐浓度平均为3.84毫克/升，表现出明显的时空变化特征，冬季浓度最高，夏季浓度较低。此外，河流硝酸盐浓度与人类活动强度之间存在明显的相关性，在农业和居住区硝酸盐浓度最高，在农牧交错带区域浓度适中且稳定，而在生态恢复区逐渐降低至背景水平。来源分析显示，土壤氮（35%）和化肥（32%）是硝酸盐的主要来源。它们的贡献在季节上变化不大，但在不同流域之间存在显著的空间差异。在农牧交错带地区，化肥的使用使得硝酸盐的主要来源从土壤氮转变为化肥氮。河流硝酸盐的动态主要受反硝化作用控制。水氮传输模式随着水文过程的变化而变化，在融雪期间由于地下水逐渐释放，这种耦合现象尤为明显。雨季则表现出异步滞后现象，即表面径流增加之前硝酸盐浓度会先达到峰值。硝酸盐浓度和来源受河流流量组成的影响，而其输出通量主要由总河流流量决定。管理策略应根据区域内的具体过程差异来制定。在稀释作用占主导的农业区，可以在雨季前施肥，以减少氮的损失；在淋溶作用占主导的非农业区，则需要密切监测。这些发现为制定差异化的、季节性适应的硝酸盐管理策略提供了依据，有助于实现水资源的数量和质量目标，对保障华北地区的水安全与生态系统具有重要意义。

引言

河流系统中的硝酸盐污染已成为全球范围内的环境问题（Kim等人，2023年；Sadayappan等人，2022年；Zhang等人，2021年），由于人类活动的加剧，氮引起的水资源短缺问题日益严重（Wang等人，2023年）。农牧交错带作为对气候变化和人类活动都敏感的区域（Gao等人，2024年），其河流硝酸盐污染状况持续恶化，时空异质性也越来越明显（Chen等人，2022年；Wang和Li，2019年；Zhang等人，2003年）。然而，由于对河流中硝酸盐污染特征和来源的了解不足，以及关于水文过程与人类活动在流域尺度上的耦合机制研究有限（Jia等人，2025年；Matiatos等人，2021年；Wu等人，2025年），综合管理水资源数量和质量的目标难以实现（Chen等人，2024年；Li等人，2022年；Pei等人，2022年）。

超过一半的农牧交错带位于季节性冻融区域，这些区域广泛分布于北美大平原、中亚草原和中国北部等地。作为生态和人为影响高度敏感的区域，这里的河流硝酸盐的水文过程、来源及其传输转化具有相当的复杂性（Hao等人，2024年；Sadayappan等人，2022年；Wu等人，2025年）。一方面，冻融循环和降水作为关键自然因素，共同塑造了河流流量的双峰特征，表现为春季融雪和雨季洪水（Kong等人，2025年）。这些因素通过改变水文路径和补给机制，最终调控了氮的传输和转化的季节动态。另一方面，农业灌溉、生活用水抽取、牲畜放牧和生态修复（如耕地转为森林/草地）直接改变了水文过程的时空变异性以及氮的输入、传输和转化（Hu等人，2025年；Wu等人，2025年）。更重要的是，自然冻融循环与强烈人类活动之间的协同作用会导致河流氮输出与水文过程之间的时间滞后效应。然而，这种耦合相互作用如何具体调控水和氮输出响应的时空解耦，尤其是其异步输出动态的机制驱动因素，目前尚不完全清楚。

自然因素和人类活动的协同影响改变了河流流量的体积和组成（Moravcová等人，2013年；Saavedra等人，2022年；Song等人，2022年；Wang和Li，2019年）。同时，它们通过调控关键的氮过程，促进了河流流量中水和氮通量的异步响应（Kong等人，2025年；Qin等人，2024年；Sun等人，2025年；Wu等人，2018年）。在冻融循环的不同阶段，河流流量的补给途径发生了显著变化，最初以地下水补给为主，随后转变为以地表融雪水为主，最终随着土壤解冻和渗透能力的增加，地下水流的贡献增加（Gao等人，2023年；Lyu等人，2023年；Metcalfe和Buttle，2001年）。这一过程导致河流流量中的地表流、地下流和基流成分发生动态变化，从而在流量体积和组成结构上产生显著差异。此外，降水是径流生成的主要控制因素，尤其是在雨季，导致流量显著增加和河流流量组成的相应变化（Ding等人，2025年；Lan等人，2025年）。人类活动被认为是河流流量体积和组成变化的主要驱动因素，尤其是在农牧交错带的多样化土地利用系统中，其影响更为显著且不确定（Cui等人，2025年；Peng等人，2025年）。然而，仍存在一些关键空白，包括未研究的月尺度动态、联合驱动因素的协同效应以及不同人类活动的差异性影响。

冻融循环、降水和强烈的人类活动改变了河流流量组成，从而形成了不同的氮传输途径和迁移机制，这对氮循环产生了重要影响。特别是在冻融过程中，水文条件的变化显著影响了氮的传输时间和特征、传输路径和转化机制（Sun等人，2025年）。首先，在不同的冻融阶段，热湿条件、氧化还原状态、土壤孔隙度和微生物活性的变化导致了河流系统中氮的来源、形态和输出的时空异质性。在最初由融雪水形成的地表流阶段，沉积的氮主要被冲走；而在中后期阶段，河流渠道和含水层中保留的氮成为主要的释放源（Xiao等人，2024年）。NO₃^-的释放主要发生在冻融初期，而NH₄⁺的释放则集中在融雪中期和后期（Hao等人，2024年）。其次，在冻结期间，微生物活动受到抑制，加上残留的化肥和大气氮沉积，共同导致了硝酸盐的积累。相反，在融雪期间，有机物的矿化作用促进了硝酸盐的加速释放，这一过程进一步受到冻结土壤融化引起的冲刷效应的增强（Buczko等人，2007年；Christopher等人，2006年；Joseph和Henry，2008年；Smith等人，2010年；Urakawa等人，2014年）。最后，河流流量成分对氮的输出特征产生了显著影响。具体而言，融雪水的比例与铵浓度呈正相关，而与硝酸盐浓度呈负相关（Sun等人，2025年）。除了冻融循环外，降水与集约化的农业和牧业活动相结合，进一步增加了硝酸盐转化途径的复杂性和不确定性（Bell等人，2019年）。例如，在暴雨事件中，氮主要以硝酸盐的形式存在（Wang等人，2024年），而地表流是氮总损失的主要途径（Cui等人，2024年）。人类活动显著影响了河流氮的时空分布模式，这体现在农业区与森林区的浓度差异上（Zhao等人，2024年），突显了跨季节水文相互作用的调节作用（Yang等人，2024年）。尽管如此，关于河流硝酸盐的高分辨率时空动态、来源和传输途径的研究仍然有限，对其与河流流量成分关系的系统量化也较为缺乏。此外，月度河流流量与硝酸盐浓度之间异步动态的驱动机制，特别是在自然和人为因素共同作用下的机制，尚未得到阐明。

为填补这些知识空白，本研究结合了河流水和地下水监测、高频采样、水化学分析、多同位素示踪和贝叶斯混合模型（MixSIAR），用于：（1）阐明河流流量、氮输入和硝酸盐输出之间的月尺度耦合动态；（2）确定河流流量体积和组成如何控制硝酸盐通量和来源贡献；（3）评估自然水文过程和集约化农牧活动在调控水和氮通量异步性方面的综合作用。这些结果将加深对季节性冻结地区水氮相互作用的理论理解，并为脆弱农牧系统的精准水氮管理提供科学依据。

研究区域

上滦河流域位于北纬41°23′-42°69′、东经115°46′-117°47′之间（图1a）。该流域面积约为15,000平方公里，包括主干流区域（MRB）和四条主要支流：山甸河流域（SRB）、黑丰河流域（HRB）、土力根河流域（TRB）和小滦河流域（XRB）（图1b）。作为重要的生态屏障和水资源保护区，该流域为天津市提供了约30%的供水。

该地区具有...

降水、河水和地下水中δD和δ¹⁸O的季节变化

通过δD和δ¹⁸O的稳定同位素特征来追踪水源并解析关键的水文动态。图2展示了降水、河水和地下水之间的δD-δ¹⁸O关系。基于2021年至2023年收集的降水样本，推导出当地大气水线（LMWL）为δD = 7.27 × δ¹⁸O + 4.55（R² = 0.98，n = 96），这与全球大气水线（GMWL）（图2a）基本一致（Craig，1961年）。河水...

讨论

农业化肥的应用和生活污水排放显著增加了河流中的氮输入量，全球范围内通常增加了几个数量级（Sadayappan等人，2022年；Zhang等人，2021年）。集约化农业、农村聚居区和多样的土地利用系统进一步加剧了农牧交错带地区氮来源的空间异质性。虽然自然因素如冻融循环和降水仍然是河流硝酸盐动态的主要控制因素（Kong等人...

结论

通过结合高频采样、水化学和多同位素分析以及MixSIAR模型，本研究量化了河流流量与氮输出之间的月尺度耦合动态。它阐明了河流流量成分如何调节硝酸盐浓度和来源，区分了自然水文过程和人为因素对水氮过程的影响，并明确了它们异步输出模式背后的机制。

河流硝酸盐...

未引用参考文献

Kendall等人，2008年；Wang等人，2025年；Wang等人，2019年；Zhang等人，2021年。

CRediT作者贡献声明

孔晓乐：撰写初稿、方法论设计、数据采集、数据分析、数据管理。张小龙：撰写初稿、数据可视化、结果验证。刘晓：撰写初稿、数据可视化、结果验证。闵雷蕾：撰写、审稿与编辑。沈彦军：撰写、审稿与编辑、项目监督。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的利益冲突或个人关系可能影响本文的研究结果。

致谢

本研究得到了国家自然科学基金（编号42471041、U2544201）和河北省自然科学基金（编号D2022503001、D2025503014）的支持。